大气铅沉降减少并不意味着溪流水中铅浓度降低：基于28年森林流域监测的证据

《Environmental Pollution》：Declining atmospheric Pb deposition does not ensure lower streamwater Pb concentrations: evidence from 28 years of forest catchment monitoring

　　

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  所有12个GEOMON森林集水区的大气铅输入均有所下降。
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  尽管大气沉积量下降，各集水区溪流水中铅浓度趋势差异显著。
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  12个集水区中有3个显示溪流水中铅浓度上升。
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  各集水区中溪流水中铅浓度与溶解性有机碳（DOC）密切相关。
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  森林砍伐改变了铅的迁移过程，不同集水区表现出不同的响应。

引言

铅（Pb）是一种天然存在的非必需元素，对环境和人类健康构成重大风险（WHO, 2007; Sun et al., 2023）。人类活动已大幅改变了铅的自然地球化学循环（Komárek et al., 2008）。铅一旦以气溶胶为主要形式释放进入大气，即可进行长距离传输，随后通过干湿沉积重新沉降到陆地表面（Bringmark et al., 2013; Erel et al., 2002; Fialkiewicz-Koziel et al., 2020）。大气中铅输入量的大小取决于多种因素，包括排放源的临近程度和强度、气象条件、粒径以及铅在大气中的化学行为（Huang et al., 2020）。

从大气中沉积的铅进入土壤系统，在长时间尺度上通常被认为是基本不动的（Bohdálková et al., 2018; Tipping et al., 2006）。铅与土壤有机质、黏土矿物和铁氧化物的强结合作用（Sipos et al., 2005）导致其在土壤中不断积累，造成长期遗留铅的富集。在中欧地区，铅排放量在20世纪80年代达到峰值，主要原因是煤炭燃烧、含铅汽油的使用、基本金属冶炼和化学工业（Novák et al., 2003; Pacyna et al., 2009）。当时该地区经历了严重的大气污染水平，主要是由于落后的技术和缺乏有效的排放控制措施，使中欧成为全球污染最严重的地区之一（Moldan and Schnoor, 1992）。自20世纪80年代以来，工业排放大幅下降（Cimova et al., 2016; Zuna et al., 2011），原因是褐煤开采减少、社会经济转型后工业结构调整、除尘技术的安装、电厂脱硫以及20世纪90年代含铅汽油的禁用（Navrátil et al., 2004; Novak et al., 2025）。尽管大气铅沉积长期呈下降趋势，土壤中仍富集有遗留铅，这仍然是地表水的潜在来源（Le Roux et al., 2020）。

GEOMON小型森林集水网络自1996年以来一直持续监测，提供了森林生态系统中主要元素和微量元素通量以及生物地球化学循环的长期记录（Bohdalkova et al., 2014; Navrátil et al., 2025; Oulehle et al., 2008, 2021）。硫（S）和氮（N）大气沉积量的下降导致降水pH值相应升高（Oulehle et al., 2021），有助于土壤和森林生态系统从酸化中逐步恢复（Hru?ka and Krám, 2003; ?vik et al., 2020）。

与此同时，北半球许多集水区的地表水中溶解性有机碳（DOC）浓度持续增加（Kritzberg et al., 2020; Vorstius et al., 2026）。DOC浓度上升被归因于溪水中离子强度的下降（Hru?ka et al., 2009; Monteith et al., 2023）以及土壤从酸化中恢复（Hall et al., 2021）。其他研究将DOC增加与气候变化联系起来，特别是气温升高（Freeman et al., 2001），或与水文变化有关（Tranvik and Jansson, 2002）。DOC浓度升高可能增强铅从土壤向地表水的输出，因为铅很容易与有机质形成稳定的络合物，促进其迁移和运输。

森林集水区也越来越受到干旱事件和森林干扰的影响，包括树皮甲虫相关的枯死以及人工管理的挪威云杉林后续的森林砍伐（Lamacova et al., 2024; Douville, 2026）。此类干扰可以改变土壤过程、水文流路、生物地球化学循环以及元素向地表水的输出（Hallas et al., 2026; Mikkelson et al., 2013a）。因此，对森林集水区的长期监测为评估土壤是否继续保留遗留铅，或者改变的水化学和水文条件及干扰是否会增强铅从土壤向地表水的迁移和转移提供了关键的框架。

本研究的目的是在不同空间和时间尺度上评估森林集水区的铅动力学。我们假设大气铅沉积的长期下降不一定伴随着溪流水中铅浓度和铅输出的等比例下降，因为铅与土壤有机质的强结合促进了其在集水区土壤中的长期保留，并使储存的铅保持可供后续迁移的可用性。我们进一步假设溪流水中铅的年际和季节变异性因集水区而异，反映了各集水区在大气铅输入、水文条件以及DOC介导的迁移与运输方面的差异。具体而言，我们的研究目标是：（i）量化铅沉积、溪流水中铅浓度和铅输出的长期趋势；（ii）区分溪流水中铅浓度与长期集水区DOC条件的关联，以及它们与DOC年际变化、大气铅输入和径流之间的关联；（iii）评估溪流水中铅的季节变化与DOC、径流和铅输入的关系；（iv）比较各集水区在DOC、径流和大气铅输入方面的长期铅浓度和输出差异；（v）评估近期森林枯死对受影响集水区的影响，特别关注森林砍伐是否与集水区土壤中储存铅的增强迁移和输出相关。

章节摘要

研究地点描述

GEOMON网络的12个源头集水区（Oulehle et al., 2017）分布于捷克各地，海拔范围从478米至1188米（附图A.1，表A.1）。在1996年至2023年的监测期内（该期间可获得铅测量数据），年均开阔区降水量范围为625至1603毫米，年均气温在2.8至8.6°C之间变化。

. a) 研究的GEOMON集水区位置分布。b) 主要历史与当前铅来源

大气沉积物与溪流水中铅浓度

在各监测站点，大气沉积物中铅浓度的年度体积加权算术平均值（以开阔区降水和穿林雨的面积加权贡献计算）在监测期内变化范围为1.0至3.0 μg L^-1，平均值为1.7 μg L^-1。各站点的年度流量加权溪水中铅浓度范围在0.5至3.9 μg L^-1之间，平均值为1.3 μg L^-1（图1）。几乎所有站点的溪水中铅浓度都较…

大气沉积下降及与铅迁移相关的因素

工业铅排放的下降导致所有受监测集水区降水中铅浓度和大气铅输入稳步减少，这与此前记录欧洲铅沉积减少的研究结果一致（EMEP; Pacyna et al., 2009; Vile et al., 2000）。硫和氮沉积的同时下降有助于降水pH值升高，以及伴随酸化恢复的土壤地球化学条件的逐渐变化（Oulehle et al.

结论

对12个森林集水区的长期监测表明，当前溪水中铅动力学主要受集水区内部过程控制，而非当前的大气输入。尽管铅沉积量下降，各集水区溪水中铅浓度表现出截然不同的趋势。在各集水区之间，溪水中铅浓度与DOC浓度高度相关，表明在空间尺度上铅与溶解性有机质之间存在密切关联。森林…

CRediT作者贡献声明

Martin Novák：写作——审阅与编辑、监督、概念设计。Leona Bohdálková：写作——原稿撰写、可视化、方法论、调查研究、形式分析、概念设计。Filip Oulehle：写作——审阅与编辑、监督、方法论、资金获取、概念设计。Anna Lama?ová：写作——审阅与编辑、调查研究、数据整理。Jakub Hru?ka：写作——审阅与编辑、监督、资金获取、概念设计。Tomá? Navrátil：写作…

资金支持

本研究由捷克共和国技术署通过景观与生物多样性中心（DivLand）资助，项目编号SS02030018。本工作还受益于大型研究基础设施CzeCOS的使用，该基础设施由捷克共和国教育、青年和体育部在第LM2023048号拨款下支持。Navrátil由机构资助RVO67985831支持。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能影响本文所述工作的财务利益冲突或个人关系。

致谢

我们感谢GEOMON监测计划团队在受监测集水区的长期现场采样和样品处理工作。特别是，我们感谢Jan ?u?ík、Pavel Krám、Old?ich My?ka和Franti?ek Veselovsky的贡献，以及其他参与维护GEOMON集水网络和协助样品采集与制备的同事。他们持续的努力对于生成本研究所需的长期数据集至关重要。我们还感谢Marie Plasová…

Leona Bohdálková|Filip Oulehle|Anna Lama?ová|Jakub Hru?ka|Tomá? Navrátil|Martin Novák