《Food Chemistry》：Heat-induced homogeneous dispersion–cold setting assembly strategy to construct tea polyphenols-starch functionalized hydrogel for encapsulation and controlled release of curcumin
编辑推荐：
•构建玉米淀粉–茶多酚（CS-TPs）水凝胶用于封装姜黄素（Cur）。•疏水相互作用是姜黄素与CS-TP水凝胶之间的关键驱动力。•茶多酚提高了淀粉基水凝胶的感官质量和抗消化性。•Cur@CS-TP水凝胶表现出pH–酶双重响应释放行为。•茶多酚提高了水凝胶中姜黄素的水溶性和生物
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构建玉米淀粉–茶多酚（CS-TPs）水凝胶用于封装姜黄素（Cur）。
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疏水相互作用是姜黄素与CS-TP水凝胶之间的关键驱动力。
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茶多酚提高了淀粉基水凝胶的感官质量和抗消化性。
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Cur@CS-TP水凝胶表现出pH–酶双重响应释放行为。
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茶多酚提高了水凝胶中姜黄素的水溶性和生物可及性。
引言
姜黄素（Cur）是一种天然存在的生物活性酚类化合物，因其抗氧化特性和潜在的健康益处而广受认可（Liu等人，2026）。然而，其水溶性差、化学稳定性低以及生物利用度低等问题限制了其在实际应用中的潜在治疗效果。先前的研究已将肠道确定为姜黄素消化和吸收的主要部位。为了实现姜黄素向胃肠道靶向部位的递送并防止其在整个胃肠道中的降解，各种口服靶向递送策略已被系统探索，包括固体分散体、纳米/微粒、聚合物胶束、纳米悬浮液、脂质纳米囊、环糊精、共轭物、多晶形式、水凝胶等（Chang等人，2023；Jiang, Ghosh, & Charcosset，2021；Rafiee, Nejatian, Daeihamed, & Jafari，2019）。其中，基于水凝胶的系统因其三维亲水性聚合物网络、可调的溶胀和释放特性以及优异的生物相容性而在口服递送领域备受关注。水凝胶能够在水环境中封装具有不同亲水和疏水性质的药物，并在消化过程中不同pH或酶环境的刺激下实现响应性释放，从而保护姜黄素免受过早降解并促进其靶向递送至肠道吸收部位（Alavi等人，2018；Feng等人，2025）。水凝胶通常由合成聚合物（如聚乙烯醇）或天然聚合物（包括海藻酸钠、明胶、壳聚糖和淀粉）制备而成。与合成材料相比，天然聚合物因其丰富来源、良好的生物相容性和固有的可生物降解性而越来越受到青睐（Yang等人，2023）。其中，淀粉因其成本低廉、农业来源广泛、固有可食用性、强热力诱导凝胶化以及可在胃肠道中完全酶促生物降解等特性，成为食品级递送载体特别有前途的原材料（Cui等人，2022；Koev, Harris, Kiamehr, Khimyak, & Warren，2022；Zhang, Liu, Sun, Yao, & Lu，2025）。然而，传统淀粉基水凝胶作为姜黄素载体存在关键局限性：其物理交联网络通常机械强度不足，且极易在小肠中被α-淀粉酶快速分解，这可能导致在胃中过早侵蚀和小肠中突发性药物释放。此外，这些系统往往缺乏多功能性，对复杂消化环境的响应有限，且难以在优异的控释性能与可接受的口感之间取得平衡（Wang, Yang, Yang, Zhang, & Hao，2025；Yu等人，2025）。因此，对淀粉水凝胶进行功能化改性以构建具有稳定结构、精确释放和集成多功能性的智能递送系统，已成为一个关键的研究前沿。
茶多酚（TPs）是一类天然存在于茶叶中的多酚类化合物（Xie等人，2021）。由于其出色的抗氧化特性、显著的生物活性、广泛的来源和良好的安全性，它们在食品、药品和营养保健品配方中被广泛使用（Xu等人，2023）。近期研究表明，茶多酚可通过非共价相互作用与姜黄素发生相互作用，从而增强其水溶性和稳定性。表没食子儿茶素没食子酸酯（EGCG）作为茶多酚中的主要活性成分，可作为竞争性底物抑制肠道中姜黄素的葡萄糖醛酸化代谢，有效提高其生物利用度。EGCG可通过分子间相互作用（包括氢键和π-π堆积）提高姜黄素的稳定性和水溶性（Chen, Shi, & Meng，2023；Tong等人，2024）。此外，茶多酚已被证明可以调节淀粉的消化动力学，从而降低血糖指数，同时增强抗氧化性能。大量研究阐明了茶多酚与富含直链淀粉（AM）的淀粉水凝胶之间非共价相互作用的分子机制（Dai等人，2024；Guo, Zhao, Chen, Chen, & Zheng，2019；Li等人，2023）。例如，Wei, Li, and Li（2019）揭示了多酚与直链淀粉之间的非共价结合分为多个阶段发生，并由焓–熵协同驱动。类似地，Liang等人（2025）证明了不溶性单宁酸（TA）/直链淀粉纳米粒子的形成促进了凝胶系统中多孔结构的形成，而单宁酸/支链淀粉（AP）相互作用则产生非晶态填料区域，增强了聚合物网络链之间的界面黏附力。总之，这些发现表明将茶多酚引入淀粉水凝胶在提高姜黄素口服递送效率方面具有相当大的潜力。尽管淀粉与茶多酚之间的相互作用已被广泛研究，但淀粉–茶多酚复合水凝胶作为生物活性化合物靶向递送载体的合理设计与功能应用在很大程度上仍未被探索。
在本研究中，以直链淀粉与茶多酚之间焓–熵协同驱动的结合机制为指导，通过热致均质分散–冷凝胶化组装策略设计了一种动态物理交联水凝胶网络，旨在实现pH–酶双重响应性。特别关注阐明淀粉、茶多酚和姜黄素之间的层级组装机制——具体而言，这些组分之间的热力学相互作用如何调控水凝胶网络的结构组织。这一两阶段热加工策略包括：（i）在水介质中组分的热致均质分散和凝胶化，随后（ii）由淀粉、茶多酚和姜黄素之间协同非共价相互作用（氢键、疏水相互作用和π-π堆积）驱动的冷触发层级组装。该策略旨在实现生物活性化合物的分子级封装、优化口服给药口感性能，并实现对释放行为的时间–空间控制。重要的是，该策略采用了一步法制备方法，直接将凝胶前体溶液与活性成分混合，避免了传统的溶剂介导方法。该方法有望实现高药物负载、完全消除有机溶剂、简化规模化生产并增强环境可持续性。假设认为，茶多酚的引入将通过非共价相互作用增强淀粉水凝胶的机械性能，同时促进姜黄素在疏水微区中的纳米级分散，从而赋予pH响应性和酶解抗性。这种协同设计旨在提高姜黄素的水溶性和封装效率，并在小肠中实现缓释以增强生物可及性。此外，本研究重点关注淀粉、茶多酚和姜黄素之间的分子间相互作用和结合顺序，旨在阐明茶多酚对淀粉水凝胶机械性能的影响以及姜黄素的释放机制。这些努力旨在开发一种多功能水凝胶基递送平台，集成抗氧化活性、延迟酶消化和肠道靶向缓释功能。
章节摘要
材料与化学品
玉米淀粉（CS；直链淀粉含量27%）由广西国营明阳生化集团（中国南宁）供应。茶多酚和姜黄素购自上海麦克林生物化学科技有限公司（中国上海）。模拟唾液（SSF，中性）、模拟胃液（SGF，pH 1.5，含3.2 g/L胃蛋白酶）和模拟小肠液（SIF，pH 6.8，含0.464 g/L胰酶）均购自上海源叶生物科技有限公司。
水凝胶的结构与性能
采用傅里叶变换红外光谱（FTIR）研究水凝胶内的分子间相互作用，结果如图2A所示。与CS相比，CS-TPs复合体未出现新的吸收峰，仅现有峰的位置发生偏移，表明CS与TPs之间未形成共价键，说明它们之间的相互作用主要是非共价性质的（Meng等人，2025）。3500–3000 cm?1范围内的吸收带对应于伸缩振动
结论
本研究采用热致均质分散–冷凝胶化组装策略，成功制备了CS-TPs水凝胶用于姜黄素的封装和控释。系统评估了茶多酚的引入对水凝胶结构、体外释放动力学以及额外营养功能的影响。结构表征表明，复合水凝胶的形成由协同非共价相互作用主导，主要是
CRediT作者贡献声明
黄晓华：写作 – 原稿撰写，验证，方法学，调查，数据整理。梁梓荣：写作 – 原稿撰写，验证，方法学，调查。罗丹：验证，方法学，调查。张光耀：方法学，调查，概念化。胡华宇：写作 – 审阅与编辑，验证，监督，经费获取。甘涛：验证，方法学，数据整理。黄祖强：写作 – 审阅与编辑，项目管理，经费
利益冲突声明
作者声明，他们不存在可能影响本文所述工作的已知竞争性经济利益关系或个人关系。
致谢
本研究得到国家自然科学基金委员会（编号 22268005）和广西科技计划项目（项目编号 AA24206029 和 AB24010105）的资助。
Xiaohua Huang|Zirong Liang|Dan Luo|Guangyao Zhang|Huayu Hu|Tao Gan|Zuqiang Huang|Yanjuan Zhang
