基于PAS观测与WRF-Chem模拟的风约束诊断500 m城市CO2排放空间代理：以合肥为例

《Frontiers in Environmental Science》：Wind-constrained diagnosis of 500 m urban CO2 emission spatial proxies using PAS observations and WRF-Chem simulations: a Hefei case study

　　

**摘要**

**引言：** 高分辨率城市CO₂排放清单日益依赖空间代理（如道路网络、建成区以及工业或能源相关信息）将排放分配到精细网格上。然而，在时变大气输送条件下，这些静态代理是否与地面CO₂观测以及模式-观测偏差保持一致，仍不确定。

**方法：** 研究人员利用中国合肥地区单个24 h时段内10个光声光谱（PAS）站点的观测数据，开发了一个风约束诊断框架，用于检验500 m城市CO₂空间代理。WRF-Chem的人为CO₂排放基于质量守恒的MEIC-to-500 m代理分配生成。归一化的道路相关、建成区/居民区以及工业/能源相关代理强度图层，利用WRF-Chem风场转换为站点-小时上风向暴露指标，并与PAS观测的CO₂增强异常及WRF-Chem残差异常进行对比评估。

**结果：** WRF-Chem模拟的平均CO₂浓度为444.23 ppmv，PAS观测平均值为438.98 ppmv，平均残差为-5.25 ppmv。道路相关和建成区/居民区代理暴露与PAS观测的CO₂增强异常呈弱正相关，而工业/能源相关代理未表现出稳定的增强关系。在全日分析中，三类代理均与WRF-Chem残差异常呈负相关，其中工业/能源相关代理的残差关联最强。小时级聚类自助法和错误发现率校正支持了六个全日代理-CO₂关联中的五个。然而，代理-残差的负相关关系集中在夜间和低行星边界层高度（PBLH）条件下，在日间和高PBLH条件下基本消失。参数敏感性、留一站交叉检验和风向扰动分析进一步表明，全日诊断模式并非仅由单一核配置、监测站点或风向实现决定。

**讨论：** 所提出的方法应被理解为一种筛选级诊断框架，而非排放反演、浓度校正或对代理精度的独立验证。结果表明，表观的代理-残差关系受大气输送和混合条件的强烈调制，且结论局限于单日案例研究。

**风约束诊断500 m城市CO?排放空间代理的研究解读**

**1. 研究背景与科学问题**

城市集中了全球大量的化石燃料CO?排放，交通、建筑能耗、居民活动和工业生产共同塑造了高度异质的城市碳排放格局。随着碳管理从年度核算向更精细时空尺度的监测、模拟和评估转变，城市CO?排放的空间表征变得日益重要。政府间气候变化专门委员会（IPCC）第六次评估报告将城市系统确定为实现气候减缓的关键单元。全球碳计划（Global Carbon Budget）亦指出，化石燃料CO?仍是最主要的人为碳源，精细化的排放分布描述对碳循环研究、政策评估和减缓成效评估均不可或缺。

当前，全球及城市CO?排放数据集正朝向更高空间分辨率和更短更新周期发展。Carbon Monitor、Carbon Monitor Cities等提供近实时估算，ODIAC、Vulcan、Hestia、EDGAR等通过点源、夜间灯光、道路信息、建筑级数据和部门活动数据改进空间分配。这些清单表明，多源活动数据和空间代理是实现高分辨率CO?制图的核心，但其可靠性取决于代理能否真实反映排放活动的空间分布。在中国，MEIC清单为区域大气化学和碳研究提供了广泛使用的人为排放基础，包括WRF-Chem应用。当区域清单降尺度至500 m城市网格时，亚网格格局主要由道路网络、建成区、人口、土地利用、工业源或能源设施决定。然而，在时变风驱动输送条件下，这些代理是否与站点观测保持一致，尚未得到充分检验。

地面CO?观测网络和大气输送模型为评估城市清单提供了独立约束。印第安纳波利斯、洛杉矶、波士顿、巴黎及BEACO?N等研究已表明，密集CO?观测可捕捉城市尺度变率并支持排放评估。WRF-Chem等在线模式提供气象场、CO?输送和浓度模拟，在物理框架内连接排放代理、站点观测和模式残差。然而，正式的大气反演或完整足迹模拟计算量大，且依赖先验排放、边界条件、边界层参数化和观测误差结构。对于城市清单降尺度中的代理筛选，更实用的第一步是检验不同空间代理在模拟时变风条件下是否与观测信号和模式残差一致，而非立即优化排放通量。

**2. 研究内容与主要方法**

针对上述问题，研究人员提出了一种风约束代理强度暴露诊断框架。该方法介于固定缓冲空间邻域评估与正式大气反演之间。其不校正浓度场，也不从残差推断排放通量，而是将归一化的500 m代理强度图层转换为站点-小时上风向暴露指标，并与PAS观测的CO?增强异常和WRF-Chem残差异常进行统计关联分析。研究聚焦三个相关问题：（1）风约束代理强度暴露是否与PAS观测的CO?增强异常存在一致关联；（2）代理强度暴露是否在不直接解释为排放误差的情况下揭示WRF-Chem残差异常中的结构化模式；（3）采样依赖性、边界层条件、暴露定义、参数设置和风向不确定性如何影响已识别代理相关关系的可检测性和稳健性。

研究人员在合肥市中心城区开展了观测与模拟研究，使用10个PAS站点进行24 h连续观测。PAS仪器精度优于1 ppm，采样间隔1 min，部署于停放在监测点位的车辆内，通过车顶进气口（距地面约1.8–2.0 m）采集室外环境空气。WRF-Chem模拟采用三层嵌套网格（4.5 km/1.5 km/500 m），模拟时段为2025年8月13日至16日，分析聚焦8月15日完整观测日。气象初始和边界条件由NCEP GDAS/FNL全球分析场驱动，CO?初始和边界条件由CarbonTracker/CT-NRT提供。人为CO?排放基于2024年8月MEIC全球网格CO?清单，采用质量守恒的MEIC-to-500 m代理分配生成。研究构建了风约束加权核，将静态归一化代理强度图层转换为动态站点-小时暴露指标，并与PAS增强异常和WRF-Chem残差异常进行相关分析。

**3. 研究结果**

**3.1 空间代理模式与PAS站点环境**

500 m代理强度图层在合肥中心城区呈现清晰的空间异质性。道路相关代理强度集中于主要道路和密集路网；建成区/居民区代理强度集中于中心城区和密集居住-商业区；工业/能源相关代理强度空间上更为局地化。PAS站点覆盖了道路影响混合城区、居民区、密集建成区和开放绿地等异质城市环境，为检验代理暴露与CO?变率和模式-观测残差的关系提供了多样化背景。

**3.2 PAS观测CO?增强与WRF-Chem残差的时间变化**

利用PAS网络第10百分位数作为网络相对背景，站点平均增强范围为4.30至14.90 ppmv，日均为8.55 ppmv。网络平均增强在20:00左右较高，表明研究日近地面城市CO?存在显著的逐时和站点间变率。WRF-Chem模拟CO?平均浓度为444.23 ppmv，PAS观测平均为438.98 ppmv，平均残差为-5.25 ppmv。残差时间序列呈现明显的日变化和站点间结构：网络平均残差在早晨由负转正，09:00左右达到12.23 ppmv，随后在下午和傍晚转向负值，23:00左右达到-20.88 ppmv。这表明模式-观测差异并非简单常数偏移，而是包含逐时和站点相关结构。

**3.3 风约束代理强度暴露与PAS观测CO?增强异常的关系**

小时去平均后，风约束代理强度暴露异常与PAS观测CO?增强异常之间的线性关系总体较弱。道路相关代理暴露与CO?增强异常呈弱正相关（R=0.144, p=0.026），建成区/居民区暴露亦呈弱正相关（R=0.151, p=0.019），工业/能源相关代理未表现出显著关系（R=0.040, p=0.540）。这些弱关联表明，在单个观测日和10个监测站点条件下，近地面CO?增强无法仅由单一空间代理类别或其风约束暴露表征。排放活动的时间变化、边界层混合、大气输送、局地微尺度源和背景变率均可能影响代理暴露与观测增强的关系。

**3.4 风约束代理强度暴露与WRF-Chem残差异常的关系**

与PAS增强异常相比，代理暴露与WRF-Chem残差异常的关系呈现更清晰的统计模式。道路相关代理暴露异常与残差异常呈负相关（R=-0.221, p<0.001），表明上风向道路代理暴露相对较高的站点-小时，其残差异常更偏负，即WRF-Chem浓度相对高于PAS观测。建成区/居民区代理暴露亦与残差异常呈负相关（R=-0.174, p=0.007），但弱于道路相关代理。工业/能源相关代理表现出最强负相关（R=-0.327, p<0.001），表明该代理在该样本中呈现最清晰的残差关联。这些负关联并不能推断相应部门排放被高估，残差受多种因素共同影响，应理解为上风向代理暴露较强的站点-小时呈现可识别的WRF-Chem残差结构。

**3.5 风约束与固定缓冲代理暴露的比较**

固定缓冲暴露描述站点周围指定半径内的平均代理强度，不随风向或时间变化。风约束暴露则纳入逐时风向并施加距离和角度加权。对于PAS增强异常，道路相关代理在风约束定义下呈弱正相关（R=0.144），而固定缓冲定义下接近零（R=-0.020）；建成区/居民区代理风约束定义（R=0.151）亦高于固定缓冲定义（R=0.064）。对于WRF-Chem残差异常，道路相关代理风约束关联（R=-0.221）远强于固定缓冲关联（R=-0.007）；建成区/居民区代理风约束关联（R=-0.174）强于固定缓冲（R=-0.111）；工业/能源代理在两种定义下均为负相关，风约束（R=-0.327）略强于固定缓冲（R=-0.300）。风向信息并未对所有代理类别产生同等改善，对道路相关和建成区/居民区残差结构产生了更清晰的输送信息诊断对比，而工业/能源残差信号可能同时反映代理分布与模式排放表征的空间共定位。

**3.6 参数敏感性与留一站稳健性**

研究人员对最大影响半径R_max（5、10、15 km）、距离衰减尺度L（3、5、8 km）和上风向半角θ?（30°、45°、60°）进行了27种组合扰动。对于PAS增强异常，道路相关和建成区/居民区代理在所有参数组合下均保持正关联，而工业/能源代理关系穿越零点，中位数接近零，不应视为稳定的增强响应。对于WRF-Chem残差异常，三类代理在所有参数组合下均保持负关联，工业/能源代理负相关最稳定且最强（R范围-0.425至-0.277，中位数-0.360）。留一站检验表明，PAS增强关系中建成区/居民区代理对站点c（芙蓉苑北区）较敏感（移除后R降至0.021）；而三类代理与残差异常的负相关在所有留一站组合下均保持符号一致，表明残差诊断信号不受单一监测站点主导。

**3.7 统计稳健性与大气状态依赖性**

小时级聚类自助法95%置信区间排除了道路相关和建成区/居民区代理与PAS增强关系、以及三类代理与残差异常的零值；Benjamini–Hochberg错误发现率校正支持了六个主要关系中五个的统计可检测性。然而，大气状态分层分析显示残差关系的强度和方向强烈依赖于混合条件。日间条件下，道路相关（R=0.080）、建成区/居民区（R=0.067）和工业/能源（R=0.004）代理与残差异常的关联均弱且接近零。夜间条件下，三者均显著变负（R=-0.450、-0.327、-0.484）。低PBLH条件（PBLH<213.6 m）下，残差相关分别为R=-0.469、-0.294和-0.530；高PBLH条件下对应相关仅为0.053、0.025和0.022且不显著。这表明代理相关残差结构的可检测性受边界层混合的强烈调制，全日负残差关联不应解释为独立于输送的排放空间分配指标。

**3.8 风向不确定性敏感性**

风向扰动分析对所有站点-小时的风向系统偏移±10°、±20°和±30°。对于PAS增强异常，道路相关和建成区/居民区代理在±30°扰动范围内保持正关联，工业/能源关系保持弱且在部分情景下变号。对于残差异常，三类代理在所有测试扰动范围内均保持负相关符号，但幅度和显著性在较大正向偏移下减弱。例如，道路相关残差相关从默认风向的R=-0.221降至+20°时的R=-0.103和+30°时的R=-0.063。工业/能源代理由于空间稀疏且部分基线暴露接近零，相对变化幅度最大。该扰动分析应视为诊断框架的敏感性检验，而非对WRF-Chem风场的独立验证。

**3.9 排放缩放、回退分配与时间排放表征敏感性**

将归一化代理强度替换为对应质量守恒500 m排放场后，六个主要关联变化很小（最大|ΔR|≈0.018），表明主要诊断方向并非仅由min-max归一化产生。回退分配使用情况存在显著部门差异：交通排放质量仅0.07%来自回退，而居民/商业排放的23.82%、工业排放的23.32%和电力排放的75.96%来自回退；工业/能源合并类别中40.37%的分配排放质量与回退粗网格相关。排除回退分配后，工业/能源PAS增强相关从R=0.040降至R=0.006，残差相关从R=-0.330降至R=-0.292但仍显著。排放-时间审计显示，24个逐时输入的交通、居民/商业、工业、电力和总CO?排放场在网格单元水平完全一致，时间缩放因子全天均为1.0，60-min排放输入间隔仅代表模式输入频率而非独立的逐时排放变率。

**3.10 与ODIAC的独立空间比较**

以ODIAC2025（2024年8月）作为独立高分辨率清单基准进行比较。公共域内MEIC基场含6.184×10? t CO?月?1，ODIAC含8.354×10? t CO?月?1，比值1.351。原始MEIC粗网格尺度（n=210），两者Pearson相关R=0.529，Spearman秩相关ρ=0.809，表明区域清单尺度上排序较一致。公共细网格上，域归一化空间模式R=0.133，ρ=0.349；在每个MEIC粗网格内独立归一化后，合并亚网格相关R=0.177，ρ=0.173。205个有效粗网格中，单元内Pearson相关中位数为0.221，四分位距0.308，83.4%的单元呈正相关。热点一致性有限：前5%排放单元Jaccard重叠为0.255，前10%为0.299。这表明两个独立清单在粗尺度上总体一致，但在亚网格空间分配上存在实质性差异。

**3.11 代理诊断信号综合比较**

综合各项分析，道路相关代理在风约束暴露下与PAS增强呈弱正关联，与残差异常呈负关联，对识别观测变率和模式-观测差异中的道路相关空间模式具有潜在筛选价值。建成区/居民区代理与PAS增强呈弱正关联，与残差异常呈较弱负关联，代表广泛的城市场活动模式，但可能需结合人口分布、建筑功能和时序能耗特征等进一步细化。工业/能源相关代理与PAS增强关联有限，但残差负关联最强，可能反映工业/能源相关活动空间模式及其在模式排放场中的表征；由于该代理高度局地化且分配对回退依赖大，其解释的不确定性高于其他代理类别。

**4. 讨论与结论**

**讨论部分总结：** 静态空间代理描述了城市形态和潜在人为活动，但其与大气CO?信号的关系并非仅由代理强度决定。风约束暴露指标通过纳入逐时风向信息扩展了静态代理，在残差诊断方面产生了比固定缓冲更清晰的统计关联。代理暴露与PAS增强之间的弱关联反映近地面CO?增强受排放变率、输送、混合和背景变率等多因素共同控制。代理-残差负关联应解释为代理暴露与残差模式的统计关联而非部门排放误差的直接证据，其日/夜和PBLH分层依赖表明全日关联是空间代理结构与大气输送或混合条件相互作用的结果。该方法既非浓度校正也非排放反演，而是为正式观测约束分析提供前期筛选性诊断证据。研究局限包括：单日10站点样本、PAS网络背景近似、简化暴露核、代理和回退分配不确定性、以及缺乏独立气象和排放验证观测。未来应结合多日观测、独立风廓线和边界层观测、移动CO?测量、设施级活动信息及更完整的源-受体模拟。

**研究结论翻译：** 本研究开发了风约束代理强度暴露诊断框架，利用合肥PAS观测和WRF-Chem模拟检验500 m城市CO?排放空间代理的一致性。结果显示，风约束代理暴露与PAS观测的CO?增强异常的直接关联有限，道路相关和建成区/居民区代理呈弱正相关，工业/能源代理无稳定增强响应。相比之下，全日分析显示三类代理均与WRF-Chem残差结构呈负相关，工业/能源代理全日关联最强；小时级聚类自助法和FDR校正支持这些统计关联，参数、留一站和风向敏感性测试表明其并非由单一核配置、站点或风向实现决定。然而，日/夜和PBLH分层表明负残差关系集中在夜间和低PBLH条件下，日间和高PBLH条件下基本消失，残差关系应理解为大气状态依赖的诊断信号而非部门排放偏差的直接证据。总体而言，该框架为高分辨率清单降尺度中城市CO?空间代理、大气观测和模式-观测残差结构的一致性检验提供了筛选级方法，不验证代理精度，也不替代正式足迹建模或排放反演。额外敏感性分析表明全日诊断模式并非由单一预处理或排放表征选择决定，独立ODIAC比较揭示了细尺度空间结构的显著清单间差异。结论局限于十个PAS站点和单个24 h观测时段，不应外推至超出采样的大气和活动条件。未来研究应扩展至多天、多季节和多气象条件，并纳入独立约束的时间活动数据、风和边界层廓线观测、移动CO?测量、设施级排放信息及更完整的源-受体模拟。