《Journal of Hazardous Materials Advances》：Soil pH and moisture govern microplastic-induced soil changes under biogas slurry irrigation
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土壤酸碱度（pH）与水分是调控沼液灌溉农田生态系统中微塑料（MPs，粒径<5 mm）环境归趋与生态效应的关键环境因子。本研究选取聚乙烯（PE）与聚己二酸-对苯二甲酸丁二醇酯（PBAT）分别作为传统与可生物降解微塑料的代表，通过为期30天的沼液灌
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土壤酸碱度（pH）与水分是调控沼液灌溉农田生态系统中微塑料（MPs，粒径<5 mm）环境归趋与生态效应的关键环境因子。本研究选取聚乙烯（PE）与聚己二酸-对苯二甲酸丁二醇酯（PBAT）分别作为传统与可生物降解微塑料的代表，通过为期30天的沼液灌溉培养试验，在不同土壤pH（5、7、9）与水分条件（15%与30%）下，系统探究了微塑料表面化学响应、土壤理化性质、酶活性及微生物群落的变化。多光谱分析（傅里叶变换红外光谱ATR-FTIR、X射线光电子能谱XPS、拉曼光谱Raman）结果表明，相较于PE，PBAT在不同pH与水分条件下表现出更强的表面化学变化，其含氧官能团与酯键结构对环境条件具有更高的敏感性。土壤理化分析显示，硝态氮（NO??-N）、铵态氮（NH??-N）与速效钾（AK）含量受微塑料类型及环境因子交互作用的显著影响，pH对氮素转化过程的调控作用强于水分。酶活性测定表明，蔗糖酶、碱性磷酸酶、过氧化氢酶与脲酶呈现过程特异性响应模式，且受微塑料类型与pH的共同驱动。16S rRNA基因高通量测序分析表明，土壤pH是微生物群落分化的主导因子，而PBAT处理较PE引发了更显著的优势菌属相对丰度变化，这可能与其更高的表面化学活性有关。本研究揭示了pH与水分对沼液灌溉条件下微塑料环境行为的耦合调控机制，为评估传统与可生物降解微塑料在沼液还田农田生态系统中的生态风险提供了科学依据。
论文解读文章
一、研究背景与科学问题
沼液作为厌氧消化的液态副产物，富含生物有效性养分，被广泛视为可持续替代矿物肥料的有机资源，在提升作物生产力与促进有机废弃物资源化利用方面具有重要价值。然而，沼液施用途径同时成为新兴污染物——微塑料（Microplastics，MPs，粒径<5 mm）进入农田生态系统的重要输入通道。定量调查表明，畜禽粪便中微塑料浓度可高达19,012颗粒kg?1，长期施用粪肥可使农田土壤微塑料含量持续累积，较未施肥土壤增加1.5至1.9倍。土壤酸碱度（pH）与水分作为调控土壤理化性质和生物活性的基本环境参数，深刻影响着微塑料在土壤介质中的迁移、吸附行为及最终生态效应。然而，现有研究多将pH与水分视为孤立变量，忽视了其在田间条件下的共变特征与交互效应。尤为关键的是，可生物降解微塑料如聚乳酸（PLA）和聚己二酸-对苯二甲酸丁二醇酯（PBAT）因其更高的化学反应活性而被推广为环保替代品，但其与传统微塑料（如聚乙烯PE）对环境驱动因子的差异化响应机制尚缺乏系统比较。基于此，研究人员提出三项假设：PBAT较PE会表现出更强的表面化学变化；pH对土壤氮素转化和微生物群落组装的调控作用强于水分；微塑料（特别是PBAT）存在时酶活性和碳组分的响应具有pH与水分依赖性。
二、研究设计与技术方法
研究人员选取PE与PBAT作为代表性传统与可生物降解微塑料，设置微塑料添加浓度为1,000 mg kg?1干土，沼液施用量为225 m3 ha?1（依据中国国家标准GB/T 25246–2025推荐的液体粪肥施用范围），开展为期30天的培养试验。土壤样品采自中国广东省农田（113°40′18.72″E，23°08′47.68″N），沼液取自广州风行奶牛场仙泉湖牧场的厌氧消化系统出水。试验设置两种水分水平（15%低水分与30%高水分）和三种pH水平（pH=5、7、9），并设置无微塑料空白对照（CK）、仅微塑料添加（CKM）、仅沼液添加（CKBS）以及沼液与微塑料共添加处理（CKMBS-PE、CKMBS-PBAT）。主要技术方法包括：多光谱表面表征（ATR-FTIR、XPS、Raman光谱）、土壤理化性质分析（有机碳SOC、微生物量碳MBC、可溶性有机碳DOC、全氮TN、全磷TP、速效钾AK等）、土壤酶活性测定（过氧化氢酶、碱性磷酸酶、脲酶、蔗糖酶）以及基于16S rRNA基因V3–V4区的高通量测序与生物信息学分析（QIIME2流程、DADA2降噪、SILVA数据库注释）。
三、主要研究结果
（一）PE与PBAT在沼液灌溉下的差异化表面化学响应。多光谱分析显示，PE在整个培养期内保持较高的结构稳定性，其特征亚甲基（–CH?–）伸缩振动峰（2,913和2,846 cm?1）基本未变，仅出现微弱的O–H（3,692 cm?1）与C–O（1,029 cm?1）信号，表明表面氧化程度有限。相比之下，PBAT的羰基C=O（1,711 cm?1）与C–O（1,274和1,018 cm?1）特征峰以及O–H区域在不同pH和水分条件下均呈现不同程度的变化，表明其酯键结构对环境条件具有更高的敏感性。XPS分析进一步证实，PBAT的C–O、C=O和O–C=O官能团相对比例在不同处理间发生显著改变，与PBAT环境老化过程中的水解和氧化机制一致，而PE的C 1s谱始终以C–C烃类信号为主导。
（二）pH和水分调控微塑料添加下的土壤养分与碳组分变化。土壤理化分析表明，沼液灌溉显著提升了土壤氮素有效性，CKBS处理较初始土壤表现出显著的NO??-N增加。PE与PBAT添加后，NO??-N含量在中性（pH=7）和弱碱性（pH=9）条件下普遍较高，而酸性条件（pH=5）下相对较低，表明pH对硝化过程具有重要调控作用。高水分条件下NH??-N含量显著增加（P<0.05），可能与高水分降低土壤通气性、抑制铵氧化有关。速效钾对沼液添加高度敏感，CKBS处理显著高于CK，但PE或PBAT添加后AK含量相对CKBS降低（P<0.05），表明微塑料可能影响钾素的生物有效性。土壤碳组分方面，PBAT处理在某些pH条件下表现出较高的MBC，可能与其部分可生物降解性增加了可溶性有机碳底物的可利用性有关。
（三）微塑料类型、pH与水分驱动酶活性的过程特异性响应。蔗糖酶活性在PE与PBAT处理间呈现相反的时序变化趋势——30天时PE处理下活性降低而多数PBAT处理下活性升高。碱性磷酸酶对pH和水分均敏感，且PE与PBAT的响应模式存在差异。过氧化氢酶活性受pH和微塑料类型共同驱动，PBAT处理在不同pH条件下于30天时普遍表现出较高活性。脲酶活性主要呈现时间依赖性模式，多数处理在15天时高于30天，且pH对其影响较水分更为显著。
（四）pH主导的微生物群落分化与PBAT引发的更强优势菌属变化。PCoA分析显示，30天时pH处理间样品分离较水分处理更为清晰，表明pH是微生物群落分化的主导环境因子。群落组成分析表明，优势菌门包括变形菌门（Proteobacteria）、放线菌门（Actinobacteriota）、绿弯菌门（Chloroflexi）、酸杆菌门（Acidobacteriota）、厚壁菌门（Firmicutes）等。在属水平上，Lysobacter_A、Thermomonas、Gaiella、Nocardioides_A等优势属的相对丰度在不同处理间呈现明显差异，且PBAT处理下优势菌属的变化较PE更为显著，这与其更高的表面化学活性相一致。
四、结论与讨论
本研究通过系统的培养试验证实，土壤pH与水分是沼液灌溉条件下调控微塑料环境行为及相关生物地球化学响应的关键环境因子。传统PE与可生物降解PBAT在表面化学响应性上存在本质差异，PBAT表现出更强的环境敏感性，其与土壤养分、酶活性和微生物群落变化的耦合关系更为紧密。土壤pH对微生物群落分化的调控作用强于水分，凸显了土壤环境条件在微塑料-土壤-微生物相互作用中的主导地位。这些发现为评估传统与可生物降解微塑料在沼液还田农田生态系统中的生态风险提供了机制层面的科学依据。研究人员同时指出，仍需要进行更长时间的田间验证研究，以进一步确证这些发现的环境外推有效性。该研究克服了以往将pH与水分作为孤立变量的方法论局限，揭示了二者在真实田间条件下的交互效应，为理解微塑料在复杂有机质基质中的环境行为提供了新视角。
