基于NGBoost与非齐性多层感知机集成学习的化学反应产率预测及不确定性估计

《Scientific Reports》：Uncertainty-aware yield prediction for data-limited polystyrene autoxidation using heteroscedastic ensemble learning

　　

摘要

基于机器学习的化学反应体系产率预测常受限于实验数据集过小以及条件依赖性变异等因素。本文提出了一种集成回归框架，将自然梯度提升（NGBoost）与非齐性多层感知机（MLP）深度学习相结合，在有限数据条件下预测反应产率，同时估计与特定条件相关的预测不确定性。该框架以137个来自聚苯乙烯自氧化反应的实验样品进行了评估。集成模型的平均绝对误差（MAE）为5.4 ± 0.2，相较于线性基线方法（线性回归、岭回归、Lasso回归）降低了最高62%，相较于所评估的最强单模型基线（单独的NGBoost，MAE = 7.1）降低了约24%，优于单独的NGBoost和MLP模型。基于Shapley加法解释（SHAP）的模型解读表明，该模型捕捉到了与NaBr/醋酸锰用量及反应时间相关的非线性响应模式，且与实验观测趋势一致。这些结果表明，具有不确定性感知能力的集成学习方法可以为数据受限的化学体系中的反应条件筛选与优先级排序提供支持。