金辅助剥离导致的Te–Au成键破坏单层ZrTe5量子自旋霍尔相

《Scientific Reports》：Ultrastrong Au–Te bonding drives disorder in monolayer ZrTe5 on gold

　　摘要单层ZrTe5被认为具有大带隙量子自旋霍尔相，这激发了分离该材料单层的努力。金辅助剥离法可以制备出多种硫族元素终止的范德华晶体的干净单层，但强烈的Te–Au键可能与ZrTe5层本身的键合网络产生竞争。在对数十个样品的低温扫描隧道显微镜观察中，金剥离薄片在绝大多数情况下显示出无序的单层表面，而较厚的薄片则保留了特征性的准一维链结构。对ZrTe5/Au(111)界面的从头算计算重现了这种不对称性并阐明了其机制：面向金表面的Te原子发生化学吸附，破坏了连接ZrTe3链的弱锯齿状Te–Te键，将晶体中离散的键长谱转变为连续谱，同时链作为畸变单元依然存在。电荷分析显示共价Te–Au键的特征，伴随适度的电荷转移，对单层进行空穴掺杂；在双层结构中，畸变和掺杂局限于与金接触的那一层，而化学吸附和无序各自排除了所预测的量子自旋霍尔相。同样的准共价Te–Au键可能干扰其他金剥离Te终止晶体的接触层，特别是那些层内网络连接较弱的晶体。