结合半经验二聚体计算与粗粒化建模预测金属-有机笼堆积行为的低成本计算方法

《Nature Communications》：The role of shape and interaction directionality in the crystalline phase behaviour of octahedral metal-organic cages

　　

摘要

尽管晶体工程取得了进展，但由于含金属分子相对于纯有机化合物具有更高的结构复杂性和计算成本，预测其堆积仍然是一个重大挑战。然而，预测固态结构对于理解结构 - 性能关系至关重要，特别是在模块化多孔系统（如金属 - 有机笼，MOCs）中，因为其堆积决定了内部孔道的可及性，从而影响功能。在此，我们提出了一种计算成本较低的方法论，该方法结合半经验二聚体计算与粗粒化建模，以预测 MOCs 的堆积行为。该方法能够实现固态的先验预测，并有助于深入了解分子形状和分子间相互作用如何影响 MOCs 的晶相行为。我们的发现为具有定制固态结构和性能的 MOCs 的理性设计提供了基础。