长期次中温猪粪–尸体共消化在氨胁迫下的运行特性：基于数据驱动模型的运行模式表征

《Biomass and Bioenergy》：Long-term sub-mesophilic swine manure–carcass co-digestion under ammonia stress: Characterization of operating regimes using data-driven modeling

　　

摘要专业翻译 长期运行在25°C、低至中等尸体负荷率（CLR）条件下保持稳定。高尸体负荷率诱导了游离氨（FAN）–丙酸积累及工艺抑制。在低至中等CLR条件下，表观甲烷（CH4）产率可达约0.39 L CH4/g CODt添加。人工神经网络（ANN）在高氨胁迫下预测CH4产率，测试集R2＝0.813。农场尺度分析表明，处理能力约为正常死亡负荷的38–75倍。

论文解读文章

一、研究背景与问题提出

畜牧业集约化发展导致粪污量和动物死亡量持续增加，给猪场运营带来重大管理挑战，同时引发温室气体（GHG）排放、养分流失和病原传播等环境问题。全球畜禽生产每年产生数十亿吨粪污，对应约1.25亿吨粪污氮素，粪污管理约占畜牧业GHG排放的10%、全球农业排放的约7%。传统尸体处置方式——如掩埋、炼油和焚烧——因地下水污染、不可控排放和病原传播风险而日益受限，尤其在高校死亡率事件中更为突出。相关法规框架，包括安大略省《死动物处置条例》和欧盟条例EC No. 1069/2009，限制了农场内处置并要求经批准的处置途径。

厌氧消化（AD）是在循环生物经济框架内稳定有机废弃物并回收能源和养分的一项核心技术。共消化可增强缓冲能力、改善碳氮比（C/N）并提高甲烷产量。然而，尸体共消化因高蛋白和高脂含量而带来挑战：蛋白质水解释放氨基酸，进而经脱氨基作用导致氨态氮积累；甘油三酯水解则释放甘油和长链脂肪酸（LCFAs）。在产甲烷过程中，互养菌在氢/甲酸消耗型产甲烷菌的协作下氧化中间挥发性脂肪酸（VFAs），特别是丙酸和丁酸。升高的氨，尤其是游离氨（FAN），可损害产甲烷活性并破坏这些互养转化，导致VFA积累和甲烷产量下降。文献报道的中温抑制阈值通常为总氨氮（TAN）1500–3000 mg/L和FAN 60–150 mg/L，但近年证据表明，富氮厌氧消化的氨抑制取决于TAN/FAN形态、温度、VFA积累和工艺适应的综合效应，而非单一通用浓度阈值。

次中温AD（约25°C）已成为寒冷气候下管理粪污和农场死亡动物的潜在低供热需求方案。然而，现有研究大多为短期研究，未系统评估渐进式负荷或长期抑制动态。与此同时，机器学习（ML）已发展为利用多维数据集建模和优化AD系统的有力工具，但许多现有方法仍依赖随机数据划分或单反应器数据集，可能高估泛化性能，且对数据泄漏、可解释性和预测不确定性的关注不足。

综上，本研究旨在填补三个关键空白：第一，缺乏跨广泛尸体负荷条件、同步追踪TAN、FAN、VFAs和甲烷产率的长期系统受控数据集；第二，预测建模方法受数据泄漏、缺乏跨反应器验证和可解释性不足的限制；第三，实验数据集与可扩展、可解释的机器学习框架在北美猪生产系统条件下的整合极为有限。

二、研究内容与结论

研究人员开展了一项为期1115天的猪尸体–粪污共消化实验，在25°C次中温条件下运行六个实验室规模序批式反应器（LT-SBRs，工作体积20 L），覆盖CLR范围为83.2–666 kg尸体/m³粪污，有机负荷率（OLR）为0.15–0.82 g COD_t/L·d。研究将长期实验数据集与无泄漏、反应器独立的机器学习框架相结合，采用留一消化器（LODO）策略验证基于物化及运行变量的人工神经网络（ANN）模型，并利用SHAP分析表征甲烷产率的模式特异性预测贡献。

研究得出以下主要结论：低至中等CLR条件下，25°C长期运行保持稳定；高CLR条件诱导FAN–丙酸积累和工艺抑制；低至中等CLR条件下表观CH₄产率达约0.39 L CH₄/g COD_t添加；ANN模型在高氨胁迫下预测CH₄产率的测试R²＝0.813；农场尺度分析表明处理能力约为正常死亡负荷的38–75倍。该研究的创新之处在于将覆盖广泛CLR范围的1115天实验数据集与反应器独立ANN验证及SHAP解释相结合，实现了对氨–VFA运行范围的实证表征，并识别了次中温条件下甲烷产率的模式依赖性预测贡献因子。

三、关键技术方法

研究人员采用的主要技术方法包括：第一，长期序批式反应器实验系统，六个LT-SBRs（20 L工作体积）在25°C恒温室内运行，采用填充–反应–沉降–排出的序批模式，通过沼气回流实现混合；第二，系统的物化分析方法，包括总化学需氧量（COD_t）和可溶性COD（SCOD）的密闭回流比色法测定、总固体（TS）和挥发性固体（VS）的重量法测定、总凯氏氮（TKN）和氨氮（NH₄–N）的凯氏自动分析仪测定、挥发性脂肪酸（VFAs）的气相色谱定量以及沼气组成的GC-TCD分析；第三，人工神经网络（ANN）建模框架，采用九层全连接网络结构（1层128神经元、4层64神经元、4层32神经元），LeakyReLU激活函数、Dropout正则化和Adam优化器，输入23个物化及运行变量，同时输出VS基和COD_t基甲烷产率；第四，留一消化器（LODO）交叉验证策略，每次迭代以五个消化器为开发集、一个消化器为独立外部测试集，共重复六次以确保每个消化器均作为外部测试集一次；第五，SHAP可解释性分析，用于表征各运行模式下各预测因子对甲烷产率的贡献。样本来源为加拿大魁北克省当地商业猪场，尸体经粉碎至<6 mm后真空包装于?15°C储存备用。

四、研究结果

4.1 长期运行稳定性与负荷响应

在低至中等CLR条件下（83.2–334 kg尸体/m³粪污），反应器在25°C下长期运行保持稳定，pH维持在7.7–8.1范围内，未出现显著的VFA积累或产气抑制。研究人员通过逐步提高CLR并监测TAN、FAN、VFAs和甲烷产率的变化，发现系统在低至中等负荷范围内能够维持稳定的产甲烷性能。

4.2 高负荷下的氨–丙酸协同抑制

当CLR提高至467–666 kg尸体/m³粪污时，系统出现明显的FAN–丙酸积累和工艺抑制现象。高蛋白尸体物料的水解导致TAN和FAN浓度显著升高，FAN最高达446 mg/L；与此同时，丙酸作为中间代谢产物持续积累，表明酸化产物生成与下游甲烷转化之间的平衡被打破。这一协同抑制效应导致甲烷产率显著下降。

4.3 甲烷产率与负荷的关系

在低至中等CLR条件下，表观CH₄产率可达约0.39 L CH₄/g COD_t添加。研究人员通过将累计甲烷产量归一化至各运行周期添加的VS或COD_t，计算了VS基和COD_t基甲烷产率，发现低负荷条件下产率较高，而高负荷条件下因氨抑制导致产率明显降低。

4.4 ANN模型预测性能

基于23个物化及运行变量的ANN模型在LODO交叉验证框架下表现出良好的跨反应器泛化能力。在高氨胁迫条件下，模型对CH₄产率的测试集R²达0.813。研究人员通过残差分布分析评估了模型在不同负荷模式下的预测偏差和离散程度，发现模型在训练集和留出测试集上的表现具有一致性，表明模型具备跨反应器模式的可迁移性。

4.5 SHAP分析揭示模式依赖性预测因子

SHAP分析表明，不同运行模式下甲烷产率的主要预测因子存在差异。在低负荷模式下，OLR和CLR等运行变量对预测贡献较大；在中负荷模式下，VFA相关变量（特别是丙酸）和氨相关变量（TAN、FAN）的贡献增强；在高负荷模式下，FAN和丙酸的贡献最为突出，反映了氨–丙酸协同抑制对甲烷产率的决定性影响。

4.6 农场尺度分析

基于实验数据的外推分析表明，次中温猪粪–尸体共消化系统在农场尺度上的处理能力约为正常死亡负荷的38–75倍，表明该技术在实际应用中具有充足的负荷冗余，能够应对高校死亡率事件。

五、讨论与结论

讨论部分指出，氨抑制并非由单一浓度阈值决定，而是TAN/FAN形态、温度、VFA积累和工艺适应之间的非线性相互作用结果。在尸体共消化系统中，蛋白和脂质丰富的底物强化了酸化作用和氨释放，导致动态且模式依赖的行为。研究还强调，数据驱动的机器学习方法在AD系统建模中具有潜力，但需避免数据泄漏、进行跨反应器验证并增强可解释性，才能提高模型在变化运行条件下的可靠性。

研究结论为：次中温（25°C）条件下猪粪–尸体共消化可在低至中等CLR范围内实现长期稳定运行，表观CH₄产率达约0.39 L CH₄/g COD_t添加；高CLR条件通过FAN–丙酸协同积累诱导工艺抑制；基于物化和运行变量的ANN模型结合LODO验证可在高氨胁迫条件下实现可靠的甲烷产率预测（测试R²＝0.813）；SHAP分析揭示了模式依赖性的预测贡献因子；农场尺度分析表明该技术处理能力约为正常死亡负荷的38–75倍，为寒冷气候条件下猪场粪污和死亡动物的可持续管理提供了可行的技术路径。