综述：重新审视H? SCR：为何扩展表面失效以及配位不足的金属集合体如何实现低温NO还原

《Catalysis Science and Technology》：Rethinking H2 SCR: Why Extended Surfaces Fail and How Under Coordinated Metal Ensembles Enable Low Temperature NO ReductionOpen Access

　　

富氧条件下氢气辅助选择性催化还原（H? SCR）NO已发展成为缓解氢气内燃机NO?排放的关键途径。尽管经过数十年的研究，低负载Pt和Pd催化剂上观测到的异常低温活性的机理性起源仍未解决。本综述汇总了来自光谱学、瞬态动力学、密度泛函理论（DFT）和微观动力学模型（MKM）的研究成果，以重新评估长期以来认为扩展金属表面代表H? SCR活性位点的假设。在非还原性氧化物、还原性氧化物、沸石和金属有机框架中，实验一致揭示了涉及金属位点上H?活化、溢流介导的O*去除以及金属-载体界面上NO还原的双功能路径。将这些实验推断的路径与基于DFT在Pt(111)及相关表面上建立的MKM进行比较，结果表明台阶和阶沿无法重现实际催化剂上观测到的低起始温度、高N?选择性或受抑制的O?活化。两项机理性特征被证实对于选择性N?生成至关重要：(i) NO必须比O?更容易活化，(ii) N-N偶联必须胜过N-NO重组。这些特征在扩展表面上缺失，但在部分氧化、配位不足的金属-载体集合体上自然出现。我们讨论了该框架与已确立的NH? SCR机理的平行性，在后者中NH??储存、亚硝酰胺形成和孤立金属中心的氧化还原循环控制选择性，并突出了对受限、阳离子和界面活性位点的共同需求。总体而言，证据指向纳米团簇或周缘金属-载体结构作为低温H? SCR的催化相关集合体，推动研究重心转向具有定制界面环境的支持型金属团簇的设计和计算筛选。

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? 2026 作者保留所有权利。由英国皇家化学学会出版

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