可极化液|液界面Helmholtz层电容对界面电荷密度的依赖性研究——基于扩展Gouy-Chapman-Stern框架的电双电层建模与AC伏安法验证

《Chemical Science》：Dependence of the Helmholtz Layer Capacitance on Interfacial Charge Density at Polarisable Liquid|Liquid InterfacesOpen Access

　　

针对两种互不相溶的电解质溶液之间的可极化界面（ITIES）的物理结构，采用一种纳入不对称离子电荷的扩展 Gouy–Chapman–Stern 框架进行建模。该界面被视作三个串联的电容：在水|有机界面两侧各有一个 Poisson–Boltzmann 扩散双电层，以及一个 Helmholtz 层，后者包含了溶剂分子在强局部电场作用下的介电饱和效应，这会使远离零电荷电位（PZC）处的 Helmholtz 电容降低。该模型以各类水相电解质与含有双(三苯膦亚甲基)铵四(五氟苯基)硼酸盐的 α,α,α-三氟甲苯相所构成的 ITIES 的 AC 伏安数据为基准进行验证。结果支持电双电层（EDL）中存在背靠背的扩散双电层，并表明 Helmholtz 电容随界面电荷密度的变化而变化，而界面电荷密度取决于水相离子向混合层渗透的能力、其构象/破结构特性、两相中的电解质浓度以及施加的界面 Galvani 电位差（?_o^w ?）。这些认识有助于推动对可极化液|液界面处电双电层结构的理解。

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? 2026 作者(s)。由英国皇家化学会出版

2026

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