揭示三维支架中非均匀锂离子传输机制与梯度沉积策略实现超轻稳定锂金属负极

《Chemical Science》：Unveiling and Regulating Heterogeneous Li+ Transport in 3D Scaffolds: A Gradient Electrodeposition Strategy toward Ultralight and Stable Li Metal AnodesOpen Access

　　

三维（3D）集流体被广泛研究用于抑制锂金属负极中的锂枝晶生长，特别是在高电流密度操作条件下。然而，对于此类复杂三维架构中锂电极沉积的基本机理理解仍明显不完整。在此，以三维铜网作为模型体系，我们证明三维架构中锂离子传输的固有非均匀性会促进局部离子通量放大，从而引发优先沉积和枝晶成核。基于这一认识，提出了一种梯度下降电极沉积策略来调控离子通量分布，从而实现致密、均匀且强附着的体相类锂沉积。为减轻传统金属支架带来的质量负担，通过聚合物金属化进一步设计了一种超轻PET@Cu三维集流体，相比铜网实现了59.2%的面质量降低，同时保留了足够的电导率和机械强度。与梯度沉积策略集成后，所得的PET@Cu@G-Li负极与NMC811正极配对表现出高倍率性能和卓越的循环稳定性，在3C倍率下循环600次后仍保持初始容量的90.82%。本研究阐明了质量传输非均匀性在三维框架中锂电极沉积中的关键作用，并为锂金属电池提供了一种兼顾高功率密度与高质量能量密度的实用负极设计范式。

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? 2026 作者。由皇家化学会出版

2026

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