《Waste Management》：Testing DfR against reality using a recyclability assessment framework: A case study on lamination adhesive for laminated PE-based flexible packaging
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本研究引入并应用一种可回收性指数（Recyclability Index, RI）框架，用于在闭环机械回收条件下定量评估软包装结构的回收性能。该框架将可加工性、力学性能和光学性能指标整合为一个统一度量，以比较不同层压结构的可回收性潜力。利用该框架，研究人员系统
本研究引入并应用一种可回收性指数（Recyclability Index, RI）框架，用于在闭环机械回收条件下定量评估软包装结构的回收性能。该框架将可加工性、力学性能和光学性能指标整合为一个统一度量，以比较不同层压结构的可回收性潜力。利用该框架，研究人员系统评估了一种面向回收设计（Design-for-Recycling, DfR）的聚氨酯（Polyurethane, PUR）层压粘合剂在商业相关的单材料（mono-material）和多材料（multi-material）层压结构中的表现。研究结果表明，层压结构仍是决定可回收性的主导因素：PE基单材料层压材料始终表现出最高的可回收性，能够实现稳定的吹膜加工并保持良好的力学与光学性能；其中双轴取向聚乙烯（Biaxially Oriented Polyethylene, BOPE）层压材料表现出最佳的综合可回收性。相比之下，含聚丙烯（Polypropylene, PP）、聚酰胺（Polyamide, PA）或聚对苯二甲酸乙二醇酯（Polyethylene Terephthalate, PET）的多材料层压材料因热力学不相容性而表现出严重的加工不稳定性和力学、光学性能劣化，其中PA和PET基结构的可回收性指数损失分别达77%和80%。基于欧盟包装和包装废弃物法规（Packaging and Packaging Waste Regulation, PPWR）第7条的情景分析表明，单材料层压材料通过稀释策略可满足2030年（35 wt%）和2040年（65 wt%）的再生含量目标，而多材料层压材料在未进行根本性重新设计的情况下难以达到2040年目标。本研究为可回收软包装的结构设计提供了定量评估工具，并强调了层压粘合剂设计在单材料体系中的有效性及其在多材料体系中的局限性。
**论文解读：基于可回收性评估框架的DfR层压粘合剂对PE基复合软包装可回收性的系统评价**
**一、研究背景与问题**
塑料包装是欧洲塑料消费的最大终端应用领域，占市场份额的39%。2023年，欧洲塑料包装废弃物的回收率仅为42 wt%，距循环经济目标仍有较大差距。欧盟《包装和包装废弃物法规》（PPWR）要求自2030年1月1日起，所有投放欧盟市场的包装必须具备可回收性或可重复使用性；同时设定了2030年10–35%和2040年25–65%的再生含量目标。然而，多层复合薄膜的结构复杂性是制约其可回收性的主要障碍——这些结构主要为实现阻隔性能、力学强度和光学性能等功能需求而设计，而非考虑废弃后的高效回收处理。此外，将再生含量引入新薄膜应用可能导致凝胶形成、力学性能下降及食品接触合规问题。
面向回收设计（Design for Recycling, DfR）是包装开发中旨在提高材料可回收性的战略框架。多层薄膜可分为基于单一聚合物类型的单材料体系和由不同聚合物组成的多材料体系。单材料设计中外层常采用纵向取向聚乙烯（MDOPE）或双轴取向聚乙烯（BOPE），而多材料结构则常使用双轴取向聚丙烯（BOPP）、双轴取向聚对苯二甲酸乙二醇酯（BOPET）或双轴取向聚酰胺（BOPA）。各层通常采用聚氨酯（PUR）粘合剂进行复合层压。以往研究主要关注主要聚合物组分对回收性能的影响，而对层压粘合剂这类功能必要但质量占比小的组分关注不足。尽管PUR粘合剂仅占层压体总质量的一小部分，但其化学组成、与聚合物基体的相容性以及熔融再加工过程中的行为可能影响相形态、加工稳定性和回收产物质量。目前尚缺乏对DfR粘合剂在商业相关单材料和多材料层压结构中闭环回收性能的系统评估。
**二、研究目的**
本研究旨在：(i) 建立并应用定量可回收性评估方法；(ii) 确定DfR PUR粘合剂对回收层压薄膜可加工性和回收薄膜性能的影响；(iii) 比较不同层压薄膜结构的可回收性，包括PE基单材料体系和非相容多材料体系；(iv) 通过情景分析评估其满足PPWR再生含量目标的潜力。
**三、关键技术方法**
研究中，Bostik、Amcor和Brückner Group提供了八种商业顶层薄膜和一种LDPE/PUR/LDPE层压薄膜（LAM），采用两步层压法制备样品。首先将两层LDPE薄膜以4.62 g/m2的PUR粘合剂复合、粉碎；随后将各顶层薄膜分别粉碎并与LAM干混获得目标层组成，所有最终回收物中PUR含量保持2.09 wt%。所研究的单材料层压结构包括LDPE、MDOPE、阻隔PE（Bar-PE）、BOPE和金属化BOPE（Met-PE），多材料结构包括BOPP/LDPE、BOPA/LDPE和BOPET/LDPE。DfR PUR粘合剂采用MDI基预聚物与定制多元醇共混物设计。闭环机械回收通过粉碎、熔融共混、造粒和吹膜依次进行。可回收性指数（RI）综合可加工性（50%权重）以及力学和光学性能（各25%权重）计算，所有性能相对对照组（CTL）归一化。为评估PPWR合规性，制备了单材料（M）和多材料（H）两种再生混合料，经与纯LDPE共混稀释至35 wt%和65 wt%的再生含量。
**四、研究结果**
**4.1 闭环机械回收中的可加工性评价**
在粉碎和熔融共混阶段所有样品均无异常，差异主要出现在吹膜阶段。根据加工行为将样品分为三组：第一组为PE基单材料层压材料（CTL、LDPE、BOPE、Bar-PE和Met-PE），表现出最佳可加工性，最低可加工薄膜厚度约25 μm，加工稳定。第二组为MDOPE和BOPP，需略高的最低加工厚度（25–30 μm）且稳定性下降。第三组为BOPA和BOPET，加工性能最差，30分钟内发生40次气泡破裂事件，最低加工厚度达170–200 μm。PE/PET和PE/PA体系是已知不相容共混物，DfR PUR粘合剂无法补偿这种固有不相容性。热重分析显示除含EVOH的Bar-PE样品因羟基段降解而呈现较低T5 wt%外，层压结构变化对整体质量损失曲线无显著影响。
**4.2 回收层压材料的力学性能**
PE基单材料层压材料保持了均衡的力学性能，而多材料层压材料表现出显著降低的延展性和抗冲击性。LDPE样品延展性与CTL相当，但平均刚度和强度降低约24%。MDOPE、BOPE和Met-PE因顶层采用更刚硬的PE等级，其刚度和强度高于CTL，PUR粘合剂的负面影响部分被抵消。所有多材料层压材料（BOPP、BOPA、BOPET）较CTL表现出更高刚度，其中BOPET增幅最大。BOPA和BOPET延展性极低，这是不相容聚合物共混物的典型特征。BOPA和BOPET的抗冲击性分别仅为对照样的34%和24%。力学分析表明，DfR PUR粘合剂仅在层压结构保持单材料时有效。
**4.3 光学性能**
光学性能趋势与力学性能一致。与CTL相比，LDPE样品中PUR的存在增加了雾度和黄度指数，但透明度保持稳定。所有单材料层压材料及BOPP样品均表现出高透明度和较低雾度；Met-PE因铝颗粒使透明度降低28%。BOPA和BOPET样品因不相容形态导致光散射增加，表现出最高雾度；含PA和PET的样品黄变最明显。PUR粘合剂设计可保持单材料PE层压材料的光学质量，但无法克服多材料结构在机械回收中的局限性。
**4.4 PPWR再生含量合规性评估**
稀释样品（M35、H35、M65、H65）在回收过程中均无异常。单材料回收物（M35和M65）的抗冲击性较CTL分别提高108%和128%，这归因于回收PE流中含MDOPE和BOPE等高韧性PE等级。多材料样品H35较CTL略有改善，而H65下降43%，表明不相容相比例增加限制了冲击能量耗散。所有稀释样品透明度与CTL相当，单材料样品雾度相近，而多材料样品雾度和黄度指数显著偏高。
**4.5 综合可回收性评估**
RI计算结果显示，CTL的RI为0.91而LDPE为0.78，降低约14%，主要归因于PUR粘合剂对雾度和抗冲击性的负面影响。在单材料组中，BOPE表现最佳，RI仅降低6%；MDOPE和Bar-PE的RI分别为0.81和0.82；Met-PE因光学性能降低（0.46）而RI最低（0.78）。多材料组中BOPP的RI为0.72，BOPA为0.21，BOPET为0.18。根据RecyClass的PE薄膜可回收性评估协议，性能降低超过25%即被视为此类回收技术不适用。据此，CTL、MDOPE、Bar-PE和BOPE可归类为可回收，LDPE和Met-PE为临界可回收，BOPP略低于阈值，而BOPA和BOPET不适用于闭环薄膜对薄膜回收。
**五、讨论与结论**
研究人员指出，PUR粘合剂的整体环境效益应通过生命周期视角评估，即同时考虑粘合剂相关影响和促进多层薄膜回收所带来的环境收益。将塑料薄膜从焚烧或填埋转向回收路径可提供更大的环境效益。单材料情景（M35、M65）在可回收性方面优于CTL和LDPE样品，表明单材料设计是未来可回收软包装机械回收的有前景路径。然而，多材料柔性废弃物情景虽可通过吹膜加工，但光学和力学性能显著低劣，可能不适用于新的包装薄膜应用。研究结论可概括为：层压结构是决定可回收性的主导因素，DfR PUR粘合剂能支持回收性能但无法补偿结构不相容性；BOPE在单材料组中可回收性最高，LDPE和金属化BOPE表现欠佳；BOPP基结构仅显示中等可回收性，PA和BOPET结构可回收性损失达77–80%，不适用于闭环PE回收；PPWR情景分析确认单材料层压材料是满足2030年35%和2040年65%再生含量目标的可行路径。实现闭环回收需要单材料设计、聚合物标准化和改进回收技术的协同方法，未来DfR PUR粘合剂可通过引入增强界面相容性的定制功能来进一步改善多材料层压材料的可回收性。
