动态静电无序对花菁空穴输运特性的显著影响：基于FOB-SH非绝热分子动力学模拟的研究

《Journal of Materials Chemistry C》：Impact of dynamic electrostatic disorder on hole mobility in rubrene: a nonadiabatic molecular dynamics investigationOpen Access

　　高迁移率有机分子晶体，例如花菁，是有机电子学中的重要材料，然而对其电荷输运特性的定量预测性描述仍然具有挑战性。直接混合量子-经典非绝热分子动力学模拟通过显式传播电荷载流子波函数，无需假设特定的输运机制，为此提供了一条有前景的途径。然而，以往针对非极性分子晶体的大规模模拟通常忽略了动态静电无序，因为静电相互作用的计算代价高昂，而且对于非极性系统而言，忽略静电效应的近似似乎是合理的。在这里，我们利用阻尼位移力（DSF）实空间静电求和方法，结合一种高效的加减方案，在基于片段轨道的表面跳跃（FOB-SH）模拟中纳入了花菁在室温下空穴输运的动态静电无序。我们发现，相对于不考虑静电作用时得到的基线值152 meV，静电相互作用沿a轴和b轴方向分别将（假设的）最近邻跳跃重组能提高了29 meV和39 meV。在FOB-SH模拟中，静电相互作用导致局域能量无序增加，降低了空穴波函数的空间展延程度——以逆参与比从13降至9来衡量——并将沿高迁移率方向的预测迁移率从35 cm2/Vs降至21 cm2/Vs，与实验结果高度吻合。本内容仅可通过PDF获取。? 2026 作者。由英国皇家化学学会出版本文章采用知识共享署名4.0国际许可协议（Creative Commons Attribution 4.0 Unported Licence）授权。您可以在其他出版物中使用本文章的材料，无需向RSC申请额外许可，但须给予正确的署名致谢。