g-C?N?上缺陷调控镍单原子用于可见光驱动苯乙炔选择性半加氢

《Journal of Materials Chemistry A》：Defect-Regulated Ni Single Atoms on g-C3N4 for Visible-Light Semi-Hydrogenation of PhenylacetyleneOpen Access

　　

苯乙炔（PA）是聚苯乙烯生产中苯乙烯原料的一种催化剂中毒杂质，可通过半加氢选择性转化为苯乙烯。在此，我们通过在空位工程处理的氮化碳（g-C?N?）纳米片上锚定单原子（SA）镍位点，设计了一种用于温和条件下可见光驱动苯乙炔半加氢的二维单原子光催化剂。通过协同调节镍单原子位点密度与表面空位化学，我们揭示了缺陷调控的结构-活性关系，其中镍位点的局部配位环境与电子密度随载体缺陷和金属负载而变化。显微和光谱表征验证了镍的原子分散性，密度泛函理论（DFT）计算确定了合理的配位构型，从而解释了负载依赖性的活性趋势。优化后的催化剂达到了0.23 mmol/h/g?cat?的苯乙炔转化速率，苯乙烯选择性超过95%，在宽带可见光照射（λ > 400 nm）下对应的表观量子效率（AQE）为0.081%。即使在接近苯乙炔完全转化时，高选择性仍然得以维持，且催化剂在至少五个测试循环中保持稳定。本研究表明，空位调控的单原子配位为g-C?N?上可见光驱动的选择性加氢提供了一个有用的设计原则。

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? 2026 作者。由英国皇家化学学会出版

2026

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