基于 MXene 的固态双电层晶体管中的离子-电子耦合动力学及储层计算自适应控制

《Surfaces and Interfaces》：Ion-electron-coupled dynamics in the MXene-based solid electric double layer transistor and adaptive control for reservoir computing

　　

摘要

离子门控储库（IGRs）在混沌边缘状态下表现出优异的非线性动力学特性，并展示了高度集成物理储库器件的显著潜力。通过将二维材料的高速动力学特性整合到这些离子门控控制的电双层晶体管（EDLTs）中，可以极大地扩展显著储库状态的工作范围。本文提出了一种基于具有 MXene 沟道和离子凝胶栅电解质的 EDLT 的可重构物理储库器件。该器件利用由漏极电压（V_D）和栅极电压（V_G）脉冲控制的双调制模式，从单个硬件单元生成不同的储库状态。对关键储库参数（如非线性和记忆容量）的定量评估证实，脉冲 V_D 模式具有高非线性，在波形转换任务中最优时导致最低均方误差为 9.31×10^?3。相反，脉冲 V_G 模式表现出增强的短期记忆，有利于优化性能，在混沌时间序列预测中达到最低归一化均方误差 1.84×10^?3。在单个器件内切换这两种离子 - 电子耦合动力学模式的能力建立了一个任务自适应的储库计算框架。

引言

人工智能（AI）技术的快速发展要求开发低功耗和高处理速度的创新计算系统，因为仅依赖半导体集成电路的传统处理器日益受到冯·诺依曼瓶颈的限制[1,2]。储库计算（RC）是一种基于循环神经网络的计算范式，通过模拟类脑计算而不具备传统实现的复杂性，可大幅减少计算资源，并消除了全局权重更新的需求[3,4]。已报道多种材料和器件可作为物理储库，包括延迟电路[5]、动态忆阻器[6,7]、自组织纳米网络[8]、光晶体管[9]、自旋力矩振荡器[10] 和离子门控晶体管[11,12]，这些器件需要具备非线性、高维度和短期记忆[13,14]。这些储库器件已成功应用于实现各种任务，如手写字母识别[15]、语音数字预测[16]、神经尖峰分析[17] 和语言学习[18]。然而，物理储库中的关键共同挑战是实现高维度，这受限于从物理储库测量的时间序列响应输出数量较少[19]。这导致迄今为止展示的计算性能仍然远未达到满意水平。任务自适应物理储库可以通过动态重构其非线性和记忆特性以匹配不同任务的时间要求来解决这一限制，从而在同一硬件平台上启用灵活高效的多元任务处理[2]。实现这一能力需要一个单器件，既能提供足够丰富的储库状态，又能简单可靠地控制其动力学状态[20]。因此，一种能够实现多通道信号响应、集成和特征提取的紧凑型储库器件是高度期望的[21,22]。

在各种用作物理储库的新兴纳米器件中，三端甚至多端器件不仅能同时接收和读取外部电压脉冲，还能通过其栅极模拟对各种外部刺激信号（如光、压力、温度和化学信号）的感知[19]。因此，多端器件架构非常适合需要多通道数据集成和相关特征提取的场景。电解质门控晶体管（EGTs）是一种特定的三端电子器件，利用栅极电压控制的沟道区域离子掺杂效应来实现可调电导[23]。得益于其多样的漏极电流响应和高密度电子载流子调节能力，离子门控储库（IGRs）展现了富有前景的物理储库计算性能[24]。通过调节电压脉冲在多栅极电解质门控晶体管基储库计算器件中集成多通道时间序列信号，在运动行为分析和帕金森病筛查的高精度步态识别中可实现超过 93% 的准确率[25]。通过在离子门控储库结构的深度储库计算器件中通过相关性分析优化多层架构和节点选择，在二阶非线性自回归移动平均任务中已实现 9.08×10^?3 的归一化均方误差[26]。此外，利用介电耦合调节基于氧化铟锡锌（ITZO）双界面沟道的非对称异质界面调节人工突触（HRAS）器件中的沟道电荷和离子效应，可以模拟双神经递质相互作用，并在神经网络识别任务中将 MNIST 数据集准确率从 93.19% 提高到 94.09%[27]。这些基于电双层晶体管（EDLT）机制运行的 IGRs 在混沌边缘状态下表现出优异的非线性动力学特性，并展示了高度集成物理储库器件的显著潜力。然而，基于 EDLT 的 IGR 具有简单的薄膜场效应晶体管（FET）结构，其时间状态演化取决于单一的缓慢弛豫过程，导致工作范围极窄[28]。通过将高速动力学特性纳入 EDLTs，二维材料已被用作导电沟道以实现异常宽的工作速度范围，这远远超过了传统电子设备的能力。其中，过渡金属二硫化物（TMDs）、石墨烯和 MXenes 被视为高性能神经形态计算的代表性硬件候选者。同时，MXene 独特的电子传输特性和高化学敏感性证明了其在仿生神经形态电子学应用中的巨大潜力[12,29]。

在本工作中，我们提出了一种基于具有 MXene 沟道和离子凝胶电解质的 EDLT 的物理储库器件。该器件通过脉冲漏极（V_D）和栅极（V_G）电压控制产生双储库状态，利用电双层（EDL）充放电以及通过固体电解质的离子嵌入/脱出。脉冲 V_D 和 V_G 在沟道/电解质界面诱导的电子耦合和离子效应使得沟道电荷调节精确化，这 inherently 表现出弛豫和短期记忆特性。这一能力促进了有效提取输入之间的时间相关性。非线性（NL）和记忆容量（MC）已作为任务无关的网络特性被定量评估，用于储库性能评估和比较。所提出的基于 EDLT 的 IGR 的双模式离子 - 电子耦合动力学已在典型基准任务中得到验证，包括混沌预测和波形转换。在预测二阶非线性方程（一个混沌系统）时，由于脉冲 V_G 主导的纵向电荷调制具有强大的短期记忆能力，可实现 1.84×10^?3 的最优归一化均方误差（NMSE）。相反，在波形转换任务中，通过具有高非线性的脉冲 V_D 控制的横向电荷调制产生了 9.31×10^?3 的最小均方误差（MSE）。这些结果建立了一个用于可训练动态物理储库计算系统的任务自适应储库计算框架，这可为针对多元任务需求定制的可重构神经形态计算硬件设计提供信息。

章节片段

实验

物理储库器件如图 1(a) 所示。它是制备在玻璃基底上的 EGT，电解质为由离子液体 [EMIM]⁺[TFSI]^?、丙烯酰胺（AM）和 2,2,2-三氟乙基丙烯酸酯（TFA）组成的离子凝胶，Ti₃C₂ MXene 作为沟道材料。通过磁控溅射在 MXene 表面沉积 Au 电极作为晶体管的源极和漏极，而金箔作为栅电极。图 1(b, c

结果与讨论

图 2(a) 显示了该器件的输出特性曲线，其中 I_D 与 V_D 呈线性关系，表明沟道与电极之间存在优良的欧姆接触。在不同的 V_G 下，输出曲线的斜率发生明显变化，这反映在图 2(b) 所示的沟道电导变化中。沟道电导作为 V_G 的函数表现出明显的阶梯状跃变。例如，在 1 V 的 V_D 下，沟道电导

结论

在本工作中，我们提出了一种基于具有 MXene 沟道和离子凝胶电解质的 EDLT 的物理储库计算器件。通过采用利用脉冲 V_D 和 V_G 的控制机制，该器件能够衍生出双储库状态。具体而言，由脉冲 V_D 驱动的横向电荷调制模式和由脉冲 V_G 主导的纵向电荷调制模式实现了独特的沟道电荷动力学，其特征为独特的弛豫行为和短期记忆

CRediT 作者贡献声明

Mingmin Zhu: 写作 - 审阅与编辑，监督，资源，项目管理，资金获取，构思。Liangyu Chen: 写作 - 原稿撰写，验证，方法学，调查，形式化分析，数据管理。Hui Ouyang: 验证，方法学，形式化分析。Kai Yu: 验证，调查，数据管理。Guangxiao Song: 写作 - 审阅与编辑，调查，数据管理。Jiawei Wang: 可视化，方法学。Yang Qiu: 可视化，方法学。

利益冲突声明

作者声明他们没有任何已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本论文中报告的工作。

致谢

本工作得到了浙江省自然科学基金（批准号 LZ23A020002）、浙江省高校基本科研业务费（批准号 2023YW07）和国家自然科学基金（批准号 11902316、11972333 和 51902300）的支持。

Mingmin Zhu|Liangyu Chen|Hui Ouyang|Kai Yu|Guangxiao Song|Jiawei Wang|Yang Qiu|Guoliang Yu|Wei Wang|Haibin Zhu|Hao-Miao Zhou