转金属化在Au(100)表面构建含两种氧化态钴的二维金属-有机框架

《Nanoscale》：Single cobalt atoms and two oxidation states: on-surface synthesis of a 2D metal-organic framework via transmetallationOpen Access

　　

表征金属 - 有机框架（MOFs）的化学和物理性质对于利用其独特功能设计下一代催化剂和自旋电子材料至关重要。在此，我们报告了在 Au(100) 表面上通过共沉积锰四吡啶卟啉（MnTPyP）分子和钴原子形成同金属 MOF 的情况。低能电子衍射和扫描隧道显微镜测量表明，自组装 MnTPyP 薄膜的主要晶胞与 Au(100) 共格并表现出四方对称性，反映了基底的对称性。正如扫描隧道显微镜所证实的，钴沉积导致形成长程有序相，其中正如 X 射线吸收光谱所示，单个钴原子与四个邻近分子的吡啶基团配位，表明形成了金属 - 有机框架。伴随着 X 射线吸收光谱中锰 L 边二向色性的丧失，这表明大环中的锰原子被钴取代，这是一种称为“转金属化”的现象。进一步的 X 射线光电子测量，辅以密度泛函理论计算，揭示了两种具有不同氧化态的非等价钴物种的存在：大环中的钴为 +2，吡啶配位的钴为 +1。总之，这些发现强调了 Au(100) 支撑物在促进转金属化过程中的关键作用，使 MOF 能够稳定两种非等价的钴中心，这可用于催化或自旋电子应用。

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? 2026 作者(s)。由英国皇家化学会出版

2026

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