水添加剂对水-溶剂化离子液体电解质中锂溶剂化结构演变与传输性能的影响

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Tuning Structure and Transport Properties in Triglyme-Based Solvate Ionic Liquids via Controlled Water AdditionOpen Access

　　溶剂化离子液体（SILs）具有高热稳定性和电化学稳定性，但存在高粘度和有限离子电导率的问题，限制了其作为电池电解质的应用。最近，我们提出了水-溶剂化离子液体（WISIL）电解质[Philipp等, ChemPhysChem, 2026, 27, e70353]，证明每个[Li]⁺添加一当量水可以显著改善传输性能，同时保持母体SIL的特征螯合结构和宽电化学稳定窗口。本文研究了进一步添加水对局部锂溶剂化环境、阳离子螯合配合物稳定性以及由三氟甲磺酰亚胺锂、三甲氧基三甘醇和水组成的三元混合物（[Li][NTf₂]:G3:H₂O，每个[Li][NTf₂最多含八个水当量）的传输性能的影响。结合分子动力学模拟与PFG-NMR、eNMR、粘度、电导率和循环伏安测量，我们表明水逐渐取代第一锂配位层中的G3，从而日益破坏并最终瓦解特征性的螯合配合物。这些结构变化直接反映在传输性能上，导致更高的自扩散系数和离子电导率以及粘度的显著降低。在每摩尔锂离子约两个水当量以内，特征性的SIL配位基元和协同的[Li]⁺-G3传输仍然存在，而进一步稀释则导致日益水合的锂物种和向浓缩水溶液电解质的逐渐转变。这些结果在微观锂溶剂化、配位动力学和宏观传输行为之间建立了直接联系，为杂化电解质的设计提供了有价值的指导。本内容仅提供PDF版本。? 2026 The Author(s). Published by the Royal Society of Chemistry on behalf of the Owner Societies本文采用知识共享署名4.0国际许可协议（Creative Commons Attribution 4.0 Unported Licence）发布。您可以在其他出版物中使用本文材料，而无需另行获得RSC的许可，前提是给出正确的致谢。