颗粒与纤维增强体充填树脂复合材料的结构完整性

《Bioengineering》：Structural Integrity of Particulate and Fiber-Reinforced Bulk-Fill Resin Composites

　　

背景：本研究评估了在37°C条件下，含纤维增强与不含纤维增强的体充填树脂复合材料（bulk-fill resin composites, BRCs）的长期吸水性、溶解性和湿膨胀，重点探讨材料组成对水环境稳定性的影响。方法：测试了五种树脂复合材料：纤维增强的everX Flow（EVX）；颗粒增强的SDR、Filtek Bulk-fill Flowable Restorative（FBF）和Filtek Bulk-fill Posterior Restorative（FBP）；以及传统型Filtek Z350 XT（FZ）。每种材料制备9个圆盘状试样，依据ISO 4049标准评估吸水性和溶解性。采用激光扫描测量湿膨胀尺寸变化。同时评估了填料质量和转化度。结果：80天后，吸水性范围为13.79至30.13 μg/mm³。FZ表现出最高的吸水性，EVX最低。可流动体充填材料的吸水性低于可压实材料。溶解性范围为?3.10至0.73 μg/mm³。湿膨胀范围为0.64%至1.51%，其中EVX表现出显著较低的膨胀，FZ最高。结论：短E玻璃纤维增强的可流动复合材料表现出较低的湿膨胀，具有优异的尺寸稳定性。此外，材料溶解性高度依赖于基体，不含TEGDMA的配方表现出最低的溶解值。相反，将传统复合材料应用于超过推荐增量深度会严重损害单体转化，这与最大吸水性和湿膨胀直接相关。

# 颗粒与纤维增强体充填树脂复合材料的结构完整性：长期吸水、溶解与湿膨胀的系统评价

## 1. 研究背景与问题

现代牙科修复学中，树脂基复合材料（resin-based composite materials, RBCs）凭借优异的美观性和物理机械性能，已成为前后牙直接修复的首选材料。2013年《水俣公约》推动减少牙科银汞合金的使用，进一步促进了树脂复合材料在临床中的广泛应用。然而，传统树脂复合材料需要分层充填固化，操作复杂且层间易形成孔隙。为克服这一局限，体充填复合材料（bulk-fill resin composites, BRCs）应运而生，其允许4–5 mm厚度的增量充填，通过提高材料透光性和引入高活性光引发剂，保证深层聚合转化。

口腔环境中的水、唾液、细菌、温度变化和咬合负荷会加速材料降解，而吸水和溶解是影响BRCs结构完整性和临床长期表现的关键因素。吸水过程受扩散控制，主要发生在树脂基体中，可导致水解降解、填料脱落和塑化效应，进而损害力学性能。自由体积理论和相互作用理论分别从物理渗透和化学键合角度解释了吸水机制。填充量、单体组成和纤维增强形式均会影响材料的吸水行为。目前，纤维增强复合材料（fiber-reinforced composites, FRCs）的吸水性研究结果尚不一致，且同时评估长期吸水、溶解和湿膨胀的研究有限。因此，本研究旨在测定含与不含纤维增强的BRCs在37°C下80天吸水、溶解和湿膨胀行为，以填补该领域的证据空白。

## 2. 研究设计与技术方法

研究人员选用五种代表性树脂复合材料：纤维增强型everX Flow（EVX）；颗粒增强型SDR、Filtek Bulk-fill Flowable Restorative（FBF）和Filtek Bulk-fill Posterior Restorative（FBP）；以及传统纳米填料复合材料Filtek Z350 XT（FZ）作为阴性对照。通过灰化法测定无机填料质量百分比；采用衰减全反射傅里叶变换红外光谱（ATR-FTIR）测定2 mm和4 mm深度下的双键转化度（degree of conversion, DC）；依据ISO 4049标准评估吸水性和溶解性，每组9个圆盘试样（直径8 mm，厚4 mm），蒸馏水37°C浸泡80天；使用非接触式激光扫描测微计监测直径变化并计算体积湿膨胀。采用单因素方差分析（one-way ANOVA）和Tukey事后检验进行统计比较，显著性水平p=0.05，并计算Pearson相关系数。

## 3. 研究结果

### 3.1 标准化测试

填料质量百分比测量结果与制造商标称值存在3%–4%的偏差。DC测定显示，FZ在4 mm深度时DC显著下降，而所有BRCs在2 mm和4 mm深度下均保持相近的DC值，证实体充填材料具备深层聚合能力。

### 3.2 吸水性

80天吸水后，各组吸水性范围为13.79至30.13 μg/mm³。FZ呈现最高吸水性（30.13 μg/mm³），其次为FBP（21.45 μg/mm³）；三种可流动体充填材料SDR（17.22 μg/mm³）、EVX（13.79 μg/mm³）和FBF（17.38 μg/mm³）之间无显著差异，且均显著低于可压实材料。吸水性数值与4 mm模具下测得的DC呈负相关（r=?0.96）。

### 3.3 溶解性

溶解性范围为?3.10至0.73 μg/mm³。除FZ外，所有材料均呈现负溶解值，表明吸水效应掩盖了真实的溶出质量损失。FBF（?3.10 μg/mm³）和FBP（?2.02 μg/mm³）表现出最优溶解性，两者树脂基体中均不含三乙二醇二甲基丙烯酸酯（TEGDMA）。FZ为唯一正溶解值材料（0.73 μg/mm³），与其高吸水性一致。所有材料吸水和溶解值均低于ISO 4049推荐限值。

### 3.4 湿膨胀

80天湿膨胀范围为0.64%至1.51%。EVX（0.64%）显著低于所有其他材料，FZ（1.51%）最高。SDR（1.22%）与FBF（1.15%）无显著差异；三种可流动材料（SDR、EVX、FBF）与可压实FBP（1.00%）组间比较未显示显著差异。湿膨胀与质量变化呈正相关。

## 4. 讨论与结论

研究人员指出，FZ违反制造商推荐厚度应用导致DC严重下降，这直接引起最大吸水性和湿膨胀，突出了遵循材料适应证的重要性。FBP的较高吸水性可能与其树脂基体中的长链芳香族聚氨酯二甲基丙烯酸酯（AUDMA）和加成-断裂单体（AFM）有关，这些组分增加了聚合物网络自由体积并促进了水吸收。SDR的低吸水性归因于其较高DC和良好透光性；FBF的吸水行为虽受低填料含量和低DC影响，但Bis-EMA单体固有的低吸水性弥补了这一不足；EVX的高DC和E玻璃纤维带来的光穿透性使其获得了最低吸水与最低湿膨胀。溶解性结果强烈依赖基体化学组成，无TEGDMA配方显示出最低溶解值。

研究结论如下：短E玻璃纤维增强的可流动复合材料表现出更低的湿膨胀和优异的尺寸稳定性；材料溶解性高度依赖于树脂基体，无TEGDMA配方溶解值最低；可流动体充填材料间的吸水性无显著差异，但湿膨胀存在差异；将传统复合材料应用于超过推荐增量深度会严重损害单体转化，且该损害与最大吸水性和湿膨胀直接相关。本研究为临床选择体充填复合材料提供了重要的长期水稳定性数据，尤其强调了纤维增强材料在尺寸稳定性方面的潜在优势。