《Food Hydrocolloids》：Fabrication of bioactive hydrogels stabilized by gluten amyloid fibrils and ε-polylysine: Effects of fibril morphology and blending ratios
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•引入谷蛋白淀粉样纤维（GAFs）可改善水凝胶品质。•ε-聚赖氨酸（PL）赋予水凝胶优异的生物活性特性。•不同形态的GAFs带来多样化的水凝胶性能提升。•纤维网络提供更多的结合位点，赋予水凝胶最高的强度。•长刚性纤维的有序结构最能保持水凝胶的弹性。引言ε-聚赖氨酸（PL）是由
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引入谷蛋白淀粉样纤维（GAFs）可改善水凝胶品质。
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ε-聚赖氨酸（PL）赋予水凝胶优异的生物活性特性。
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不同形态的GAFs带来多样化的水凝胶性能提升。
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纤维网络提供更多的结合位点，赋予水凝胶最高的强度。
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长刚性纤维的有序结构最能保持水凝胶的弹性。
引言
ε-聚赖氨酸（PL）是由L-赖氨酸残基组成的生物聚合物。这些单元通过ε-氨基和α-羧基之间的酰胺键相连，赋予聚合物高密度的阳离子氨基（J. Li, Huang, et al., 2025）。因此，PL通过与带负电表面物质之间的静电吸引、桥接作用和氢键等非共价相互作用进行交联。先前的研究表明，由于侧链上丰富的质子化氨基，ε-PL表现出强烈的多阳离子特性，能够与带负电的聚合物或生物分子发生静电络合。在水凝胶体系中，ε-PL游离带电氨基的可用性对调控分子间相互作用、网络形成和功能特性起着重要作用（Kristine Salma-Ancane et al., 2022）。这种相互作用调控体系的聚集状态和网络连通性（Zhu et al., 2023）。此外，PL优异的生物相容性、生物可降解性和抗氧化性能使其添加到水凝胶中能有效赋予水凝胶优越的抗生物性。因此，PL在生物材料和生物医学应用中展现出巨大潜力（Meng et al., 2022; Yi Wang, Limin Wang, Yangfan Hu, Jiayang Qin, & Bo Yu, 2024）。然而，当前研究表明，虽然PL能有效提高水凝胶的抗生物性，但同时也降低了水凝胶的物理性能（Ding et al., 2024）。
淀粉样纤维（AFs）具有典型的交叉β折叠结构，表现出显著的形状可调性和功能多样性（H. Zhang, Lv, et al., 2023）。在高温条件下，AFs通过氢键、静电力和疏水相互作用等非共价相互作用形成。这一过程驱动蛋白质二级结构向β折叠转变，最终形成不溶性淀粉样聚集体（Adamcik & Mezzenga, 2012）。这些蛋白质纳米结构具有高纵横比、丰富的表面官能团和优异的机械稳定性，因此可作为多功能构建模块。先前的研究表明，引入AFs可有效提高水凝胶模型的机械性能。此外，具有不同空间拓扑结构的AFs由于交联密度的差异，对不同水凝胶物理化学性质产生差异性调控（Hoda Khalesi et al., 2024; H. Wang et al., 2025）。具体而言，高β折叠含量的AFs由于其坚固的三维框架，显著增加水凝胶的硬度和杨氏模量；高度缠结的AFs具有优异的柔韧性，能有效保持结构完整性并赋予增强的压缩韧性；同时，暴露更多疏水基团的AFs通过强表面疏水性在水凝胶孔内构建复杂的内部纤维网络，从而增强水凝胶的能量耗散能力。因此，引入AFs是增强水凝胶物理化学性质的有前途的策略。此外，AFs带负电的表面可通过静电吸引与阳离子PL有效结合。因此，我们推测具有坚固三维结构的AFs可通过充当结构支架来增强PL水凝胶的机械性能；具有丰富结合位点的AFs可吸附PL并减轻其负面影响，从而增强水凝胶的物理性能。
小麦谷蛋白具有高谷氨酰胺含量、丰富的疏水氨基酸和大量α-螺旋结构，容易转化为β-折叠结构，因此可作为AFs形成的理想前体（R. Li, Song, et al., 2025; Liang et al., 2026）。小麦谷蛋白主要由两大部分组成：醇溶蛋白和麦谷蛋白。先前的研究表明，醇溶蛋白和麦谷蛋白表现出不同的纤维化能力和自组装行为（Ying Liang, Penghui Zhang, Liu Yang et al., 2025）。基于这些发现，我们通过以不同比例混合醇溶蛋白和麦谷蛋白，制备了具有定制微观结构和物理化学性质的谷蛋白淀粉样纤维（GAFs）。该方法成功调控了三种不同纤维形态的形成，即长刚性纤维（LRF）、长柔性纤维（LFF）和纤维网络（FN）。这些研究为探究GAFs对PL水凝胶的调控作用奠定了坚实基础。然而，先前的研究主要集中在AFs作为蛋白质或多糖水凝胶基质中的增强纳米结构，而纤维形态在调控AFs与功能性多阳离子之间组装行为中的作用仍知之甚少。特别是，不同的纤维拓扑结构是否能够选择性地调控PL在食品级复合水凝胶中的分布、界面相互作用和分级网络形成，尚未得到系统阐明。
为阐明不同纤维形态的GAFs对PL水凝胶的调控作用，我们将不同形态的GAFs与PL混合制备混合溶液，随后将该溶液引入黄原胶/罗望子胶（XG/LBG）基质中，旨在开发具有优越抗生物性和强健物理化学性质的水凝胶体系。采用Zeta电位、紫外-可见分光光度法、质构剖面分析（TPA）和旋转流变仪来跟踪体系的表面性质、分散状态和物理属性，包括溶胀度（SW）、机械性能曲线和动态粘弹性性能。此外，通过扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和选择性化学裂解追踪来阐明水凝胶的微观结构和结合位点。潜在的驱动力主要由氢键和静电吸引等非共价相互作用主导。最后，进行自由基清除和抗菌试验以表征PL引入的抗氧化和抗菌功能。本研究阐明了GAFs/PL共组装途径，为定制功能性食品级水凝胶材料提供了机制基准。
章节摘要
材料
通用小麦粉（蛋白质含量：12.85%；水分含量：14.71%）购自中粮面业（河南）有限公司。PL购自上海阿拉丁生化科技有限公司。LBG和XG分别由裕鑫糖醇有限公司（河南）和山东众信有限公司（山东）供应。胰蛋白酶、三氯乙酸和尿素购自上海麦克林生化科技有限公司（上海）。甲醇和
Zeta电位分析
为研究GAFs与PL复合后表面电学性质的变化及其对分散状态的影响，测定了不同GAFs/PL体积比下复合溶液的Zeta电位。如图1A和B所示，三种形态的GAFs在与PL复合时表现出相似的趋势。在GAFs/PL比为10:0时，所有体系均呈负电位，其中LRF为?18.4 mV，LFF为?20.3 mV，FN为?22.8 mV。
结论
本研究通过结合三种典型形态的GAFs（LRF、LFF和FN），构建了GAFs/PL复合水凝胶体系，并系统分析了复合溶液行为、复合水凝胶物理化学性质、交联机制以及抗氧化和抗菌功能。具体而言，由于强静电相互作用，GAFs与PL的结合表现出明显的聚电解质复合特性。随着PL比例的增加，
作者贡献声明（CRediT）
梁英（Ying Liang）：撰写–原稿、方法学、调查、资金获取、形式分析、概念化。于潇（Xiao Yu）：撰写–原稿、软件、方法学、调查、形式分析、数据整理。张鹏辉（Penghui Zhang）：方法学、调查、形式分析。邢薇薇（Weiwei Xing）：撰写–审阅与编辑、监督、软件。赵济凯（Jikai Zhao）：监督、方法学、概念化。王晓杰（Xiaojie Wang）：可视化、验证、监督。刘浩（Hao Liu）：验证、方法学，
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，这些可能影响本文报告的工作。
致谢
本工作得到了以下机构的资助：国家自然科学基金委员会（NSFC）：32202087；河南省高校科技创新人才计划（ZZK20240SW-0002），河南省高校青年骨干教师资助（2023GGJS061）；河南工业大学创新人才培养计划（21421346）。
梁英 | 于潇 | 张鹏辉 | 邢薇薇 | 赵济凯 | 王晓杰 | 刘浩 | 王金水
