基于图像的非均质多孔介质提高石油采收率模拟与技术经济分析：离子液体分子结构的影响

《Journal of Molecular Liquids》：Image-based simulation and techno-economic analysis of enhanced oil recovery in heterogeneous porous media: Impact of ionic liquid molecular structure

　　

• 开发了一种孔隙尺度基于图像的模拟框架，用于评估非均质多孔介质中离子液体辅助驱油的性能。
• 系统量化了阳离子类型和烷基链长度对驱油性能的影响。
• 较长烷基链的咪唑鎓[NTf2]离子液体产生了较低的动态界面张力和接触角值。
• 相对渗透率分析表明，在离子液体辅助驱替过程中，油相流动性增加，水相流动性降低。
• 在相同条件下，咪唑鎓[NTf2]离子液体表现出优于吡啶鎓类似物的驱油性能。

## 引言

随着常规一次采油和二次采油方法通常将大量原始原油留在地下[1], [2]，提高原油采收率（EOR）技术的重要性日益增加。残余油因毛细管力、不利的润湿性条件和储层非均质性而被困在多孔介质中[2], [3]。为解决这些挑战，各种化学驱EOR方法已被广泛采用，主要通过降低界面张力（IFT）和改变润湿性来提高驱替效率[1], [3], [4], [6]。然而，传统化学品通常只能带来有限的增量采收率，并且受到热不稳定性和环境问题的限制，降低了它们在严苛储层条件下的有效性[1], [4], [7], [8]。表面活性剂注入仍然是一种有吸引力的EOR技术，因为它能将油水界面张力降低到低水平。然而，毒性、化学降解以及在岩石表面上的吸附等挑战仍然限制其效果，推动了对替代化学品和改良配方的持续研究[1], [2], [3]。

近年来，离子液体（ILs）凭借其独特且可调的物理化学性质，成为EOR应用的有前景的替代品[3], [4], [9]。它们由有机阳离子和有机或无机阴离子组成[5], [10]。与传表面活性剂相比，离子液体具有可忽略的蒸气压、高热稳定性和化学稳定性、可调溶解性、高电导率、不可燃性、可回收性以及相对较低的环境影响[10], [11], [12], [13], [14]。离子液体的分子结构在EOR过程中的性能起着至关重要的作用。重要的是，它们最显著的特征之一是通过改变阳离子和阴离子组成来定制其分子结构从而改变其性质[9], [15]。疏水性、表面活性、界面吸附等性质可以通过修改烷基链长度、芳环结构（阳离子类型）和阴离子类型进行精细调整，使其成为优化采收策略的理想候选物。这些特性使离子液体能够有效降低界面张力并改变岩石润湿性，从而提高驱油效率[1], [6]。近期的一篇综合综述强调了咪唑鎓类离子液体在提高原油采收率中日益广泛的应用，指出其性能受分子结构强烈影响，特别是烷基链长度和阳离子类型。特别是，咪唑鎓阳离子的庞大杂环头部基团增加了疏水性并促进了界面吸附，使IL分子能够在油水界面上更高效地排列，与传统表面活性剂相比实现界面张力的显著降低。

多项实验研究已调查了离子液体在提高原油采收率中的应用，突出了分子结构对性能的显著影响。Mousa等人的近期工作研究了阿联酋稠密储层中的离子液体，表明分子结构在性能中起关键作用，其中具有较长烷基链和更庞大阴离子的咪唑鎓基IL在碳酸盐岩上的吸附减少，提高了它们在EOR应用中的有效性[16]。Sakthivel等人的早期研究表明，烷基铵离子液体比传统表面活性剂实现了更大的界面张力降低和更好的采油效果，较长烷基链表现出增强的表面活性和提高的采收效率[3]。类似地，随着烷基链长度增加的咪唑鎓基离子液体的自发渗吸（[C4mim][Cl], [C6mim][Cl], [C8mim][Cl], 和 [C12mim][Cl]）已被证明能显著提高碳酸盐体系中的采油率，主要归因于增强的润湿性改变和IFT降低[4]。在一项后续研究中，通过这些体系进行岩心驱替实验，考察了动态吸附行为和采油性能，为其传输特性和在EOR应用中的有效性提供了更深入的见解[17]。此外，Gou等人研究了离子液体-聚合物复合物的使用，该复合物由疏水缔合共聚物（PAAD）和具有不同烷基链长度（[C6mim]至[C16mim]）的咪唑鎓基离子液体组成，突出了使用组合复合物在多孔介质中增强驱替性能的潜力[18]。阳离子类型的影响也得到了广泛研究。Hezave等人观察到界面张力行为趋势，其中吡啶鎓基离子液体在特定条件下可能表现出比咪唑鎓基离子液体更低的界面张力，这取决于浓度和烷基链长度[19]。在Manshad等人的另一项研究中，展示了相反的发现，即咪唑鎓基离子液体通常优于吡啶鎓基类似物，具体为[C12mim][Cl]、[C18mim][Cl]、[C8Py][Cl]和[C18Py][Cl]，在蒸馏水和地层盐水中的润湿性改变方面均表现更优[20]。Alarbah等人报告称，阳离子结构的变异，包括链尺寸和芳香性（[EMIM][Cl]、[BenzMIM][Cl]和[THTDPh][Cl]），可显著影响采油性能，某些咪唑鎓基离子液体比其他离子液体获得更高的采收率[21]。除了阳离子效应外，阴离子类型的作用也得到了研究。Sakthivel等人比较了具有[BF4]和[PF6]阴离子的两种咪唑鎓基离子液体，表明含有不同阴离子的离子液体可以表现出不同程度的润湿性改变和采收性能[22]。

与实验研究并行，数值模拟已被广泛用于研究提高原油采收率过程，提供多相流动行为的见解。Bin Dahbag等人研究了常规方法，如基于网格的储层模型，以评估商业离子液体Ammoeng 102的不同注入策略[8]。然而，这些模型通常依赖于简化几何结构，无法准确代表储层岩石的复杂孔隙结构。立方体网格结构无法捕获真实的孔隙几何形状，如狭窄喉道、曲折度和死端孔隙，而这些对建模重要的驱替机制至关重要。

另一种方法是孔隙网络模型（PNMs），如Park等人所研究的，通过将岩石建模为相互连接的孔隙和喉道网络，提供了对多孔介质更先进的表示，并被用于研究原位细菌生物表面活性剂产生对界面张力和润湿性的影响[23]。此外，正如Aljasmi和Sahimi所指出的，虽然该方法与基于网格的模型相比提供了对微观流动行为的改进见解，但它不能完全捕获真实储层岩石的不规则形态和表面特征[24], [25], [26]。尽管孔隙网络模型已被广泛应用于研究涉及传统表面活性剂的EOR过程，但其在离子液体驱油中的应用仍然有限，大多数现有研究依赖于基于网格的方法。

随着对离子液体驱油研究的兴趣不断增长，利用先进的建模方法进一步提高对这些系统的理解存在更多机会。虽然先前的模拟研究提供了有价值的见解，但许多研究依赖于多孔介质的简化表示。此外，尽管离子液体分子结构的影响已在实验中得到探索，但利用高分辨率数值模拟进行系统研究的仍然有限。此外，旨在表征复杂多孔介质中流体传输和界面现象的实验研究通常具有挑战性，这是由于样品制备和孔隙尺度测量的困难，进一步凸显了先进计算方法的价值。相比之下，基于直接图像的模拟可以使用源自实际岩石样品的真实孔隙尺度几何结构，从而更准确地表示流体流动和驱替机制[25], [26], [27], [28], [29]。最后，虽然离子液体在提高采油率方面展现了令人满意的性能，但其经济可行性在各种条件下尚未得到充分确立[15]。尽管离子液体历史上被认为是昂贵的化学品，但合成方法的进步和规模化生产已显著降低了其成本。技术经济分析表明，某些离子液体，如1-甲基咪唑鎓硫酸氢盐和三乙胺硫酸氢盐，可以以约每千克3-6美元和1.24美元相对较低的成本生产[29]。此外，通过改进的合成分馏策略，咪唑鎓基离子液体如[Bmim][BF4]的估计生产成本已降至约每千克12美元[30]。然而，尽管成本有所降低，离子液体的整体经济可行性仍然高度依赖于生产规模、原油价格波动和注入浓度，凸显了对其在实际EOR应用中成本效益进行全面评估的需要。

为应对这些局限性，本研究采用基于直接图像的数值模拟，在真实多孔介质中研究离子液体在提高原油采收率中的性能。利用Berea砂岩重建的孔隙尺度几何结构，在OpenFOAM中实现，本工作考察了烷基链长度和阳离子类型对采油效率的影响。评估了一系列咪唑鎓基和吡啶鎓基离子液体，以提供其驱替行为的全面比较。咪唑鎓系列包括1-乙基-3-甲基咪唑鎓双(三氟甲磺酰)酰亚胺（[C2mim][NTf2]）、1-丙基-3-甲基咪唑鎓双(三氟甲磺酰)酰亚胺（[C3mim][NTf2]）、1-丁基-3-甲基咪唑鎓双(三氟甲磺酰)酰亚胺（[C4mim][NTf2]）、1-己基-3-甲基咪唑鎓双(三氟甲磺酰)酰亚胺（[C6mim][NTf2]）、1-辛基-3-甲基咪唑鎓双(三氟甲磺酰)酰亚胺（[C8mim][NTf2]）和1-癸基-3-甲基咪唑鎓双(三氟甲磺酰)酰亚胺（[C10mim][NTf2]），代表了烷基链长度的系统变化。吡啶鎓基IL包括1-乙基-3-甲基吡啶鎓双(三氟甲磺酰)酰亚胺（[C2mpy][NTf2]）、1-丙基-3-甲基吡啶鎓双(三氟甲磺酰)酰亚胺（[C3mpy][NTf2]）和1-丁基-3-甲基吡啶鎓双(三氟甲磺酰)酰亚胺（[C4mpy][NTf2]），允许在咪唑鎓和吡啶鎓阳离子类型之间进行比较。此外，还进行了经济分析以评估IL驱油在不同条件下的可行性。本研究的结果旨在为离子液体的设计和优化提供更深层次的见解，以实现高效且可持续的采油应用。

## 节段快照

### 计算模型

所有模拟均使用OpenFOAM进行，这是一种基于有限体积法的开源计算流体动力学（CFD）平台[31]。采用直接数值模拟方法求解Berea砂岩孔隙尺度图像中多相流的不压性纳维-斯托克斯方程。不相溶流体之间的界面有效采用流体体积（VOF）方法捕获[32]。我们现在描述驱油过程的数值域。

### 结果与讨论

本节呈现并讨论了所研究离子液体（IL）辅助驱油系统的孔隙尺度驱替行为和增强采油性能。系统地评估了烷基链长度和阳离子类型对驱油效率、动态界面张力、润湿性改变和相对渗透率行为的影响。所研究的体系包括含[NTf2]阴离子的咪唑鎓基和吡啶鎓基离子液体。

### 结论

本研究在40°C条件下，利用基于直接图像的孔隙尺度模拟，在非均质Berea砂岩中调查了离子液体分子结构对提高原油采收率的影响。结果表明，离子液体辅助驱油相比常规盐水驱油改善了驱油效果，采收率受烷基链长度和阳离子类型强烈影响。增加咪唑鎓基离子液体的烷基链长度通常能提高采收率，其中[C8...

## CRediT作者贡献声明

Abdullah Aljasmi：撰写——初稿、验证、监督、软件、方法论、调查研究、正式分析、概念化。Sara Al-Sharafi：撰写——初稿、方法论、调查研究、正式分析、数据管理。Bader H. Albusairi：监督、调查研究、正式分析、概念化。

## 利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。

## 致谢

Bader H. Albusairi博士感谢科威特大学化学工程系，本研究在其担任教职期间启动。该工作在他转到科威特高等教育部后完成，目前他担任科威特高等教育部副部长。

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