《Next Nanotechnology》：Zinc oxide in photocatalytic cementitious materials for environmental remediation and self-cleaning: Performance, limitations, and critical research gaps
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氧化锌（ZnO）是一种具有光催化和抗菌特性的功能性添加剂，有望用于水泥基材料。尽管大量研究报告了其在污染物降解效率、抗菌性能以及某些情况下力学增强方面的积极成果，但ZnO在建筑材料中的实际应用仍然有限。本综述批判性地审视了ZnO改性水泥基材料（ZnO-CM）的
氧化锌（ZnO）是一种具有光催化和抗菌特性的功能性添加剂，有望用于水泥基材料。尽管大量研究报告了其在污染物降解效率、抗菌性能以及某些情况下力学增强方面的积极成果，但ZnO在建筑材料中的实际应用仍然有限。本综述批判性地审视了ZnO改性水泥基材料（ZnO-CM）的研究现状，特别关注其通过光催化和抗菌活性在环境修复中的作用。分析聚焦于其与水泥基体的相互作用、功能性能、长期稳定性以及实际应用的主要障碍。研究人员还进行了文献计量学分析，以识别该领域的研究趋势和新兴方向。现有证据表明，ZnO-CM的光催化性能受多种因素的综合影响，包括颗粒设计、合成路线、形貌、掺量、引入策略、与水泥基体的相互作用、环境暴露以及测试方法，而非仅由ZnO的本征特性决定。研究已识别出若干局限性，包括碱性不稳定性、光腐蚀、水化产物逐渐包裹导致的封装效应、表面老化以及不同研究间的方法学差异。此外，Zn2?离子的潜在释放引发了对其长期环境安全性的担忧。总体而言，本综述确定了控制ZnO在水泥基材料中功能性的关键物理化学因素，并概述了与耐久性、环境安全性及其实际应用相关的主要研究需求。
研究背景与现存问题
水泥基材料作为城市环境中应用最广泛的建筑材料，长期暴露于紫外线辐射、湿度、温度变化和空气污染等多种环境应力下，这些因素会加速其表面劣化并缩短使用寿命。为应对这一挑战，开发具有自清洁、空气净化和抗菌功能的水泥基材料成为重要研究方向。在此背景下，非均相光催化技术作为一种提升环境性能的策略应运而生。在众多被研究的半导体光催化剂中，氧化锌因其与二氧化钛（TiO?）相当的带隙能、强大的紫外光吸收能力和相对较低的生产成本而脱颖而出。然而，尽管TiO?基体系已达到较高的技术成熟度并实现了现场应用，ZnO改性水泥基材料（ZnO-CM）的研究仍大多局限于实验室规模，缺乏真实环境条件下的验证。当前文献对ZnO-CM的报道较为分散且多为探索性，缺乏一项能够整合功能性能、耐久性、环境稳定性与实际应用障碍的综合性批判性综述，这阻碍了ZnO-CM从实验室研究向实际应用的转化。
研究内容与结论
为解决上述问题，研究人员对ZnO-CM的当前状态进行了批判性评估，旨在识别控制其性能和耐久性的关键因素，并阐明为何有前景的实验室结果尚未转化为广泛的实际应用。研究得出的核心结论是，ZnO-CM的功能性能并非仅由其本征性质决定，而是受到颗粒设计、水泥基体物理化学性质、环境暴露和测试方法的综合影响。研究同时指出了ZnO-CM面临的多重局限性，包括其在强碱性环境下的不稳定性、光腐蚀现象、水化产物的渐进式包裹导致活性位点减少、表面老化以及研究方法学上的巨大差异。此外，Zn2?离子的潜在释放也引发了对长期环境安全性的担忧。这项研究的重要意义在于，它首次系统地梳理了控制ZnO在水泥基材料中功能性的关键物理化学因素，并明确了未来在耐久性、环境安全性和实际应用方面亟待解决的核心研究需求，为该领域的后续发展提供了清晰的路线图。
关键技术方法
研究人员采用了文献计量学分析方法，对Scopus数据库中索引的相关研究进行了定量评估。具体流程遵循了经调整的PRISMA方法进行文献检索与筛选，搜索策略结合了“ZnO”或“zinc oxide”与“cement”、“mortar”或“concrete”等术语，以及“self-cleaning”和“photocat”等功能描述词。最终，经过标题、摘要筛选及全文评估，共纳入34篇同行评审期刊论文进行定性评估。研究人员利用VOSviewer软件分析了文献计量数据集，以探索关键词共现网络和主题聚类。
研究结果
3.1. 本征ZnO参数的影响
3.1.1. 合成路线：研究表明，ZnO的合成路线（如微波法、溶胶-凝胶法、沉淀法和水热法）是影响其性能变异的关键参数之一。不同的合成方法会赋予ZnO不同的粒径、形貌、结晶度、比表面积和缺陷特征，从而直接影响其光催化行为。例如，微波合成的ZnO比表面积远高于水热法合成的ZnO，但两者在水泥砂浆中却表现出相近的4-氯苯酚光催化降解效率（约90%），这表明高比表面积并不线性等同于高性能，有效光活性面积还取决于颗粒在水泥基体中的分散、暴露和封装程度。此外，绿色合成方法（如生物合成）虽更具可持续性，但其颗粒特性的可变性以及对水泥基体相容性的影响尚待系统验证。
3.1.2. 形貌、晶粒尺寸及其对光催化响应的影响：ZnO的形貌（如纳米颗粒、纳米棒、纳米线、纳米片和三维分级结构）显著影响其光催化性能。例如，Xu等人的研究发现，六种具有相似带隙（3.18–3.23 eV）的原始ZnO形貌，在模拟太阳光下对罗丹明B（RhB）的降解效率却差异巨大（33.19%至70.97%），这表明形貌主要通过影响活性表面位点的可用性和电荷分离效率来发挥作用。一维各向异性结构（如纳米棒）因有利于定向电荷传输而被认为更高效，但这种优势只有在结构保持暴露于材料表面时才得以体现。在水泥基体中，无论何种形貌，其最终贡献都高度依赖于颗粒能否保持分散、稳定且可被光照和污染物所接触。
3.2. 杂化ZnO基体系：为了克服纯ZnO电子-空穴对快速复合和可见光活性有限的固有缺陷，研究人员探索了多种杂化策略，如与其他半导体（如TiO?、g-C?N?）耦合形成异质结、金属修饰以及与碳基材料整合。在水泥基材料中，已有研究将含Zn层状双氢氧化物（LDHs）掺入水泥砂浆，实现了约67%的氮氧化物（NO?）去除率；Cu–ZnO/g-C?N?杂化光催化剂在透水混凝土路面粘结剂中，在可见光下实现了超过99%的细菌灭活效率。然而，这些杂化系统在水泥基体高碱性环境下的长期稳定性和化学兼容性仍是未知数。
3.3. 固定化策略、基体相互作用与掺量效应：ZnO的引入策略（表面涂覆 vs. 整体掺入）深刻影响其性能。表面涂覆能使更多ZnO暴露于外部界面，初始光催化活性更高，但也更易因磨损、冲刷和环境老化而损失。整体掺入则增强了颗粒的物理固着，但深埋于基体内部的颗粒因光照受限和物质扩散受阻而可能失活。ZnO与水泥基体的化学相互作用至关重要：由于其两性性质，ZnO在高碱性孔隙液（pH > 12.5）中会发生溶解、表面羟基化或转化为锌酸盐等物相，这不仅会影响其自身稳定性，还会延迟水泥水化、改变微观结构，并可能导致ZnO颗粒被水化产物（如水化硅酸钙C-S-H）逐渐包裹而失去光活性。此外，环境暴露（如碳化作用）会进一步改变表面微环境，碳酸钙的沉淀会致密化微结构，阻塞孔隙，从而限制光、水和污染物到达ZnO活性位点，造成性能衰减。同时，Zn2?的潜在释放既是抗菌功能的来源，也是长期环境安全性的隐患。ZnO本身的光腐蚀现象也会在持续紫外照射下导致其自身分解和活性下降。
讨论总结与研究结论翻译
讨论总结：本综述的讨论部分强调了ZnO-CM的性能是一个由多因素交织决定的复杂问题。单纯追求高比表面积或特定形貌并不能保证在实际水泥基体中的高效表现。ZnO与水泥基体间的化学不稳定性、水化过程中的包裹效应、碳化等环境老化作用以及光腐蚀，共同构成了制约其长期功能性的主要瓶颈。因此，未来的研究必须超越简单的实验室性能测试，转向对耐久性、环境安全性和实际服役条件下性能演变机制的系统性探究。研究者需重点关注如何平衡ZnO的光催化活性与其在碱性环境中的化学稳定性，以及如何优化引入策略以确保活性位点的长期可及性。
研究结论：本综述确定了控制ZnO在水泥基材料中功能性的关键物理化学因素，并概述了与耐久性、环境安全性及其实际应用相关的主要研究需求。
