基于可解释机器学习与群体智能优化的陶瓷膜微滤在含油废水处理中的性能预测与工艺优化

《Process Safety and Environmental Protection》：Ceramic Membrane Microfiltration in Oily Wastewater Treatment with Performance Prediction and Process Optimization Powered by Interpretable Machine Learning and Swarm Optimization

　　

# 摘要

有效的含油废水处理对于全球可持续发展目标至关重要。然而，传统的膜回收技术存在明显局限性。微滤陶瓷膜具有优异的化学稳定性和较长的使用寿命，是很有前景的油水分离材料。为应对运行参数之间复杂相互作用的挑战，本研究引入了一种机器学习驱动框架，旨在预测微滤陶瓷膜的性能并表征模型推导出的结构-过程-性能关系。性能评估表明，极端随机树（ERT）模型提供了最准确的预测，测试集结果为 R2 = 0.910。为进一步解释膜变量和工艺变量对分离效率的影响，采用了 SHAP（Shapley 加性解释）和 PDP（偏依赖图）分析。研究结果强调了跨流速度（CFV）、膜孔径和油滴尺寸在透过通量中的关键作用。此外，应用粒子群优化（PSO）确定了最大化透过通量的最佳运行窗口，对应的 CFV 在 1.2 m/s 至 1.3 m/s 之间，膜孔径为 0.52-0.57 μm。我们的结果表明，先进机器学习技术在其所编译的数据域内对高效油水分离具有巨大潜力，该技术可应用于水质改善领域，推动环境可持续性。

# 引言

全球工业化的加速推进导致含油废水排放量大幅增加，这些排放来源于多种活动，包括石油开采、金属加工、食品和纺织制造以及日常人类活动（Chen 等，2019）。如果不加处理直接排放，这些废水将对生态系统和公众健康构成严重威胁。例如，表面油膜会抑制氧气传递，导致水体缺氧，而溶解或乳化的烃类——往往具有毒性或致癌性——可通过营养级实现生物富集（Mazumder 等，2023）。传统的分离技术如重力沉降（Mazumder 等，2023）、浮选（Piccioli 等，2020）、离心（Souza 等，2025）和吸附（Lu 等，2009）效果有限，尤其对于以小液滴尺寸和高界面稳定性为特征的稳定乳液。这些方法还受到运行效率低下、能耗高、二次污染风险以及可扩展性挑战等方面的制约（Li 等，2023；Yu 等，2024）。因此，开发高效、节能且稳健的分离技术对于乳化油的深度净化和水资源再利用至关重要，这代表了环境工程和材料科学中的一个关键研究方向。

膜分离技术已成为应对这些挑战的可行方案，其中微滤陶瓷膜展现了可观的应用前景。与容易出现污堵、化学降解和热稳定性有限的聚合物膜不同，陶瓷膜具有卓越的化学惰性、优异的机械强度、耐热性、内在亲水性和抗污堵潜力（Hao 等，2026）。这些特性使其能够在苛刻条件下运行，并增强长期运行稳定性（Omar 等，2023；Zou 等，2022）。近期的研究还致力于在油水分离膜中引入主动自清洁功能。通过磁场诱导的表面富集技术构建了 CoFe?O?@PDA 和 CoFe?O?/PPy 基复合膜，通过光催化或光热自清洁效应提高了亲水性、水下疏油性、油截留率和通量恢复率（Jiang 等，2026；Liu 等，2026）。此外，将膜过滤与连续过氧一硫酸盐活化相结合，提供了一种集物理分离和污染物降解于一体的多功能方法。一种 Co@NC 改性电化学生物膜在实际水基质中表现出良好的通量恢复率和性能，同时也评估了金属释放和能耗问题（Yao 等，2025）。这些发现凸显了除透过通量和截留率之外，还需考虑抗污堵性、循环稳定性、潜在材料释放和运行成本等因素对于评估膜工艺工程适用性的重要性。这些研究表明，膜工艺的工程适用性评估不应仅局限于透过通量和截留率，还应考虑抗污堵性、循环稳定性、潜在材料释放和运行成本。

然而，膜污堵——导致透过通量下降和运行成本增加——仍是主要障碍（Hao 等，2025）。为缓解这一问题，持续的研究致力于定制膜微观结构、改性表面特性和开发经济有效的材料。因此，提高陶瓷膜的分离效率、抗污堵性和经济可行性对于其在含油废水处理中的广泛应用至关重要。膜污堵可能涉及孔内沉积、孔口堵塞、浓度极化和表面饼层形成，主导机制可能随过滤阶段和界面条件而变化。在一个混凝-超滤系统中，初期污堵以孔堵塞为主，随后逐渐转变为饼过滤，而污染物表面官能团通过改变絮体结构、界面排斥能垒和沉积层致密性影响通量下降（Shen 等，2025）。此外，结合密度泛函理论和界面热力学建模的膜过滤实验表明，不同的预处理氧化强度可改变分子间缔合、水合半径、粘附能垒和饼层孔结构，从而对膜污堵产生不同影响（Xie 等，2026）。这些研究表明，膜性能受膜结构、污染物特性、流体动力学条件、界面相互作用和饼层阻力的综合作用所支配。在这些分离技术中，基于膜的分离——特别是使用陶瓷膜进行微滤——因其高效分离、节能运行和稳定的性能而备受关注。然而，将陶瓷膜优化用于乳化油分离需要对基础分离和污堵机制的根本性理解，这是实现持续运行稳定的先决条件。尽管已进行了大量研究，但对各种运行和材料参数相对重要性的定量评估仍然不足。

2019年，Bagheri 等人提供了一篇关于人工智能（AI）和机器学习（ML）技术在水处理系统中膜污堵高级控制应用的系统综述（Bagheri 等，2019）。响应面方法与人工神经网络的结合也被用于优化膜制备参数，并在确定的最优条件下通过实验评估了预测的透过通量和刚果红截留率（Li 等，2022）。此外，将灰色关联分析与线性回归及多种神经网络架构相结合，用于识别影响水质变量并比较预测性能，突出了特征选择和多模型评估在分析复杂水处理数据中的重要性（He 等，2025）。2022年，Yang 等人引入了一种在动态过滤模式下运行的圆盘形陶瓷膜用于油水乳液分离。这种配置涉及膜旋转与近乎静止的进料相结合，允许独立控制跨膜压差（TMP）和剪切率，解决了传统错流系统中常见的效率低下、严重污堵和工艺变量耦合等问题（Yang 等，2022）。Henry J. Tanudjaja 及其同事应用随机森林（RF）和神经网络（NN）模型预测水包油乳液在错流微滤过程中的临界通量（Jcrit）。其 RF 模型确定 CFV 为最重要的参数，而 NN 模型通过整合全部九个输入变量实现了最优预测（Tanudjaja and Chew, 2022）。2023年，Jamilu Usman 等人系统地比较了机器学习与响应面方法（RSM）在建模和优化超疏水陶瓷膜处理含油废水性能方面的应用。其优化模型基于油浓度、进料流速和 pH 等参数，相比传统方法展现了更高的预测精度和更低的误差（Usman 等，2023）。总体而言，这些研究展示了机器学习在预测和优化膜分离性能方面的潜力。然而，跨研究数据整合仍然有限，限制了对不同膜体系中关键运行和材料参数的系统评估。

鉴于此，本研究提出并验证了一种综合机器学习方法，以系统地估计和评估用于乳化含油废水处理微滤陶瓷膜的污堵倾向和分离性能。为训练和验证多种机器学习算法，编制了一个广泛的数据集，纳入多维变量，涵盖膜结构和表面特性、进料化学性质及运行条件（图1）。主要目标是准确预测关键性能指标，特别是透过通量。此外，研究还致力于揭示运行参数、膜特性与最终分离效率之间错综复杂的关系。为提高模型透明度，采用 PDP 和 SHAP 量化特征贡献和非线性模型响应。所得趋势随后与已建立的串联阻力模型、Hermia 阻塞模型、饼过滤理论和 DLVO 框架进行比较，以评估其物理合理性。SHAP 和 PDP 描述的是已训练模型的行为，并不独立证明因果关系或识别唯一的污堵机制。随后，使用 PSO 确定所编译数据域内有利的参数组合。因此，所提出的方法提供了一个用于预测和假设生成的数据驱动工具，而直接的机制验证则需要受控的过滤实验和理化表征。

## 数据收集与预处理

基于从 Web of Science 数据库检索的文献数据，构建了一个陶瓷膜微滤油水混合系统性能数据库。首先，使用关键词"微滤"、"油水分离"和"陶瓷膜"进行初步文献检索，共获得45篇潜在相关出版物。为确保数据完整性并减少过多缺失变量对数据库构建的影响，仅纳入包含至少 [数据文本在此处截断] 的研究。

## 数据分布

本研究使用的数据提取自已发表的研究论文，共包含386条记录，涵盖多种实验条件和性能参数。图2展示了各特征的取值范围。输入变量的取值范围可能对模型训练的稳定性构成挑战，特别是在优化过程中，特征量级的变化可能导致梯度更新不平衡，从而影响收敛速度和整体 [数据文本在此处截断]

## 结论

在本研究中，开发了一种机器学习框架用于预测陶瓷微滤膜的透过通量，并系统评估运行条件和膜特性的影响。ERT 模型在所编译的数据集中表现出强大的预测性能，而通过将所得趋势与串联阻力模型、Hermia 阻塞模型、饼过滤理论和 DLVO 相互作用相关联，为数据驱动的结果提供了具有物理意义的 [文本在此处截断]

## CRediT 作者贡献声明

Dong Yingchao：形式分析。Ji Xiang：项目管理、概念构思。Zhang Xiaoman：方法论。Ji Zhanlin：写作——审阅与编辑、资金获取。Shang Wenxuan：写作——初稿、软件、方法论。Zhao Jiaxin：形式分析。Hao Shengnan：监督指导、项目管理。

## 利益冲突声明

作者声明，不存在已知的可能对本论文所报告工作产生影响的竞争性经济利益或个人关系。

## 致谢

本研究由中国国家重点研发计划（2017YFE0135700）和浙江农林大学科研启动基金（203402004501）资助。

## 利益冲突声明

作者声明，除本手稿中明确陈述的内容外，不存在需要披露的利益冲突。

Hao Shengnan | Shang Wenxuan | Zhao Jiaxin | Zhang Xiaoman | Ji Zhanlin | Dong Yingchao | Ji Xiang