有机神经形态光电传感材料、智能器件与仿生系统

《InfoMat》：Organic neuromorphic optoelectronic sensing materials, intelligent devices, and bionic systems

　　

受人类视觉神经系统启发，人工神经形态光电传感器已在小型化、快速处理及优异能效方面取得显著进展。然而，在机械顺应性、可规模化制造与生物相容性方面仍存在持续瓶颈。有机小分子/聚合物半导体具有显著优势，包括溶液可加工性（solution-processability）、宽泛可调的光电特性（optoelectronic properties）、本征机械柔韧性（intrinsic mechanical flexibility）及优异的生物相容性（biocompatibility）。因此，研发高性能有机神经形态材料与器件已成为实现下一代智能视觉感知系统的关键要务。本综述全面概述了面向仿生视觉感知的有机神经形态光电器件在材料与结构设计策略、基本工作机制以及近期技术进展方面的内容。此外，研究人员讨论了该快速发展领域当前面临的挑战与未来前景，并对神经形态光电传感技术的发展轨迹提出了战略性展望。

本文系统总结了有机神经形态光电传感技术领域的最新研究进展，内容涵盖材料工程、器件设计与系统应用三个层面。以下按照论文主体结构对各章节核心内容进行概述。

**1 引言**

传统感知系统基于冯·诺依曼架构，传感、存储与计算单元物理分离，导致高能耗与延迟。受生物感官神经系统启发，神经形态人工感知技术通过将感知、记忆与计算集成于统一平台，可实现纳焦级超低能耗。无机光电材料虽取得进展，但刚性大、生物相容性差，难以适用于可穿戴与植入式应用。有机材料凭借元素丰度、低成本加工、本征机械柔顺性及优异生物相容性，成为有前景的替代方案。自2010年代初有机材料在神经形态领域系统探索以来，界面电荷俘获策略、铁电/电化学调制有机光电突触、垂直堆叠两端突触器件以及有机光电突触晶体管与量子点发光二极管（QLED）集成等关键里程碑，逐步推动了该领域从概念走向仿生视觉系统与神经形态机器人的实际应用。

**2 关键性能参数与物理意义**

本节从三个主要领域规定了有机神经形态光电传感器需满足的性能标准。

**2.1 光电响应功能**

光电响应功能直接决定系统感知信息的类型与保真度。光谱响应范围取决于光吸收层中有机半导体分子的带隙（ΔE）。光吸收系数（α）基于朗伯-比尔定律定义，决定材料对特定波长光的吸收效率。光响应度（R）定义为输出光电流密度（J_ph）与入射光信号功率（P）之比，类似视网膜光感受器的颜色敏感性。

**2.2 突触功能**

神经形态器件模拟生物突触，实现光信号的局部处理与记忆。突触可塑性表现为通道光电导的变化，最大与最小光电导之比称为动态适应范围。基于记忆保留时间（τ），突触可塑性分为长时程可塑性（LTP）与短时程可塑性（STP）。有机神经形态器件的基线记忆保留时间目标至少为1000 ms。双脉冲易化（PPF）描述连续两个脉冲产生的突触后电流相对增强，使器件具备时空感知能力。单事件能耗（SEEC）是事件驱动架构中的关键指标，静态条件下可实现超低待机功耗。

**2.3 器件集成**

集成密度以单位面积器件数或最小特征尺寸（F）衡量。目前有机器件多处于微米尺度，与硅基2 nm节点存在差距。均匀性用相对标准偏差（RSD）或变异系数（Cv）评估，关键参数RSD需控制在5%以下，工业级良率需超过99.9%。循环稳定性要求在1000次后性能退化小于10%，环境稳定性要求在80°C、85%相对湿度加速老化1000 h后关键性能退化不超过50%。

**3 材料与器件结构设计策略**

**3.1 材料设计策略**

**3.1.1 光谱与能级工程：光电信息的感知与预处理**

通过扩展π共轭体系可缩小分子能隙，但溶解性受限。供体-受体（D-A）分子设计范式能灵活调控最高占据分子轨道（HOMO）与最低未占分子轨道（LUMO）能隙，用于近红外（NIR）探测。本体异质结（BHJ）结构可促进激子解离，实现光谱可调记忆模式切换。分子共晶法如苝-四氰基对苯二醌二甲烷（TCNQ）网络可形成高效电荷转移界面。此外，光电异构化策略如蒽可逆二聚、偶氮苯顺反异构也可实现光信号感知与突触可塑性调节。

**3.1.2 记忆陷阱工程：构建电导态记忆功能**

通过调控陷阱态的空间与能量分布，可精确控制电荷俘获与释放动力学，实现从STP到LTP的转变。介电层中的极性羧基可诱导分子有序排列，提高载流子迁移率与记忆保留时间。光异构化分子PSPMA利用异构化前后极性变化实现STP至LTP转变。电驻极体材料如聚乙烯基萘（PVN）可作为电荷捕获层。针对聚合物电驻极体介电常数（k）低的问题，采用高k AlO_x与聚苯乙烯（PS）混合介电结构实现载流子捕获调控。

**3.1.3 离子-电子耦合工程：实现动态学习能力**

基于离子渗透机制分为离子不可渗透有机半导体（IIOSC）与离子可渗透有机半导体（IPOSC）。IIOSC在界面形成电双层（EDL），实现高电容调制，代表材料包括聚噻吩衍生物、DPP衍生物、并五苯单晶等。IPOSC允许离子在整个三维通道内渗透，进行体相电化学掺杂/去掺杂，代表材料包括聚吡咯、聚（3-甲基噻吩）（P3HT）、聚苯胺等。有机混合离子-电子导体（OMIEC）如PEDOT:PSS已实现商用化，通过添加软聚合物或调节侧链可改善拉伸性与导电性。开发了PEDOT-S和TFSI替代PSS以解决酸性腐蚀问题。在n型方面，聚苯并呋喃二酮（PBFDO）通过采用四甲基苯醌（TMQ）催化实现高达2000 S cm^?1的电导率，亲水性TMQ-PANa进一步实现了水中聚合。

**3.1.4 可图案化材料工程：器件集成的基础**

有机半导体与标准光刻工艺不兼容，需开发可图案化材料。PBFCLx聚合物通过π-π堆叠自主装形成有序纳米晶纤维，可实现高精度交叉阵列集成。光敏电解质体系（DS/PVA/HACC）通过光聚合改变溶解度，实现了11846 devices/cm²的图案化电解质阵列，消除离子串扰。亦可通过光交联剂对半导体有源层进行高密度图案化，实现线宽低至1 μm、像素密度640×512的突触晶体管阵列，并与CMOS读出电路晶圆单片集成。

**3.2 结构设计策略**

**3.2.1 有机光电突触二极管（OSD）**

两端OSD分为忆阻与忆容变体。忆阻型通过导电细丝形成、氧化还原反应或电荷俘获维持电导态。为解决顶电极光遮挡问题，采用水平通道结构如ZnO纳米棒/PEDOT:PSS人工视网膜。忆容型利用位移电流降低静态功耗，如p-i-n有机发光二极管（OLED）与Al₂O₃绝缘层串联的pinMOS存储器，实现多态权重调节。

**3.2.2 有机光电突触晶体管（OST）**

三端OST按调制层分为五类。介电栅控突触晶体管（DGST）通过栅介质中电荷俘获与极化实现非易失性，包括不对称分子BTBTT6-syn、三明治有机异质结双极晶体管、互穿网络薄膜以及垂直沟道石墨烯-并五苯肖特基势垒器件。浮栅突触晶体管（FGST）采用隧穿介质和分立浮栅层获得长保留时间，如PbS量子点/PMMA、ZnSe/ZnS核壳量子点/PMMA、光致变色分子掺杂PMMA等体系。铁电突触晶体管（FEST）利用铁电层剩余极化实现长期塑性，如双栅结构模拟海马多巴胺-光共调节，以及HfO₂/P(VDF-TrFE)堆栈获得128个电导态。电双层突触晶体管（EDLST）利用离子在电解质/半导体界面形成电双层，如离子凝胶/石墨烯储层，以及图案化电解质侧栅IGZO阵列。有机电化学突触晶体管（OECST）通过体相电化学掺杂实现高跨导与状态保持，包括顶栅结构（如光活性D-A异质结构、铁电电化学共调制、BiVO₄/WO₃光栅极、多色视网膜模拟阵列）、侧栅结构（如偶氮苯修饰PEDOT:PSS光响应栅、n型OECST自适应记忆），以及垂直贯通结构（叶绿素/P3HT异质结）实现超短沟道长度与超低工作电压。

**4 有机神经形态光电传感系统**

**4.1 仿生人工视觉系统**

受蝴蝶鱼四色视觉系统启发，研究人员开发有机/无机异质结构视觉忆阻器阵列，实现复杂光照下的仿生视觉处理。基于P3HT/GaAs纳米线异质结的类鸟视觉系统可实现宽光谱颜色识别、运动轨迹提取和紫外灰度融合成像。受蛇红外视觉启发，构建了集成CMOS传感器与红外上转换器的人工视觉系统，实现短波红外（SWIR）和中波红外（MWIR）的超高清可视化。在手性COF/二维分子晶体异质结上实现了类似螳螂虾圆偏振视觉的系统，对圆偏振光具有高灵敏度。仿变色龙动态视觉的InGaN纳米线/水凝胶异质结构系统可同时识别移动轨迹与静态位置。

**4.2 多模态/跨模态人工感知系统**

有机浮栅光晶体管实现温度和视觉信号的双模态感知与动态融合，在20°C–120°C温度循环中可逆切换非易失性记忆与易失性突触行为。人工视觉-触觉感知阵列利用机械发光层将触觉压力转换为光信号，与外部光信号共同调制光电突触电导，实现跨模态融合与协同处理，通过三层人工神经网络显著增强图像记忆与识别精度。

**4.3 神经形态显示系统**

将光子突触晶体管与QLED集成，实现紫外图案的神经形态感知、处理与可视化。结合自整流光子突触与颜色阈值编码技术，引入生物反射机制，实现运动感知、非接触手势识别与损伤预警，构建了完整的“感知-记忆-处理-显示”闭环智能视觉平台。电化学发光触觉视觉突触装置实现感知与学习的一体化及实时发光可视化。三端量子点发光突触实现主动自适应调制，并利用光学信号并行性构建自适应并行神经网络，显著提升自动驾驶视觉语义分割精度（平均像素精度最高提升304.4%）。双输出发光忆阻器利用负紫外光电导效应构建跨层传输块，实现54层和135层硬件超深神经网络。

**4.4 基于有机神经形态光电感知的机器人**

可拉伸有机光电感觉-运动突触集成光电探测器与神经肌肉单元，实现光信号检测、突触信息处理与运动输出，可控制人工肌肉产生光驱动运动。有机神经形态电路结合非易失性与易失性突触晶体管，实现视觉-触觉-运动多模态关联的在线学习与实时控制，使机器人能自主学习和导航迷宫。受昆虫复眼启发的微型昆虫机器人具备超宽带光电传感、超低功耗和夜间觅食/避敌行为控制能力，适用于环境探索与搜救任务。

**5 结论与展望**

当前挑战主要集中在四个层面。材料层面，需建立分子结构-性能-突触功能之间的明确关系，设计兼具高且平衡电荷传输、精确调控的陷阱态分布、环境稳定性的材料，并发展本征可拉伸和自修复半导体。器件层面，需超越传统两端/三端架构，探索垂直构型、新型多端几何结构、先进调制机制（如脉冲驱动、光诱导掺杂）以及具备边缘计算能力的智能传感器阵列。系统层面，需开发专用神经形态电路架构、尖峰神经网络（SNN）和脉冲时序依赖可塑性（STDP）学习规则，构建“感知-计算-行动”闭环平台。应用层面，需确保非结构化环境下的鲁棒性、推进卷对卷印刷或CMOS共集成的可扩展制造、实现组织样机械柔软度和长期生物相容性的无缝生物集成。有机神经形态光电感知技术正处于关键发展节点，有望推动自主机器人、个性化医疗和人机交互等领域的变革性进步。