基于 MOF 复合材料去除染料的主导操作效应与局部材料响应：来自可解释机器学习的洞察

《Environmental Research》：Dominant operating effects and localized material responses in dye removal by MOF based composites: Insights from interpretable machine learning

　　

• 统一的文献数据集涵盖了异质性的MOF-染料去除记录。
• 可解释的集成模型将操作效应与局部材料响应分离开来。
• 基于XGBoost的模型在重复数据划分中保持最可靠的性能。
• 浓度、时间和投加量起主导作用，而孔道效应更具局部性。
• 密度泛函理论（DFT）将π–π相互作用与稳定的染料-骨架构型联系起来。

## 引言

水资源对生态稳定和长期经济发展至关重要。快速的工业增长和城市扩张大大增加了水污染的复杂性和严重程度（Jing等，2022；Feng等，2024）。在众多污染物中，有机染料尤为典型且具有危害性。由于广泛使用、化学持久性和抗自然降解性，有机染料能够在生物体中积累，造成相当大的毒性威胁（Fouda等，2025；Zhu等，2022）。有机染料污染物是最难治理的新兴污染物之一。人们探索了多种处理策略，从膜过滤到光催化、高级氧化和生物处理工艺等（Emmanuel等，2024；Cui等，2023；Mahlangu等，2023）。然而，这些方法中的许多受到运营费用增加、选择性受限或二次污染风险的限制，这些因素共同制约了它们的大规模应用。吸附被认为是一种广泛使用的方法，特别是随着微纳复合材料的开发（Qalyoubi等，2022；He等，2025）。这些复合材料表现出快速的污染物捕获能力、可调的结构特征和优异的处理性能。尽管吸附剂复合材料设计取得了显著进展，但大多数研究仍然主要关注合成和结构改性（Su等，2024；Jia等，2022；Oviedo等，2023）。相比之下，关键操作因素（包括pH值、温度、离子强度和污染物浓度）的复杂作用远未被彻底研究。这些变量强烈影响吸附效率和操作稳定性，是连接实验室研究与实际应用的关键（Zhang等，2025c；Alatawi，2025）。含染料废水仍然是一个重要的环境问题，因为持久性合成染料会干扰水生过程，并可能带来生态和健康风险。因此，有效处理材料和工艺的开发继续受到广泛关注（Dashtpeyma等，2026；Al-ogeily等，2025）。有效缓解染料污染需要在复合材料设计和修复反应条件系统优化方面同时进行创新。推进这两方面对于开发可持续且实用的废水处理策略至关重要。

尽管取得了持续进展，吸附技术的实际应用仍然有限。两个持续存在的挑战尤为关键：新型高性能吸附剂的开发缓慢以及缺乏对关键修复反应参数的系统性研究（Aguila-Rosas等，2025；Pandey等，2023）。然而，它们联合效应很难用传统实验方法进行探索。试错测试需要大量时间，仍然无法捕捉复杂的相关关系（Chen等，2022）。机器学习提供了一种有效的替代方案，用于对吸附过程进行更具预测性和更全面的分析。机器学习模型可以处理高维数据集，识别最重要的变量，并揭示复合材料结构与操作条件之间的复杂关系（Yun等，2025；Chen等，2025；Li等，2025）。机器学习提供了一种分析复杂吸附数据集的有效方法，因为它可以捕捉材料性质、染料特性和操作条件之间的非线性关系和相互作用，这些关系很难用传统统计分析来解决。当与可解释方法结合时，它可以进一步识别有影响力的预测因子，并阐明它们在不同处理条件下贡献的变化。除了吸附之外，数据驱动的方法也越来越多地应用于先进环境材料，包括光催化系统，用于材料筛选、性能预测和过程优化（Jalali等，2026；Jiang等，2026）。这些发展进一步证明了数据驱动方法在环境处理研究中的广泛潜力。然而，将机器学习整合到染料吸附领域仍存在一些局限性。一些研究集中在有限的参数相关性上，缺乏复合材料描述符。将机器学习同时整合到吸附剂设计和参数优化中仍探索不足（Wei等，2025a）。因此，应用机器学习方法建立连接吸附剂复合材料结构与染料吸附反应条件的系统框架是有意义的。这样的框架可用于组织不同的实验结果，阐明结构特征与反应条件之间的关系，并进一步为选择吸附剂复合材料和调整吸附反应条件提供新颖且实用的指导。

在众多报道用于去除染料污染物的复合材料中，金属有机框架（MOF）基复合材料尤为引人注目。它们的高孔隙率、可调化学性质和结构特征促成了MOF基复合材料用于捕获多种有机污染物，并且许多研究强调了它们优异的去除容量（Raj等，2024；Hussain等，2024；Peng等，2024；Zhou等，2024）。MOF纤维和分级多孔复合材料的最新进展提高了材料可加工性和活性位点可及性，进一步突显了MOF基修复材料的结构多样性（Cheung等，2022；Ma等，2025；Tian等，2026；Ma等，2024）。尽管具有这些优势，据报道MOF基复合材料对染料污染物的吸附性能差异很大。金属配体的差异、官能团和孔道结构与pH值、离子强度、温度和污染物特性的变化在复杂条件下相互作用。此外，先前的研究表明吸附实验存在显著差异和强烈的数据分散（Gao等，2024；Khan等，2025）。这些问题使得在多种实际应用中分析MOF基复合材料的吸附性能变得困难。因此，仍然不确定哪种MOF基复合材料的结构特征最强烈地主导染料去除、这些特征如何与反应条件相互作用，以及为什么不同MOF基复合材料对不同染料的吸附效率存在如此大的差异。这些问题严重阻碍了具有更高去除效率的MOF基吸附剂的开发，限制了它们在可能的实际废水环境中的适用性。因此，阐明MOF基复合材料中染料吸附的机制对于合理的复合材料设计至关重要。此外，确定可靠性能指标可以提高吸附行为的可预测性并支持操作条件的优化。再者，阐明这些挑战也将促进更有效的实用MOF基技术的开发，用于染料去除。

## 本文研究内容

在此，为克服这些局限性并指导MOF基复合材料去除有机染料污染物的优化，本研究主要聚焦于以下研究内容。首先，我们将一系列结构描述符与实验相关的反应参数相结合，构建了一个统一的、数据驱动的框架，以捕捉MOF基复合材料吸附反应的多因素特性。其次，本研究使用了多种先进的机器学习模型来识别影响吸附性能的不同且最重要的参数。它还研究了结构特征和环境条件如何共同影响吸附行为，这些发现在传统实证实验中难以检测。第三，我们纳入了可解释性工具来阐明模型输出背后的机制，提供新颖的见解以支持合理的MOF基复合材料设计和吸附过程优化。最后，根据从机器学习中获得的见解，我们提出了一种预测策略，以指导高效MOF基吸附剂的开发。综合而言，这些贡献为MOF基复合材料与有机染料的相互作用提供了更系统的理解。此外，这些发展建立了一条数据驱动途径，以加速用于可持续修复染料污染废水的MOF基复合材料设计。

## 机器学习框架的建立

建立了机器学习框架以分析染料污染物在MOF基复合材料上的吸附行为。所建立的工作流程框架构建并如图1所示。总体而言，工作流程包括四个组成部分：数据收集、预测因子选择、模型训练和模型评估。MOF基复合材料上染料吸附的实验数据从已发表的研究中收集，并经过仔细筛选以确保数据的多维性。

## 数据库的统计特征描述

数据库特征和统计分布在图2中以小提琴图呈现，展示了各变量的分布密度和离散程度。从MOF相关描述符的角度来看，数据集包括多样的结构和表面性质，表明MOF基材料设计存在显著变化。同时，这些变量并非均匀分布。几个描述符，特别是那些与纹理发展和粒径尺度相关的，显示出明显的集中趋势。

## 结论

在本研究中，建立了数据驱动建模框架，通过综合考虑材料描述符、染料特性和实验条件来调查MOF基材料的染料去除。集成数据集涵盖了先前研究中报道的广泛结构特征和操作变量，反映了MOF基复合材料吸附系统的异质性。经过特征筛选后，候选描述符之间的冗余性被降低，为提供了更清晰的分析视角。

## CRediT作者贡献声明

Jiang Zhen-Yi：可视化、验证、监督、软件。Mele Giuseppe：写作—审阅与编辑、监督、方法论、概念化。Ni Wankui：写作—审阅与编辑、验证、监督、调查研究、概念化。Lü Xiang-fei：验证、监督、方法论、调查研究、资金获取、概念化。Wang Wei：写作—审阅与编辑、可视化、验证、监督、概念化。Jing Sicheng：可视化、软件。

## 未引用参考文献

Abdi等，2026；Alatawi，2025；Emmanuel和Adesibikan，2024；Lu和Chen，2012；Zhang和Lu，2021。

## 利益冲突声明

作者声明不存在利益冲突。

## 竞争利益声明

? 作者声明不存在已知的可能影响本论文报道工作的竞争性经济利益或个人关系。

## 致谢

本工作得到国家自然科学基金（42407081）、中国博士后科学基金资助项目（GZC20232222）、中央高校基本科研业务费（300102294105）、中央高校基本科研业务费·CHD（300203211293）、中国政府引进国外智力项目（H20240379）、陕西省重点研发计划（2026SF-YBXM-663）、陕西省重点研发计划（项目编号：……）的资助。

Wei Zhengwen | Jing Sicheng | Lü Xiang-fei | Wang Wei | Mele Giuseppe | Ni Wankui | Jiang Zhen-Yi