引言
在中低收入国家,垃圾填埋是城市固体废弃物处理的主要方式。在中国,目前共有3839座卫生填埋场正在运营,而已有超过20,000座填埋场关闭(Krook et al., 2012, 中国国家统计局, 2024)。在填埋过程中,会产生大量渗滤液,这是一种含有病原体、有机化合物和重金属的复杂废水。重金属不可降解;一旦释放到环境中,它们将持久存在于土壤和地下水系统中,与有机污染物不同。这些金属在生物体内具有生物累积效应,并具有致癌性、急性毒性和遗传毒性等风险(Sharma et al., 2022, Xue et al., 2023, Peng et al., 2024)。因此,填埋渗滤液中重金属的理化特征(即组成和浓度)已得到广泛研究。
在填埋渗滤液中,重金属的组成和浓度主要由相应的来源和一系列环境因素决定。渗滤液中重金属的主要来源包括废弃电子垃圾、建筑材料、电池和温度计。具体而言,废弃的电气设备导致渗滤液中铬(Cr)和汞(Hg)浓度显著增加,而较高的砷(As)水平则归因于废弃的建筑材料。铅(Pb)主要来自废弃电池,以及来自遗留的交通相关铅(源自含铅汽油沉降物和轮胎磨损颗粒)并积聚在道路粉尘中,随后通过街道清扫进入城市固体废弃物流的铅。镉(Cd)主要来自玻璃和油漆残留物(Cheng and Hu, 2012, Guo et al., 2012, Beinabaj et al., 2023, Hiller et al., 2024)。渗滤液中重金属的分布受社会经济发展、地理和气候条件以及渗滤液质量特征的影响。在经济发达地区,由于电子废物和工业废物的处置率更高,渗滤液中观察到较高的重金属浓度(Adelopo et al., 2018)。填埋废物中的重金属在降雨过程中被淋溶,降雨模式和强度的地区差异导致重金属浓度的空间异质性(Wang et al., 2022)。除降雨外,渗滤液的物理化学特征(包括pH值、悬浮固体、化学需氧量和氯化物水平)也会影响重金属的行为。渗滤液pH值的变化会改变重金属的化学形态,从而引起相应浓度的波动。例如,pH值通过改变CrO42?和Cr2O72?之间的平衡来控制Cr(VI)的形态。同时,在碱性条件下,如Pb2?和Cd2?等阳离子重金属容易以氢氧化物形式沉淀,导致其在渗滤液中的溶解度降低(Qiu et al., 2021, Lindamulla et al., 2022)。悬浮固体的浓度也决定了渗滤液中重金属的浓度,填埋渗滤液中约50%–99%的重金属吸附在悬浮固体上(Xaypanya et al., 2018)。此外,重金属浓度还受化学需氧量和氯化物水平的影响(Yin et al., 2020)。然而,以往的研究主要集中在单一因素对渗滤液中重金属分布的影响上,而多因素的综合效应尚未得到充分探索。因此,为了更好地理解导致填埋渗滤液中重金属污染的机制,需要进一步阐明这些多因素之间的协同交互作用。
传统的单因素指数法和普通最小二乘回归等方法已被广泛用于识别影响渗滤液中重金属污染的因素(Hussein et al., 2021, Essien et al., 2022)。然而,这些传统方法在处理非线性关系、协同效应和多个变量之间的复杂交互作用方面存在固有局限性。相比之下,地理探测器模型(GDM)可以量化单个变量的解释力并检测成对因素之间的交互效应(Wang et al., 2016, Zhang et al., 2022)。此外,基于最优参数的地理探测器(OPGD)可以通过自主优化数据离散化策略来提高因素识别和交互分析的精度(Song et al., 2020)。由于污染来源的异质性和复杂的驱动过程,渗滤液中重金属的分布及其相应的影响因素在地区间表现出显著的空间变异性。因此,在研究重金属污染的驱动因素时,有必要考虑污染物-驱动因子关系在局部尺度的变化。传统地理加权回归固有的"单带宽"限制已在多尺度地理加权回归(MGWR)中得到了解决,该方法允许变量特定的带宽(Fotheringham et al., 2017, Yan et al., 2025)。因此,MGWR实现了更精细地刻画驱动因素的空间异质性。此外,结构方程模型(SEM)通过指定潜变量和观测变量之间的路径关系,为系统地量化不同环境因素的直接和间接效应提供了稳健的框架(Maydeu-Olivares, 2017)。
本研究聚焦于中国134个县市垃圾填埋场渗滤液中的六种典型重金属(Cr(VI)、Cr、Hg、As、Cd和Pb),旨在基于对控制重金属分布的关键决定因素的识别,揭示:(1) 不同影响因素之间的协同效应和交互机制;(2) 重金属分布的多路径传递模式;以及(3) 渗滤液中重金属浓度对环境变量的空间非平稳响应。这是首次将OPGD、MGWR和SEM整合在统一的分析框架内,以研究中国垃圾填埋渗滤液中重金属分布的驱动因素及其内在机制。研究结果为制定有针对性的污染控制政策和提高对渗滤液中重金属污染空间异质性机制的理解提供了新颖的知识和坚实的科学支持。