基于可解释机器学习方法分析阳极运行参数对大功率质子交换膜燃料电池系统性能的影响

《Renewable Energy》：Interpretable machine learning analysis of anode operating parameters on the performance of a high-power PEMFC system

　　

• 一种可解释的ML-SHAP框架被用于评估高功率PEMFC。
• 在不同电流密度下量化了阳极参数的贡献。
• 揭示了关键参数之间的协同与拮抗相互作用。
• 提出了分段策略以提高氢气利用效率。

引言

开发高效的可再生能源系统已成为应对日益增长的化石燃料短缺和温室效应的全球性迫切需求。在此背景下，氢气作为可再生能源大规模储存和利用的理想能源载体[1,2]。质子交换膜燃料电池（PEMFC）作为氢气利用的终端设备，通过电化学反应直接将氢气中的化学能转化为电能[3]。其启动迅速、噪音低、运行温度低等特点使其成为交通和发电领域的研究焦点[4]。然而，PEMFC的运行性能对运行参数的变化较为敏感，内部涉及质量传递、热量传递和电荷传递等复杂的多物理场耦合过程[5]。为提高燃料电池的能量转换效率并使其在最佳运行点稳定运行，探索关键运行参数对电堆综合性能的影响规律和机制具有重要意义。

燃料电池的性能受多种因素影响，近年来开展了大量实验和研究[6]。供气不足是影响燃料电池输出性能的直接原因之一，不仅输出功率无法满足负载需求，还对燃料电池的寿命产生不利影响[7]。Liu等[8]观察到，在阳极气体饥饿期间，受影响区域的电流密度骤降至零，而阴极饥饿则导致所有区域的电流均匀下降。Ohs等[9]建立了二维PEMFC模型，探讨了氢气饥饿条件下膜电位骤降所触发的反电流衰减机制。Meng等[10]通过实验研究了不同氢气和氧气饥饿程度下PEMFC的电压响应特性，发现氢气饥饿导致的衰减比氧气饥饿更为严重。Abbou等[11]通过分段燃料电池实验发现，死端阳极配置导致阳极出口处局部氢气饥饿，造成电位异常升高以及严重的碳腐蚀和催化剂衰减。除气体饥饿外，燃料电池的运行参数，如温度、压力、湿度和流量，也会影响燃料电池性能。Chugh等[12]通过实验研究了运行温度、压力和反应物湿度对PEMFC性能的影响，证明这些运行参数显著影响燃料电池堆的输出性能。Yang等[13]实验发现，阳极中积累的水和氮气是影响燃料电池性能的关键因素。高湿度和高电流密度加剧水和氮气的积累，而较高的氢气压力和较高的空气化学计量比可以缓解积累问题。Xie等[14]采用正交实验和CFD仿真，揭示较高的压力可以提高功率密度和气水管理，但以膜温度均匀性较差为代价，而升高的运行温度虽然加速反应，但可能导致膜干燥和性能损失。Zhang等[15]通过运行温度、阴极压力和阴极化学计量比的敏感性实验研究了航空PEMFC系统的性能。从上述研究可以看出，运行参数与燃料电池输出性能之间的关系并非简单的单调关系，而是涉及复杂的相互作用。对于特定的运行条件，通常需要多参数协同调节才能实现最佳性能。

评估燃料电池系统参数影响的常用方法包括局部敏感性分析、全局敏感性分析和统计实验设计。局部敏感性分析是最常用的方法，通过改变一个目标参数同时固定其他参数来观察输出波动。K.P.等[16]利用该方法研究了五个运行参数对电堆电压的影响。虽然计算简单，但其结论严重依赖于基准线，仅反映局部特征，无法涵盖所有运行条件下的综合影响。全局敏感性分析通过在整个范围内分析输出方差来量化输入参数的重要性。Laoun等[17]利用该方法确定电流密度和膜厚度为关键参数。然而，基于方差的全局指标缺乏关于影响趋势的方向信息。统计实验设计方法通常结合田口设计和方差分析来筛选显著因素。Wu等[18]采用该策略确认温度和压力为关键因素。然而，其离散采样限制了对连续非线性相关性的捕捉或对特定条件下个别样本的解释。

由于PEMFC内部电化学反应、质量传递和热量传递的强耦合效应，通过传统实验很难完全捕捉参数之间的相互作用效应。此外，基于机理模型的准确描述需要构建高维偏微分方程组，其计算成本巨大且依赖于理想化假设。相比之下，数据驱动的机器学习方法可以建立运行参数与输出性能之间的隐含映射关系，从而实现全运行条件下的性能预测和参数优化分析。Zhang等[19]通过整合经遗传算法和粒子群优化优化的神经网络模型，建立了PEMFC运行参数与功率密度之间的精确映射关系。Chen等[20]使用随机森林算法训练高精度代理模型，用于PEMFC性能预测和分析，并提出改进的光谱优化算法以优化功率密度及相应运行参数。He等[21]开发了一种LASSO-ESN融合框架，用于PEMFC性能预测和优化。该方法能够自动识别各种条件下的最优参数，显著减少数据需求和计算负担，同时在有限样本下仍能保持可靠预测。上述研究表明，数据驱动模型既能解释运行参数与燃料电池性能之间的关系，又能进行有针对性的优化以识别最佳运行条件集合。然而，数据驱动模型的本质是黑箱模型，无法揭示运行参数与性能之间的因果机制。缺乏可解释性削弱了模型决策的可信度，从而限制了其在关键应用场景中的部署。

为了在保持数据驱动模型预测性能的同时获得对黑箱模型决策过程和特征相互作用机制的洞察，本研究采用SHAP方法。该方法由Scott Lundberg和Su-In Lee于2017年提出，是一种事后解释方法，可以直接应用于已训练模型，而无需改变训练过程或模型内部结构[22]。此外，与常见的参数分析不同，SHAP方法利用全局数据量化单个样本偏离基准值的原因，并提供跨越所有运行条件的平滑连续参数响应描述。之前的研究者已在几个主要方向上将SHAP分析应用于燃料电池。在组件和流场优化方面，Siddiqa等[23,24]量化了催化剂层参数对电流密度的影响，Jiang等[25]确定了影响输出性能的主要几何特征。在辅助系统和湿热管理方面，Kanti等[26]强调基础流体比例是冷却最关键的因素。Sajjad等[27]评估了温度和湿度对加湿的影响。最后，在性能和衰减评估方面，即本研究的重点，Yu等[28]利用SHAP优化运行条件，尽管其数据来源于CFD仿真，涉及固有的简化处理。Yu等[29]发现阴极参数显著驱动性能衰减，但其特征选择过程忽略了特征之间的独立性。

综上所述，传统实验和数据分析往往无法揭示多个系统参数之间的复杂相互作用，而机器学习方法缺乏可解释性。为应对这些问题，本文的创新之处在于：

（1）基于受控变量实验数据整合机器学习模型和SHAP方法，首次在不同电流密度下定量评估并可视化阳极侧运行参数对燃料电池系统整体性能的贡献。

（2）深入分析各运行参数之间复杂的协同或拮抗相互作用，揭示多参数耦合对燃料电池性能的综合影响机制，从而克服传统单因素分析方法的局限性。

（3）提出针对特定电流密度的氢气供给子系统优化策略，以提高氢气利用效率，并为高功率燃料电池运行提供实用指导。

（4）利用130 kW商用高功率燃料电池系统研究了与氢气供给子系统相关的运行参数对电堆输出性能的影响，从而提供了具有更大实际工程相关性的结果。

图1展示了本文的研究框架。第2节介绍实验部分，包括实验平台、实验方案和实验过程。第3节介绍数据处理、所应用的模型和SHAP方法。第4节呈现实验结果，解释并分析模型和SHAP结果，并提出阳极参数的燃料电池系统调节建议。最后，第5节总结本文。

部分摘录

实验过程

本实验以一套商用130 kW全尺寸高功率PEMFC系统为研究对象。实验系统的照片如图2所示。

核心部件——燃料电池电堆由AT&M环保工程技术有限公司制造。电堆采用418个单电池串联的配置。每个单电池结构由气体扩散层、催化剂层和质子交换膜组成。详细参数如所示。

数据处理

实验中，数据采样频率设置为10 Hz。通过燃料电池系统各部位的温度传感器、压力传感器、湿度传感器和超声波传感器获取实时状态参数。鉴于数据驱动模型对数据质量的严格要求，实验数据处理至关重要。为消除传感器的随机误差，采用均值滤波方法，每3秒提取10个点进行平均，有效消除了…

实验数据可视化

在进行模型训练和SHAP方法之前，选取了三组典型实验工况（Case17、Case44和Case71）进行可视化分析。这三个工况的电流密度分别为0.4 A/cm2、0.7 A/cm2和1.0 A/cm2，其他实验条件保持一致。这些工况说明了所有72个工况中状态参数的共同模式，因此在此详细描述。

以Case17为例，图5（a）展示了时间序列…

结论

本研究结合受控实验、人工神经网络和基于SHAP的可解释性分析，量化了运行参数对130 kW PEMFC系统输出电压的影响，特别关注阳极运行条件。结果表明，主导参数随电流密度变化呈现明显的转移趋势。在低电流密度下，运行温度和大气水蒸气压比对电堆电压影响最为显著。随着电流…

CRediT作者贡献声明

马天材：撰写——初稿。郭其媛：撰写——初稿。姚乃源：数据管理。顾子恒：软件。李瑞涛：资源。周举龙：验证。石磊：撰写——审阅与编辑。苏建斌：撰写——审阅与编辑。

利益冲突声明

作者声明不存在任何已知的竞争经济利益或个人关系可能会影响本文所述的工作。

致谢

本工作由国家重点研发计划（项目编号：2024YFB4007400）资助。

马天材|郭其媛|姚乃源|顾子恒|李瑞涛|周举龙|石磊|苏建斌