基于机器学习的中国大陆地表水体16种优先控制多环芳烃的时空重构与风险评估（2000-2024）

《Journal of Hazardous Materials》：Machine-learning-based spatiotemporal reconstruction and risk assessment of 16 priority PAHs in mainland China’s surface waters, 2000-2024

　　

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  重建了2000年至2024年中国16种优先控制PAHs的1公里分辨率年度分布图。
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  利用多源预测因子，机器学习捕捉了PAHs的长期变化规律。
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  ΣPAHs总体呈下降趋势，热点集中在水体东部和南部区域。
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  TEQ分析识别出沿海和城市化区域持续存在的毒性风险。
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  在水文气候、人类活动和火灾控制的耦合作用下，PAHs的驱动因子因化合物而异。

引言

PAHs（多环芳烃）是一类典型的持久性有机污染物，具有环境持久性、疏水性、生物累积性以及潜在的致癌、致突变和致畸作用。因此，PAHs已被广泛认为是水环境中重点关注的有机污染物[36]，[4]，[8]。PAHs主要来源于化石燃料和生物质的不完全燃烧，以及石油泄漏、工业排放、交通运输活动和城市非点源输入[2]，[24]，[31]。一旦进入水体系统，PAHs可通过多种途径发生迁移和转化，包括大气沉降、地表径流、污水排放和沉积物再悬浮。它们也可能在水-沉积物界面和食物链中持续累积，从而对水生态系统和人体健康造成长期风险[19]，[26]，[7]。因此，准确识别水体中PAHs的空间分布格局、时间演变和潜在风险，对于污染防控和精细化水环境管理具有重要的科学意义和实用价值。

尽管此前的全国尺度和特定介质研究已大大推进了对中国PAHs的认识，但对于地表水而言，一些关键问题仍未解决。先前的研究刻画了中国大陆大气PAHs排放的时空分布，提供了重要的排放端背景信息。然而，大气排放并不能直接描述水相浓度、水体中特定化合物的污染状况或地表水中基于毒性加权的风险（Wang, T. et al., 2021）。文本挖掘和机器学习也被应用于预测典型燃煤工业场地的土壤PAHs健康风险；然而，此类研究侧重于土壤污染和场地层面的健康风险，而非全国尺度下水像素层面PAHs的长期水相动态变化[12]。因此，目前仍存在的知识空白不仅仅是PAHs观测数据的缺乏，而是缺乏一种全国一致的地表水重建方法，该方法能够追踪单个PAHs异构体的浓度、总浓度、基于TEQ的毒性风险以及驱动因子相关的热点持久性随时间的变化。这一空白限制了判断总PAHs浓度的表观降低是否已转化为更低的毒性加权风险的能力，也限制了界定水环境管理优先控制区域的能力。

从基于过程的角度来看，水体中PAHs的分布并非由单一因素决定，而是受自然环境条件和人类活动强度的共同控制。多源因素，包括气象条件、水文过程、大气污染水平、土地利用特征、人口密度、夜间灯光、经济活动和交通运输，可能影响PAHs的排放、传输、沉降、输入和环境归趋，从而改变其在水系统中的时空分布[40]，[5]。由此产生的关系是高维度、非线性的，难以通过传统线性统计或简单的空间插值方法在全国尺度上进行捕捉。因此，机器学习方法越来越被用于预测不同介质和区域中的有机污染物和PAHs相关风险[32]，[49]，[50]。然而，仅靠机器学习并不能解决中国大陆地表水剩余的问题：缺乏一种统一的重建方法，该方法能够将稀疏的监测记录、特定化合物的浓度面、毒性加权风险和可解释的驱动因子交互作用随时间联系起来。因此，本研究的贡献在于将这些组成部分整合到一种"重建-风险-解释"框架中，而非将机器学习仅作为独立工具应用。

基于上述考虑，本研究旨在解决三个相关问题。首先，由于现有观测数据零散且分布不均，中国大陆地表水中PAHs污染的全国一致且时间连续的信息仍然缺乏。其次，总PAHs浓度的降低是否伴随着同等程度的毒性加权风险下降尚不明确。第三，与PAHs毒性风险空间分异相关的环境和人为因素在全国尺度上尚未得到系统评估。为了解决这些问题，我们做出了四项具体贡献。首先，我们将文献来源的16种优先PAHs测量数据与多源环境、气象、水文、社会经济和火点预测因子进行整合。其次，我们通过系统比较四种基于树的算法为每种PAH构建特定化合物模型，并选择表现最佳的模型进行年度预测。第三，我们将日度模型输出转换为2000-2024年的1公里分辨率年度浓度面，实现了全国尺度的长期重建。第四，我们将浓度重建与TEQ评估、热点稳定性和基于SHAP的交互网络联系起来。这些联动的分析为识别持久性PAHs热点、毒性加权风险格局和水污染防控优先区域提供了长期数据基础。

章节摘要

研究框架

如图1所示，本研究建立了一个技术流程，包括"监测数据收集与多源因子整合-样本匹配与数据预处理-机器学习建模与最优模型选择-全国尺度时空预测-结果解释与不确定性分析"。首先，从文献中收集了中国大陆地表水中的PAHs监测数据，以及多源驱动因子，包括气象……

模型性能、空间可转移性与热点稳健性

首先使用保留测试集评估了特定化合物模型的预测性能。在16种PAHs中，最优模型的测试集R²值在0.419–0.835之间（详情见附图S1–S16和附表S3）。XGBoost对五种PAHs（Ace、BaP、Chr、Flu和IcdP）表现最佳，随机森林对四种（BbF、Flo、Nap和Pyr）表现最佳，CatBoost对四种（Acy、Ant、BkF和Phe）表现最佳，LightGBM对三种（BaA、BghiP和DahA）表现最佳。这些结果支持了按化合物特定……

结论

本研究开发了一个整合重建-风险-解释框架，以1公里分辨率重建了2000年至2024年中国大陆地表水中16种优先PAHs的年度分布。通过将文献来源的监测数据与多源环境、气象、水文和社会经济预测因子进行整合，本研究为评估中国地表水中PAHs污染提供了全国尺度的长期数据基础。重建结果显示……

CRediT作者贡献声明

张吉泉：监督、项目管理、资金获取、概念化。古扎依林·艾海麦提江：方法论。王敏萱：数据整理。苏丽娜：可视化。博乐意：软件、方法论。查尔西：方法论、数据整理。吾尼勒：可视化。娜木拉：撰写—审阅与编辑、撰写—初稿、方法论、概念化。刘兴鹏：撰写—审阅与编辑。童志军：撰写—审阅与编辑。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争财务利益或个人关系。

致谢

本研究受吉林省重大科技计划（批准号：20230303009SF）和中央高校基本科研业务费（资助号：GNYZ2025013）资助。

Mula Na|Cha Ersi|Wuni Le|Su Rina|Yi Bole|Guzailinuer Aihemaitijiang|Minxuan Wang|Jiquan Zhang|Xingpeng Liu|Zhijun Tong