中国人为排放削减期间大气新粒子形成的长期变化

《Journal of Environmental Sciences》：Long-term variation of atmospheric new particle formation during anthropogenic emission abatement in China

　　

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  中国NPF频率的长期趋势受SO₂、背景气溶胶和大气氧化性的交互变化驱动。
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  尽管H₂SO₄浓度下降，但碱性物质、HIO_x和有机物的增加推动了粒子成核速率的提升。
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  粒子生长速率基本保持稳定，因为VOCs和NO_x的非协同下降促进了OOMs的凝结。

引言

大气新粒子形成（NPF）是一种二次转化过程，其中气态蒸气转变为粒子相（Wang et al., 2017; Zhang et al., 2012）。该过程包括成核和生长两个阶段。NPF是大气颗粒物（PM）数浓度的主要来源之一（Kulmala, 2025）。除了为全球云凝结核（CCN）贡献超过50%（Gordon et al., 2017; Merikanto et al., 2009）外，NPF还驱动区域雾霾的形成（Guo et al., 2014; Tang et al., 2021），并通过超细颗粒物的吸入带来健康风险。NPF对环境、气候和人类健康的这些影响与其发生和发展有关，通常通过其频率、粒子成核速率（FR，cm^?3·s^?1）和生长速率（GR，nm/h）来量化。具体而言，FR衡量气态蒸气转化为新粒子的速度，而GR表示粒子直径增大的速率（Kerminen et al., 2018）。这些特征由NPF的来源和汇决定。硫酸（H₂SO₄）、氨（NH₃）、胺类、碘含酸类（HIO_x）和挥发性有机物（VOCs）的氧化产物如有机分子（OOMs）是NPF过程中的关键物质（Bianchi et al., 2016; Jokinen et al., 2018; Kirkby et al., 2023; Rose et al., 2018; Sipila et al., 2016; Weber et al., 1999; Yao et al., 2018; Yin et al., 2021）。相比之下，通过凝并与已有气溶胶的相互作用形成的汇是新粒子形成的主导汇（Cai et al., 2017）。

过去十年间，中国NPF来源和汇的强度受到了国家空气污染治理努力的深刻影响。自2013年以来，中国先后实施了《大气污染防治行动计划（2013?2017）》、《打赢蓝天保卫战三年行动计划（2018?2020）》和《空气质量持续改善行动计划（2023?2025）》。此外，COVID-19疫情期间的封锁期（2020?2022）也为未来的管控措施提供了进一步的场景。通过对煤炭、工业和交通人为排放的严格削减，多种污染物浓度显著降低（Geng et al., 2024; Zhang et al., 2019; Zheng et al., 2024）。2013年至2024年间，中国PM_2.5、PM₁₀、NO₂和SO₂浓度分别下降了59.3%、58.5%、54.5%和80%。因此，驱动中国NPF的关键前体物及其相互作用机制可能呈现出高度复杂的演变模式。Shang等（2022）强调，随着一次排放得到有效控制，NPF事件对粒子数浓度的相对贡献有所增加。因此，系统地揭示NPF的源-汇特征以及人为排放削减下的频率和强度长期趋势，对于评估历史NPF演变和预测未来情景至关重要。

自2004年北京大学首次报告中国NPF事件以来（Wehner et al., 2004），NPF观测已迅速在中国各地扩展。现有关于中国NPF事件的综述主要比较了不同大气环境（包括城市、农村和区域背景站）下不同区域的观测特征（Chu et al., 2019; Peng et al., 2014; Wang et al., 2017）。污染大气条件下NPF事件的高频率和高强度也得到了强调（Nieminen et al., 2018）。此外，理论计算方面的进展，如耦合簇理论和分子动力学，在分子层面提供了微观信息，并始终支持实验室实验和野外观测（Jiang et al., 2022; Li and Signorell, 2021; Lian et al., 2026; Zhang et al., 2022b）。基于仪器方面的进步，来自野外观测和室内模拟实验的NPF事件成核和生长机制及其效应也得到了充分阐明（Kirkby et al., 2023）。然而，相对短期的观测可能无法充分代表多样化大气。因此，中国缺乏长期连续的粒子尺寸分布测量，这阻碍了NPF研究的持续进行，并使历史趋势的系统性分析在很大程度上尚未得到探索。

本综述概述了中国NPF特征的长期演变及潜在机制。我们基于多个站点的观测数据总结了NPF事件频率、粒子FR和GR的年际变化。随后，解释了NPF特征长期趋势的根本原因，强调了前体物浓度变化和背景气溶胶负荷减少的综合效应。还概述了当前差距和未来方向。这些发现为制定有针对性的PM污染策略以及推进空气质量与气候变化的协同治理提供了关键证据。

章节片段

中国NPF特征的长期变化

目前，中国仅有少数站点拥有持续五年以上的连续NPF观测数据（Li et al., 2026; Shang et al., 2023; Shen et al., 2022; Zhao et al., 2021, 2024）。因此，还汇总了其他跨越不同时期的站点观测数据，以更深入地了解NPF的长期趋势。详细的站点信息总结于表1。

自2013年清洁空气行动实施以来，

成核过程

虽然H₂SO₄通常被认为是大多数环境中的关键前体物，但实验室实验、野外观测和模型模拟共同表明，多种其他物质在成核过程中也发挥着重要作用。这些物质包括气态碱性物质、高氧合有机分子（HOMs）、HIO_x和有机酸。其浓度的长期变化可能是观察到的粒子FR增加背后的关键驱动力。

结论

总之，中国在过去十年控制大气PM污染方面取得了显著进展。然而，PM质量浓度下降放缓以及二次污染贡献增加仍然是面临的挑战。要实现PM污染的深入控制，有必要进一步深化对NPF过程驱动的二次PM演变的理解。在中国，NPF事件的整体发生频率基本保持稳定或呈现……的趋势

未来展望

尽管人为污染大幅削减，中国的长期NPF趋势仍显示出全球高水平的粒子FR，同时GR保持中等水平。随着NPF对粒子数浓度贡献日益显著，仍需要对中国NPF的长期和区域动态及其对排放控制的响应进行更深入的理解。因此，我们概述了以下研究展望。

现有对长期NPF

CRediT作者贡献声明

Chang Haoning：撰写 – 原稿，调查研究，形式分析，概念构思。Shang Dongjie：撰写 – 审阅与编辑，指导，资源，概念构思。Feng Zeyu：撰写 – 审阅与编辑，资源。Tang Lizi：撰写 – 审阅与编辑，资源。Fang Xin：资源。Jiang Jingkun：撰写 – 审阅与编辑。Hu Min：撰写 – 审阅与编辑，指导，资源，概念构思。

利益冲突声明

作者声明，他们不存在可能影响本文报告工作的已知的财务利益或人际关系。

致谢

本研究得到国家重点研发计划（编号：2022YFC3701000，任务1）、国家自然科学基金委员会原创探索计划基金（编号：22221004）、区域环境可持续发展国家重点实验室专项基金（编号：25L01RES）以及国家自然科学基金青年基金（编号：42305103）的支持。

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