全国尺度的NMF源解析揭示了与跨界输送相关的PM2.5浓度在各组分上的自西向东不对称性

《Environmental Pollution》：National-scale NMF source apportionment reveals component-specific west-to-east asymmetries in PM 2.5 concentrations associated with transboundary transport

　　

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  本研究首次开展了国家级、多年尺度的NMF（非负矩阵分解）源解析研究。
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  从2021–2025年间33个站点的采样数据中，解析出九个PM_2.5污染源类别。
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  冶金、供暖、地壳源及二次气溶胶在不同地区占主导地位。
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  边境站点的PM_2.5方向性对比强度由西向东递增。
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  实现合规达标需要推进本地供暖现代化改造，并加强国际前体物减排。

引言

捷克共和国位于欧洲西部和东部国家集团的边界地带，这两个集团在20世纪社会主义时期大体上彼此隔绝。两大集团发展出了不同的空气污染治理技术和路径，尽管铁幕倒塌后经过数十年的空气质量改善，一些分化的迹象仍然存在。本研究通过跨越捷克共和国的跨界大气污染传输过程揭示了这些特征。

本文呈现了捷克共和国33个站点在2021–2025年间空气质量监测的元分析，评估了主要PM_2.5污染类型贡献的空间和时间变化。主要目标是实现全国一致的源贡献比较；跨界传输及其优势源区是一个有重点的次要目标，在合适的边境背景站点进行评估。各项调查针对的是本地和区域空气质量问题，而非跨界评估，因此数据集在采样间隔、气溶胶粒径级次、站点类型和调查年份方面具有异质性；然而，大多数调查覆盖约一整年，包含暖季和冷季，这在一定程度上限制了系统性的季节偏差。大部分结果此前未曾发表；少数已发表的研究使用PMF模型对个别年份的本地或区域问题进行了分析（Volná等，2024；Seibert等，2025）。

本研究的评估期恰好紧接欧盟更严格的空气质量标准生效之前。欧盟修订后的《环境空气质量指令》（Directive (EU) 2024/2881；European Union, 2024）将PM_2.5年均限值从25大幅削减至10 μg m^?3（2030年），接近世界卫生组织的指导水平（World Health Organization, 2021）。实现新限值是一项重大的技术经济挑战，因为它在数十年的政策主导方向——即有限数量的大型工业和能源点源减排（Guerreiro等，2014；EEA, 2019）——取得成效之后到来。随着这些排放被逐步削减（Aas等，2024），与个人人类活动相关的分散源的重要性日益凸显，特别是固体燃料居民供暖和道路交通（EEA, 2022），而这些分散源的监管难度远大于少数持证运营者（Denier van der Gon等，2015；Karagulian等，2015）。一旦主要本地源得到有效控制，跨界传输在剩余浓度中所占的比例将越来越大，因此对其进行量化并确定其源区对于实现新限值至关重要（Squizzato等，2012；Thunis等，2019）。

EMEP和ACTRIS等长期监测网络建立了回答此类问题所需的区域背景（T?rseth等，2012），受体模型则能解析受体站点测量的各组分贡献（Viana等，2008；Belis等，2013），但两者都无法给出边界通量。捷克-波兰边境配对方向性测量发现，尽管反向（捷克至波兰）输送更为频繁，但波兰至捷克方向的PM₁₀浓度更高（Volná等，2022），而CAMx零源评估表明，捷克大部分地区的年PM_2.5中境外来源约占40–60%（Ministry of Environment of the Czech Republic, 2019）。然而，尚无针对捷克所有边境的化学分种、受体内比较研究，而这正是通过五年、33个站点网络及在每个边境站点和各次调查中估计的方向性对比所能提供的。

据我们所知，这是首次将NMF应用于国家级、多年尺度的、基于化学分种受体数据的空气质量源解析问题，覆盖多个受体站点、多个年份、多种采样制度以及城市、乡村、工业和交通站点。此前的研究将NMF应用于粒径分布基础上的源解析（如Liang等，2021；Wang等，2023, 2024），或针对有限时间窗口、缺乏完整季节覆盖的本地或多城市问题，通常主要用于算法开发和与其他受体模型的比较（Kfoury等，2016；Liu等，2019；Delmaire等，2019；Lekinwala等，2022；Feng等，2023；Wang等，2025）。

章节摘要

方法

离线气溶胶采样在2021–2025年间使用自动SEQ47/50采样器，流量为2.3 m³ h^?1（Sven Leckel Ingenieurbüro GmbH，德国）。33个站点中有12个站点同时采样PM₁₀，均位于工业化的西北部和东北部地区（附表S1）。在这些站点，仅将称量质量按当地国家监测网络的共址监测数据中PM_2.5/PM₁₀的季节比率换算至PM_2.5（附注S1，附表S2）；物种浓度仍为PM₁₀浓度，因此源解析所得的质量为PM₁₀

识别出的PM_2.5污染类型

在测试的多种解中，选择9因子ns-NMF结果为最具可解释性的解，其综合稳定性可接受（见方法部分），稳定性因因子而异（附表S5d）。各因子及其解释在表1中总结，按与本研究的关联度排序，从以长程传输为主的组分到以本地源为主的组分（附注S3）。完整的化学特征见附图S4，站点级别的时间序列

结论

对于实验室不确定度在建模时段内不一致的数据集，ns-NMF（Gaujoux和Seoighe, 2010；Pascual-Montano等, 2006）被证明是美国EPA PMF 5.0模型（Norris等, 2014）的有用替代方案。将五个异质性监测年度的数据合并，实现了全国一致的PM_2.5污染类型贡献的区域间比较。该设计不支持全国范围内的年度间比较。由于各区域的主要

CRediT作者贡献声明

Daniel Hladky：写作—审阅与编辑，方法，调查研究，数据整理。Blanka Krej?í：写作—审阅与编辑，监督，形式分析。Radim Seibert：写作—初稿撰写，方法，调查研究，形式分析，数据整理，概念构思。Vladimíra Volná：写作—审阅与编辑，监督，方法，调查研究，概念构思。

未引用参考文献

Badea, 2007; Brunet等, 2004; Carslaw和Ropkins, 2012; Davis等, 2001; Kim和Park, 2007; Kim等, 2025; Lee和Seung, 2001; Lekinwala和Bhushan, 2022; Ministry of Environment of the Czech Republic, 2019; Peng和Wu, 2014; Pio和Lopes, 1998; Politis和Romano, 1994; Rogula-Koz?owska等, 2013; Vassilev等, 2000; Wang等, 2006。

利益冲突声明

全体作者声明，不存在可能影响本文所述工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

数据可用性

用于受体建模的完整实测数据矩阵、所得因子特征谱和贡献值、Bootstrap和敏感性分析输出、96小时后向轨迹，以及本文及其补充材料中每幅图表所依据的分析代码和输出结果，均已在Zenodo仓库中公开获取，地址为 https://doi.org/10.5281/zenodo.22091502。

生成式AI及AI辅助技术在写作过程中的使用声明

在准备本文的过程中，作者使用了Claude Code来提高编写统计分析脚本时的工作流效率。作者对输出结果进行了审阅和编辑，并对所发表文章的内容承担全部责任。

资助

本工作得到以下资助机构的资金支持：捷克共和国技术署（TA?R），联合资助项目No. SS02030031 ARAMIS；挪威2014–2021年赠款计划下的区域空气行动计划（KAPOOO），该计划属于"环境、生态系统与气候变化"项目；"北波希米亚褐煤盆地空气污染主要原因识别"项目，由挪威2014–2021年赠款资助，项目编号3202100006；以及摩拉维亚-西里西亚地区支持的项目。

利益冲突声明

? 作者声明不存在可能影响本文所述工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

致谢

大气气溶胶采样和实验室处理工作由捷克水文气象局的工作人员完成：Petr Goll、Jan Kufel、Martin Ma?ek、Vladimír Zátka、Tomá? Fory、Pavel Smolík、Franti?ek Kuchryk、Roman Mainda、Tadeá? Plachy、Lucie B?hmová、Pavlína Podsko?ová、Václav Uher、Irina Nikolova和Zdenka Rohanová。

Radim Seibert|Vladimíra Volná|Daniel Hladky|Blanka Krej?í