《Food Chemistry》：Hydrophobic bioactive diaporthein B regulates supramolecular hydrogel formation for controlled release and postharvest fruit preservation
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•生物活性DTB参与GA水凝胶组装，降低凝胶化阈值。•增强的非共价相互作用提升粘弹性及网络完整性。•GA-DTB具有优异的抗真菌活性和良好的缓释效果。•GA-DTB延长苹果的货架期，表现出保鲜效果。引言能够自组装的低分子量水凝胶（LMWHs）因其结构明确、组装路径可调以及动态
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生物活性DTB参与GA水凝胶组装，降低凝胶化阈值。
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增强的非共价相互作用提升粘弹性及网络完整性。
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GA-DTB具有优异的抗真菌活性和良好的缓释效果。
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GA-DTB延长苹果的货架期，表现出保鲜效果。
引言
能够自组装的低分子量水凝胶（LMWHs）因其结构明确、组装路径可调以及动态可逆性，在功能界面、药物递送和食品级材料设计领域引起了广泛关注（Karmakar 等，2025；Lei 等，2025）。与通过链缠结和共价交联生成的聚合物网络不同，LMWH的形成源于多种非共价相互作用（包括疏水力、氢键和静电相互作用）在多个尺度上的协同积累；在浓度足够高的情况下，这些作用可生成贯穿空间的三维网络（Yu 等，2024）。
然而，在实际应用相关条件下，特别是在食品相关体系中，在低浓度下实现稳健的网络形成仍然是一个根本性挑战。在亚临界浓度下，组装通常仅生成有序聚集体或短纳米纤维，缺乏跨尺度连接性，表明渗透阈值未被有效突破。因此，机械稳定性、可加工性和长期结构完整性仍然受限（Wu, Liang 等，2025）。由于渗透行为受分子间相互作用的密度与平衡控制，这一限制阻碍了小分子体系中低剂量而功能有效的结构构建（Recharla 等，2017）。在实际应用中，网络必须同时提供结构支撑并包封或递送生物活性分子（Cao 等，2021；Zhao 等，2022）。然而，提高凝胶化剂浓度以确保连接性往往会降低结构效率并缩小应用窗口，尤其在风味、成本和安全至关重要的食品体系中更是如此（Wang 等，2023）。因此，通过分子水平的网络形成控制降低渗透阈值，同时保持系统简洁性，对于拓展LMWHs的适用性至关重要。
源自天然产物的疏水性生物活性化合物被广泛用于抗菌和保鲜目的，但将其引入水凝胶体系仍然具有挑战性。目前策略主要依赖外部增溶（例如表面活性剂和共溶剂）或物理包封于复合多糖网络或纳米载体中（Li 等，2026；Zhang 等，2026）。在这些体系中，功能分子通常被动包封，其释放行为主要由扩散控制，且与网络演化基本无关（Zhao 等，2024）。这种结构构建与功能输出之间的分离限制了生物活性递送的效率和可控性，甚至可能导致网络完整性与功能性能之间的相互制约。
近年来，共组装已被广泛应用于调节LMWH体系，即引入第二组分以增强纤维间相互作用，从而提升机械性能或实现协同负载（Baddi 等，2025；Sheehan 等，2021）。然而，现有研究大多聚焦于提高网络强度或整合多种功能，而较少系统研究第二组分如何调节非共价相互作用的平衡以控制渗透行为和凝胶化阈值。在基于天然分子的体系中，功能分子仍主要被视为被动客体，其对网络形成路径的结构贡献尚不明确（Adams，2022；Li 等，2025）。生物活性物质能否被重新定义为直接参与重构非共价相互作用网络，从而在分子水平调节渗透阈值并实现结构与功能的耦合，这一课题仍亟待探索。
基于上述理念，本研究提出了一种生物活性分子参与组装的策略，其中疏水性生物活性分子从被动载体转变为网络结构调节剂，通过非共价相互作用的重构与再平衡，促进低浓度下的网络形成。以甘草酸（GA）和疏水性天然产物枝孢菌素B（DTB）为模型体系，系统评估了活性分子参与对网络连通性、凝胶化阈值和结构稳定性的影响，并进一步阐明了其调控功能持续输出的机制。通过建立跨越分子间相互作用重构、宏观网络性能和界面功能的构效关系，本研究证明疏水性生物活性物质可作为结构调节剂主动调控渗透行为，为食品相关应用中LMWH的设计提供了可转移的策略框架（Scheme 1；Fig. S1）。
章节摘要
材料和化学品
甘草酸（GA；CAS 1405-86-3，纯度 >93.00%；MW = 822.93 g·mol?1）购自上海意恩化学科技有限公司（中国上海）。枝孢菌素B（DTB；C??H??O?；HPLC纯度 >99.00%；MW = 364.43 g·mol?1，Fig. S2C）取自河北大学内部样品库（标本来源：Eucalyptus scoparia HBU-91），此前已从渤海沿岸采集的样品中分离获得。植物病原真菌Botryosphaeria dothidea（CGMCC
DTB调节渗透行为并降低凝胶化阈值
为确定疏水性生物活性物质能否直接调节LMWH体系中的渗透行为，首先评估了枝孢菌素B（DTB）对甘草酸（GA）凝胶化阈值的影响。GA-DTB相图表明，增加DTB含量显著降低了形成自支撑水凝胶所需的最低GA浓度（Fig. 1A）。在GA浓度为10.00 mM时，单一组分体系仍为透明溶液且无宏观自支撑性，而
讨论
本研究源于一个广泛的材料科学问题：能否在不依赖化学衍生化或外加表面活性剂的情况下，通过分子水平的相互作用控制，实现低负载下的小分子网络构建并同时将功能集成其中？本研究摒弃了疏水性生物活性物质仅作为被动客体的传统观点，阐述并证实了一条实用设计原则。当疏水性活性分子呈现
结论
本研究提出了一种活性分子参与的组装策略，通过非共价相互作用的重构实现了低分子量超分子网络中阈值的迁移。研究结果表明，疏水性天然产物并非惰性载体；一旦生物活性物质能够进入凝胶化剂主导的相互作用场并实现共组装，它便作为结构调节剂推动体系超越凝胶化阈值，形成稳健的
CRediT作者贡献声明
付思奇：撰写——初稿、调查、形式化分析。王翠芳：数据整理、概念化。赵金怡：方法学。韩傲轩：调查。Vuanghao Lim：撰写——审阅与编辑。郑彩娟：撰写——审阅与编辑、监督。安洪德：撰写——审阅与编辑、验证、监督、项目管理。曹飞：撰写——审阅与编辑、验证、监督、经费获取。
利益冲突声明
作者声明不存在任何已知可能影响本文所述工作的竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本研究获得国家自然科学基金（编号82607396）、河北省教育厅科研基金（编号CXZX2026040）、河北省自然科学基金（编号H2024201028）、河北大学科研创新团队（编号IT2023C1）、河北大学优秀青年科研创新团队（编号QNTD202406）、河北大学高层次人才培育计划（编号050001-521100221062）资助。
动物实验
本研究遵循ARRIVE（动物研究：体内实验报告）指南开展。本研究经黄河科技学院学术委员会批准（批准号：2024-009）
付思奇 | 王翠芳 | 赵金怡 | 韩傲轩 | Vuanghao Lim | 郑彩娟 | 安洪德 | 曹飞
