采用创新低NOx配风结构在实验级燃烧器中的氨/生物质合成气燃烧

《International Journal of Hydrogen Energy》：Ammonia/bio-syngas combustion using innovative low-NO x feeding configurations in a lab-scale burner

　　

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  采用创新低NO_x进料配置的氨/生物合成气燃烧。
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  NH₃稀释促进分布式反应区，实现低污染物排放。
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  增强NH₃-O₂混合消除了NH₃/N₂O排放，并保持低NO排放。
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  新型进料配置提高了燃烧器的可操作性和适用范围。

引言

化石含碳燃料燃烧产生的人为温室气体排放加剧了全球变暖，对生态稳定和可持续能源系统构成了生存威胁。为缓解这一危机，开发碳中性替代燃料已成为学术研究和产业创新的焦点。氨（NH₃）作为一种有前景的无碳能源载体和替代燃料脱颖而出，这得益于其高氢含量（17.6 wt%）、成熟的生产基础设施（通过Haber-Bosch工艺）以及成熟的物流网络，可实现低成本储存和长距离运输[[1], [2], [3]]。尽管具有这些优势，NH₃燃烧本质上受限于低火焰稳定性[[4], [5], [6]]和较高的NO_x及NH₃排放[[6], [7], [8], [9], [10]]，这主要归因于其低层流火焰速度和固有的氮含量。

增强NH₃燃烧稳定性的一种广泛采用的策略是将其与高反应性燃料如甲烷（CH₄）[[10], [11], [12], [13], [14], [15]]或氢气（H₂）[[16], [17], [18], [19], [20], [21], [22]]进行混合。预混NH₃/CH₄/空气和NH₃/H₂/空气燃烧系统已被广泛研究，全面综述可参见文献[1,9,23,24]。实验数据表明，在NH₃气流中加入50 vol%甲烷可显著扩大贫燃火焰稳定极限。然而，在当量比（Φ）为0.8–1.1时，NO_x排放超过5000 ppm，约为纯NH₃/空气燃烧的两倍，这归因于高反应性燃料燃烧产生的丰富O/OH自由基[15,25,26]以及其高热值导致的高温燃烧。为减少NO_x排放，两段富燃-贫燃燃烧已被广泛研究[15,[26], [27], [28], [29], [30], [31], [32]]。然而，两段燃烧方法在NO_x减排方面效果有限，并且需要对主当量比进行严格控制，这本质上限制了燃烧器的操作灵活性。因此，通过混合反应性燃料同时增强NH₃燃烧稳定性并减少NO_x排放仍然是一个挑战。

另一种非预混燃烧策略是分别注入NH₃和反应性燃料，利用反应性燃料燃烧产生的高温低氧环境来稳定NH₃点火。该方法避免了NH₃与反应性燃料预混引起的O/OH自由基浓度升高，并促进了NH₂+NON₂+H₂O的脱硝反应，从而减少NO_x排放。最近，Elbaz等人[[33], [34], [35]]提出了一种新型双旋流燃烧器，其中外层旋流供给贫预混CH₄/空气混合物，内层旋流注入NH₃/空气混合物。他们的研究表明，NH₃与外层CH₄共燃可提高火焰稳定性。此外，降低外层旋流雷诺数（Re_out）并提高外层CH₄/空气流的当量比（Φ_out），同时避免NH₃/CH₄预混，在抑制NO排放（最低NO_x排放约200 ppm）方面发挥着关键作用，凸显了NH₃/CH₄非预混配置在低NO_x排放方面的潜力。在我们之前的研究中，提出了一种具有类似低NO_x机制的新型燃烧器配置[36]，其中CH₄贫燃在安装在燃烧室底部的金属纤维燃烧器上进行，同时通过侧壁喷嘴注入NH₃。CH₄的贫燃产生热氧化剂和稀释氧化剂（HODO），使NH₃实现稳定点火，并通过脱硝反应（NH₂+NON₂+H₂O）有效抑制了NO_x排放（低于100 ppm）。

合成气（SYN）是一种源自生物质、煤炭或天然气的高氢过渡燃料，由于与现有工业基础设施兼容（例如钢铁和发电行业），相比NH₃-CH₄共燃具有更大的实际意义。生物质气化产生的合成气（生物合成气）是一种有前景的碳中性清洁能源。因此，NH₃/SYN燃烧已引起研究人员的关注，许多关于其燃烧过程的基础研究已被开展[[37], [38], [39], [40], [41], [42], [43], [44], [45], [46], [47], [48]]。然而，合成气的低位热值（LHV）相对较低，通常仅为CH₄ LHV的1/10至1/3，甚至低于NH₃的LHV，因此NH₃/SYN燃烧通常面临低燃烧稳定性和高NH₃逃逸的问题。基于上述新型燃烧器配置，我们之前在工作[49]中进行了NH₃/SYN燃烧，通过贫预混合成气/空气燃烧产生的HODO，实现了稳定的NH₃燃烧，NO_x排放低于100 ppm且零NH₃逃逸。该配置表现出优异的燃料灵活性，因为提供HODO的燃料对反应性要求较低。尽管有这些创新，初始设计依赖于纯NH₃注入，且NH₃流量受进料配置限制。这导致了NH₃气流雷诺数（Re）较低、反应区内湍流强度不足以及燃料-氧气混合不充分，从而限制了操作可扩展性，包括可达到的体积热负荷（低于2 MW/m³）和NH₃功率比（低于20%），这是在低NO_x和零NH₃逃逸条件下的情况。为解决这一局限性，需要新的进料配置来提高燃烧器性能和操作灵活性。

De Joannon等人及Sorrentino等人[[50], [51], [52], [53], [54]]利用层流对向扩散火焰将非预混MILD燃烧进料配置分为热氧化剂稀释燃料（HODF）、热燃料稀释燃料（HFDF）和热氧化剂稀释氧化剂（HODO），指出稀释引起的分布式反应区对燃烧性能有显著影响。按照de Joannon等人提出的进料配置术语，我们之前工作[36,49]中新型燃烧器的进料配置为HODO-F。为解决上述灵活性限制，本研究调查了NH₃稀释作为一种潜在方法来增加NH₃气流雷诺数，从而促进分布式反应区并提高燃料（NH₃）与HODO的混合效率。该改进的进料配置称为HODO-稀释燃料（HODO-DF）。此外，在稀释的NH₃流中加入额外O₂以提高燃料-氧化剂预混并消除由生物合成气贫燃提供的氧气对NH₃输入的限制。该进料配置被指定为HODO-稀释氧化剂稀释燃料（HODO-DODF）。本研究旨在验证这些配置并提高燃烧器在更广泛能源转型场景中的实际适用性，包括混合NH₃-生物合成气系统和未来以氢为主导的能源网络。

本文其余部分组织如下：第2节描述了本研究中采用的实验装置和数值方法。第3节通过实验和数值方法研究了NH₃稀释和O₂添加对两种新型进料配置中燃烧性能的影响。第4节总结全文。

章节摘要

实验规格

实验测试在一个新型实验室规模燃烧器中进行，该燃烧器由金属纤维燃烧器、燃烧室（220 mm × 100 mm × 220 mm，内部尺寸）、气体供应系统和水冷却系统组成，如图1所示。燃烧室外壁覆盖有10 mm厚的保温泡沫。金属纤维燃烧器放置在燃烧室底部，合成气贫燃在金属纤维燃烧器表面进行以产生热氧化剂

NH₃稀释对HODO-DF配置中燃烧性能的影响

图4展示了case 1中φ_NH3为100%、30%和20%时NH₃燃烧的火焰图像，其中进料配置为HODO-DF。火焰结构使用数字相机（Nikon）记录。所有拍摄的光学和记录参数严格保持一致，光圈为f/1.6，曝光时间为1/200 s。相机通过35 mm × 35 mm石英观察窗口聚焦于燃烧室下部。该窗口中心

结论

本研究采用了一种新的NH₃燃烧策略，并提出了两种新型脱硝进料配置（HODO-DF和HODO-DODF）来提高NH₃/生物合成气的燃烧性能并增强在更广泛能源转型场景中的实际适用性。主要结论如下。

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  HODO-DF进料配置：用N₂稀释NH₃可增加NH₃流的湍流强度并改善NH₃与HODO的混合。稀释效应促进了火焰扩展，

CRediT作者贡献声明

Tong Jiang（姜桐）：撰写—原稿、软件、方法论、调查。Lingfeng Dai（戴凌峰）：监督、方法论、调查。Weihao Zeng（曾维豪）：软件、调查。Chun Zou（邹春）：撰写—审阅与编辑、监督、方法论。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文所述工作的已知竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金面上项目（编号52276111）的支持。

Tong Jiang|Lingfeng Dai|Weihao Zeng|Chun Zou