基于追逐法实测数百辆在用车辆新鲜与老化气溶胶及黑碳排放因子的真实世界研究

《Atmospheric Environment: X》：Real-world emission factors for fresh and aged aerosol, and black carbon from hundreds of on-road vehicles measured with a chase protocol

　　

道路运输是城市空气污染和对健康产生不利影响的重要来源，除了颗粒物（PM）质量外，颗粒物数浓度（PN）及其化学组成也被认为是与健康相关的组分。此外，颗粒物的PN和化学组成对全球气候也有显著影响。轻型车和重型车的排放均受到全球多种排放标准的管制，其中欧洲和美国标准最为知名。现行法规包括针对新车特定条件下的型式核准限值，以及旨在确保车辆在使用过程中持续满足排放限值的耐久性和在役符合性要求。然而，广泛且重复的车队级在用车辆跟踪测量仍十分有限，因为其需要专门的仪器、受控的数据分析程序和大量的后勤工作。因此，仍需补充性的研究级真实世界测量来表征在用车辆车队的排放特征，尤其是针对现行法规或检测程序未完全涵盖的成分，如新鲜和老化的PM、黑碳（BC）以及二次气溶胶形成潜力。本研究通过结合单车追逐测量、氧化流动反应器（OFR）老化以及多仪器表征新鲜PM、老化PM、BC和NOx，填补了这一空白。具体目标包括：（i）量化轻型汽油车、轻型柴油车和重型柴油车在高速公路和区域道路上行驶时新鲜PM、OFR老化PM、BC和NOx的真实世界排放因子；（ii）确定单个车辆羽流中形成的老化气溶胶的量和化学组成；（iii）评估高排放车辆在新鲜PM、老化PM、BC和NOx方面是否一致。这种单车分辨的新鲜到老化的比较提供了以往单车追逐研究或混合车队隧道及路边OFR研究无法获取的信息。

研究背景与现存问题

道路运输是城市空气污染的主要来源之一，其排放的颗粒物（PM）、黑碳（BC）和氮氧化物（NO_x）对人体健康和全球气候均有显著影响。尽管全球各地（如欧盟、美国）已实施严格的排放标准（如欧标），并通过实验室型式核准测试、真实驾驶排放（RDE）测试和在役符合性（ISC）要求来管控车辆排放，但现有监管体系仍存在若干不足。首先，常规的在用车辆跟踪测量（如周期性技术检测PTI）通常只覆盖少数参数（如烟度或不透明度），难以全面捕捉现代车辆（特别是配备柴油颗粒捕集器DPF的欧5/欧6柴油车）的故障状态。其次，现行法规主要关注固体非挥发性PM和PN，而忽略了车辆尾气在大气中经光化学氧化后形成的二次气溶胶，这部分物质可能构成PM总质量的重要部分。此外，对于同一辆车，其在BC、NO_x、新鲜PM和老化PM等不同污染物上的高排放特性是否一致尚不明确。因此，有必要开展大规模的、单车分辨的真实世界排放测量，以评估现行法规对不同排放组分的控制效果，并识别潜在的监管盲区。

研究方法概述

研究人员于2020年6月在芬兰坦佩雷地区的公共道路（主要为高速公路和区域公路，限速60-120 km/h）上，采用追逐法对随机选取的在用车辆进行测量。测量平台为坦佩雷大学的气溶胶与痕量气体移动实验室（ATMo-Lab）。共进行了353次追逐，有效数据来自167至216次追逐不等。关键技术方法包括：使用黑碳仪（AE33）测量等效黑碳质量浓度；使用两台电子低压冲击器（ELPI和ELPI+）测量粒径分布和质量浓度；使用煤油烟灰颗粒气溶胶质谱仪（SP-AMS）测量颗粒物化学组成；使用红外气体分析仪测量CO₂浓度；使用化学发光分析仪测量NO_x浓度。为模拟大气老化过程，部分样品流经坦佩雷二次气溶胶反应器（TSAR，一种氧化流动反应器OFR），在平均OH暴露量相当于约7.1个大气天的条件下进行老化处理。排放因子（EF）计算采用了稳健回归羽流分析法（RRPA，用于高时间分辨率数据）和积分法（用于OFR后端仪器）。

研究结果

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  排放因子分布：各污染物的排放因子范围极广，少数车辆贡献了绝大部分排放。例如，8%的车辆贡献了90%的新鲜PM总质量；17%的车辆贡献了90%的BC总排放；而对于NO_x，则需要约50%的车辆才能贡献90%的总排放。这表明高排放行为具有组分特异性，高NO_x排放的车辆并不一定是高BC或高PM排放的车辆。
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  不同车型与排放等级的排放因子：随着欧标升级（从欧4前到欧6），各类车辆的排放普遍下降。轻型柴油车的BC中位排放因子从12.4 mg/km降至1.3 mg/km（降幅90%）。NO_x排放也显著降低，但仍有超过26%的车辆实际排放超出法规限值。值得注意的是，轻型汽油车中，欧6车辆的OFR老化PM排放因子（中位数3.0 mg/km）并未比欧5车辆（3.7 mg/km）显著降低，甚至在某些指标上表现更差。
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  老化气溶胶的化学组成：SP-AMS测量的老化气溶胶化学组成以有机物为主，占总质量的46%-63%。黑碳（rBC）占13%-34%，硫酸盐和硝酸盐占比较小。在更新型的车辆中，由于总有机气溶胶排放降低，无机成分的相对占比有所上升。
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  不同排放组分间的相关性：PM组分之间具有较强的相互关联，但与BC和NO_x的相关性较弱。例如，低新鲜PM排放的车辆（如某些欧6车）仍可能产生可观的OFR老化PM质量，表明低一次PM排放并不意味着低二次气溶胶形成潜力。

讨论与结论

研究表明，现行排放法规在控制新鲜固体PM和BC方面取得了显著成效（尤其得益于DPF的普及），但在控制真实世界的NO_x排放和二次气溶胶形成潜力方面存在明显不足。OFR老化后的PM质量平均比新鲜PM高出1.87倍，且31%的车辆其老化PM超过了现行法规对固体非挥发性PM的限值数值，这凸显了将二次气溶胶形成潜力纳入未来法规考量范围的必要性。此外，高排放车辆在不同污染物间缺乏一致性，意味着单一指标的监管成功并不能保证所有空气质量相关排放都得到有效控制。研究结论指出，未来排放法规应优先考虑以下被忽视的参数：(i) 二次气溶胶形成潜力和化学分辨的老化PM；(ii) 最小颗粒和半挥发性颗粒的PN排放；(iii) 将BC作为补充的气候与健康相关指标；(iv) 加强对车辆全生命周期内真实驾驶NO_x排放的监控。