台湾代表性气候条件下浅层镭-226源氡-222气态释放的HYDRUS-1D研究

《Journal of Environmental Radioactivity》：Rn-222 gas-phase release from shallow Ra-226 sources under representative Taiwan climate conditions: A HYDRUS-1D study

　　

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  在所有考察的因素中，土壤质地对Rn-222地表通量起主导作用。
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  黏壤土的季节能通量调制幅度近六倍；砂壤土小于20%。
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  干旱会大幅增加通量；而风暴的抑制作用相对有限。
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  覆土仅在能保持水分的细质地土壤中有效。
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  区域土壤-气候组合的影响超过工程措施或天气扰动。

引言

废金属中的辐射异常是全球钢铁回收行业的持续运营隐患（IAEA，2021，2022）。在台湾，核安全委员会（NSC）对钢铁回收行业保持持续的辐射监测，要求在设施入口处安装门式辐射监测仪并对报告的异常进行调查。2022至2023年间的数据汇总记录了69起异常案例，每起均接受现场检测、剂量率测绘和核素鉴定（Tien等，2022，2023）。表1总结了这些案例的核素分布和区域发生情况。上述报告记录了异常案例及相关的工作者外照射剂量评估，本研究则是首次对来自这些材料的Rn-222在非饱和带中的生成与迁移进行建模。报告的异常案例提供了研究动机，但并未确立下覆土壤的污染；因此，本研究探讨此类污染的假设性后果，而非诊断任何特定场址。

在69起案例中，天然放射性物质（NORM）占主导：38起案例（55%）涉及Ra-226，单独出现或与Th-232共同出现，而Th-232出现在47起案例中（68%）。仅有3起案例涉及人工放射性核素（Cs-137），均源自进口废钢并随后通过出口退货处理。另有2起案例涉及U-238或无法识别的来源。Cs-137案例因系外来来源且占比不足5%，不反映本土污染问题。

在报告的放射性核素中，Ra-226提出了独特的挑战：其衰变产物Rn-222是一种惰性气体，在常温下强烈分配至气相（无量纲亨利常数$k_g$ ≈ 4（SRNL，2017）），无法仅通过固相屏障加以拦截。一旦从固相基质中释出，Rn-222便通过土壤气相向大气迁移，其通量由气相扩散、土壤含水量和放射性衰变的相互作用控制。

报告的辐射异常涵盖台湾所有三大工业区域：北部（桃园-苗栗）、中部（台中-彰化）和南部（台南-高雄）。钢铁行业运营者的实地考察反馈指出，异常材料的临时储存有时发生在受雨水渗透影响的室外或半遮蔽环境中（EPA，1999a）。这些异常中识别出的含Ra-226材料来自两个主要来源。第一类是石油、化工和矿业行业的管道结垢沉积物，其中天然存在的镭在流体提取过程中与钙和硫酸钡在管道内表面共沉淀；当这些设施退役时，受污染管道作为技术增强的天然放射性物质（TENORM）进入废金属流。第二类是从退役船舶和飞机上回收的仪表板，其表盘涂有基于Ra-226的夜光涂料以实现夜间可视性。尽管Ra-226是天然存在的放射性核素，但后者物品因Ra-226系经人工提纯和施加，故被作为人工放射性设备管理；现代夜光涂层使用H-3，仅发射β辐射，外部剂量风险可忽略不计。

然而，放射性核素通过非饱和带的迁移受放射性衰变链动力学和水文地质输运的共同控制，凸显了跨学科评估方法的必要性。目前例行的做法主要将每起异常视为离散的固相点源来评估搬运和运输过程中工作者的外照射剂量。尚无任何评估报告涉及放射性核素迁移的可能性——特别是含Ra-226材料在与土壤接触并暴露于台湾非饱和带降水渗透后的Rn-222生成与地下迁移。

在距报告异常处1米距离测得的剂量率允许在假设点源几何和与子体处于长期平衡的条件下反算近似的Ra-226活度。对于2023年的21起涉及Ra-226的案例，估计活度范围从约20 kBq到超过2000 kBq不等，中位数约为400 kBq。当同时识别出Ra-226和Th-232时，将全部剂量率归因于Ra-226所得结果为上限估计值；仅含Ra-226的17起案例提供更可靠的数值。这些估计本身也是下限值，因为异常源是扩展源（管道结垢沉积物、夜光涂层）而非点源，且平方反比定律对于分布几何系统性地低估了活度。此外，69起报告案例仅代表被门式监测仪检出的物品；低于检测阈值或被周围废钢屏蔽的材料可能未检出即进入废物流。

虽然核设施退役涉及严格的场址释放规程，但钢铁厂等工业场景中的NORM可能被临时储存在动态的室外环境中。因此，本研究作为一个理想化案例，考察近地表土壤中浅层、分布式的Ra-226源。该分析不依赖于此类源形成的任何特定途径，也不诊断任何特定场址。所得的Rn-222气相释放量使用场址实测气象数据和HYDRUS-1D变饱和流动与输运代码（?im?nek等，2024）进行量化，研究评估了土壤质地、气候驱动、覆土深度、极端天气事件和地下水位如何影响台湾主要气候区中含标准化Ra-226源的浅层土壤柱的地表Rn-222通量。

章节摘要

模型域与源配置

一个200厘米长的二维垂直土壤柱（图1）使用HYDRUS-1D（?im?nek等，2024）离散为100个均匀单元（101个节点）。网格加密检查确认了空间收敛性：将单元数量加倍至200后，黏壤土——最细质地土壤——的年平均地表通量变化不超过2%，完整数值验证见图9。Ra-226源作为理想化源项，以一个分布层表示，赋予一个

基准区域对比

图3a展示了三种基准案例（N1、C1、S1）的月平均地表Rn-222通量。南部（砂壤土）场址的年平均通量最高，约为北部（黏壤土）值的两倍，略高于中部（壤土）值。季节变化呈现相反模式：北部通量在春季最低值和夏末最高值之间变化近六倍，中部约为两倍，南部仅约20%。

其季节模式

土壤质地作为主要控制因素

在本研究评估的所有因素中，土壤地质的主导地位与Rn-222气相输运的物理机制一致：有效气相扩散能力受充气孔隙度控制，而充气孔隙度取决于土壤持水特性。黏壤土的强持水性在广泛的基质势范围内维持高含水量并限制气相连通性。砂壤土的弱持水性允许快速排水至

结论

在台湾三个代表性区域、基于场址实测气候条件下，完成了26次HYDRUS-1D关于Rn-222气相输运的模拟，研究由本地加工废钢铁辐射异常中记录的Ra-226出现情况所激发。主要发现如下：

• (1)
  土壤质地是Rn-222地表通量的主导控制因素。砂壤土产生的年平均通量约为黏壤土的两倍且季节变化极小，而黏壤土表现出近六倍的

伦理声明

不适用。

稿件撰写过程中生成式AI及AI辅助技术的声明

在本文准备过程中，作者使用了Claude进行语言润色辅助。使用该工具后，作者仔细审阅和编辑了内容，并对所发表文章的完整性和准确性承担全部责任。

利益冲突声明

作者声明不存在已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文所述工作。

致谢

本研究由中华民国国家科学及技术委员会（NSTC，台湾）资助，合同编号为113-2221-E-007-108-MY3和114-2221-E-007-130-MY3，并由中华民国核安全委员会（NSC，台湾）资助。

天能川