工程化甲烷自养光颗粒处理合成废水及实际沼气的光通量相关性能

《Journal of Environmental Management》：Photon-flux-associated performance of engineered methanotrophic photogranules treating synthetic wastewater and real biogas

　　

• •
  工程化光颗粒耦合沼气转化与废水处理。
• •
  R3 实现了 96.1% 的 TOC 去除、92.6% 的 TN 去除和 64.7% 的净 CO₂ 去除。
• •
  三个反应器中的 CH₄ 去除率保持在 58.6%–62.3% 之间。
• •
  更大的生物量积累并未提高单位生物量活性。
• •
  组学谱表明反应器特异性的转录丰度模式。

引言

厌氧消化（AD）是一种广泛应用于有机废物管理的可持续生物技术，可在减少废物量的同时回收生物能（Zan 等，2019, 2022）。然而，常规 AD 系统受限于气态产物（CH₄/CO₂）与富营养液态产物（有机物/氮）的分别处理，导致能耗高且资源回收效率低。常规沼气升级旨在去除 CO₂ 以提高 CH₄ 比例，同时保留 CH₄（Angelidaki 等，2018）。相比之下，本系统消耗 CH₄ 同时去除 CO₂，因此被描述为沼气生物转化而非沼气升级（Zhang 等，2022, 2023）。当沼气能够经济地被纯化并用作燃料时，保留 CH₄ 作为生物甲烷是更好的选择，而生物转化可能更适合难以回收的残余或低品质甲烷流，尤其是与废水处理和生物质回收结合时。一种独特的构型是工程化甲烷氧化光颗粒，其中甲烷氧化菌在产氧光颗粒中进行生态富集，与居留光养生物建立甲烷氧化的互养关系（Safitri 等，2021）。与悬浮的藻菌污泥不同，自沉降的颗粒基质将光养生物和甲烷氧化菌紧密保留在一起，促进它们之间的 O₂ 和 CO₂ 交换。在该共生体中，光养生物同化 CO₂ 并产生 O₂，而甲烷氧化菌利用 O₂ 氧化 CH₄ 并释放 CO₂，可被重新用于光合作用。在生长相关的甲烷转化过程中，甲烷来源的碳可在产能动氧化和细胞生物质固定之间分配；因此，净 O₂ 需求可能低于完全 CH₄ 矿化的预测值（Dedysh Svetlana 等，1998；Naguib, 1976；Villada Juan 等，2022）。同时，微藻产生的氧气也支持异养代谢，促进富营养废水中氮和磷的去除（Wang 等，2023a）。因此，本系统的主要目标是在单个反应器中利用这种颗粒互养关系将 CH₄ 氧化和 CO₂ 固定与富营养废水中有機碳和氮的去除耦合在一起。然而，光子通量如何调节这种气液转化集成系统的性能和微生物功能尚不清楚。

作为光驱动的微生物共生体，光颗粒对光照制度高度敏感，光照影响微生物活性、群落组成和处理性能。先前的研究表明，光强度和光周期影响光合产氧、生物量积累和内部氧化还原梯度，从而改变藻菌系统中的碳、氮和磷转化（Li 等，2024；Meng 等，2019）。例如，微藻释放的氧气可在光颗粒内建立好氧表层区和厌氧核心，支持同步营养盐去除。光波长也可通过改变光合产氧和 pH 条件来修改氮转化途径和转录响应（Liao 等，2023；Wang 等，2021）。然而，大多数先前的研究侧重于整体处理性能或短期光照响应，而工程化甲烷氧化光颗粒的长期微生物响应和物理限制尚不清楚。特别是，增加光子通量可促进光合作用和生物量积累，而过多的生物量可能加剧自遮挡并降低单位生物量活性。这种潜在的权衡构成本研究所检验假设的基础。

因此，本研究解决两个问题：(i) 长期暴露于 120、170 和 240 μmol/(m²·s) 光子通量下如何影响 CH₄ 和 CO₂ 转化、富营养废水处理、光颗粒特征和微生物功能；以及 (ii) 在这些条件下驯化的光颗粒如何响应光子通量的短期变化。我们假设增加光子通量将促进光合 CO₂ 固定和整体处理性能，而过多的光照将增加生物量积累和自遮挡，从而降低单位生物量转化能力。为检验该假设，三个 PSBR 使用合成的富营养废水和真实沼气分别在三种光子通量下运行，随后在 0、120、170 和 240 μmol/(m²·s) 下进行原位动力学测试。采用宏基因组和宏转录组分析将观察到的性能与微生物结构和功能基因转录联系起来。

章节摘要

光序批反应器的长期运行

长期运行在三个相同的光序批反应器（PSBR）中连续进行超过 60 天，以达到稳态性能和成熟的光颗粒化。每个反应器的总工作液体积为 2.5 L，特定顶空体积为 1.3 L（图 S1）。每个反应器以重复的 24 小时周期运行，包括 5 分钟沉降、5 分钟撇出、5 分钟注水和 1425 分钟反应。在每个周期中，1.25 L 的上清液，对应

长期性能

三个具有递增光子通量（从 120 到 240 μmol/(m²·s)）的反应器，分别为 R1、R2 和 R3，用于合成废水净化（图 1a–c）。三个反应器的平均 TOC 去除率分别为 91.3 ± 7.5%、92.8 ± 7.8% 和 96.1 ± 5.2%。NH₄^{+-N 和 TN 的去除效率呈相似趋势，分别达到 83.9 ± 12.9%、87.7 ± 12.6%、92.9 ± 5.4% 和 83.7 ± 13.1%、86.9 ± 12.5%、92.6 ± 5.4%。铵是主要的氮物种在}

光子通量优化的考虑因素

光照可用性是控制光颗粒发育和功能的初级因素，因为它同时控制光养生长、光合产氧和藻菌基质的形成。在本研究中，R1、R2 和 R3 逐步发展了更高的 MLVSS 和叶绿素-a 浓度，而反应器级别的 TOC、TN 和净 CO₂ 去除在 R3 中普遍更高。然而，有效 SRT 未被定量，且间歇性出水的 VSS

结论

本研究评估了在 120、170 和 240 μmol/(m²·s) 下运行的工程化甲烷氧化光颗粒的长期和短期响应。在三个反应器中，平均 TOC 和 TN 去除从 R1 的 91.3% 和 83.7% 增加到 R3 的 96.1% 和 92.6%。净 CO₂ 去除从 37.6% 增加到 64.7%，而 CH₄ 去除率保持在较窄的 58.6%–62.3% 范围内，且表现出显著的时间变化。R3 还具有最高的 MLVSS、叶绿素-a、总 EPS 和 TB-PN

CRediT 作者贡献声明

Wang Jiale：写作 – 审阅与编辑，写作 – 原稿撰写，方法论，调查，资金获取。Ren Yongzheng：写作 – 审阅与编辑，写作 – 原稿撰写，监督。Lu Xiejuan：写作 – 审阅与编辑，写作 – 原稿撰写，调查。Mao Juan：写作 – 审阅与编辑，写作 – 原稿撰写，调查。Wu Xiaohui：写作 – 审阅与编辑，写作 – 原稿撰写，监督，项目管理，资金获取。Zan Feixiang：

利益冲突声明

作者声明他们不存在已知的可能影响本文所报告工作的竞争经济利益或个人关系。

致谢

Y.R. 感谢中国国家重点研发计划（编号 2023YFC3207405）的支持。F.Z. 感谢国家自然科学基金（编号 52370136）的支持。J.W. 感谢中央高校基本科研业务费专项资金（编号 YCJJ20252316）的支持。我们感谢华中科技大学环境科学与工程学院环境研究设施公共服务平台

Wang Jiale|Ren Yongzheng|Lu Xiejuan|Mao Juan|Wu Xiaohui|Zan Feixiang