《Journal of Environmental Management》：Identifying early-stage biogeochemical changes with IRIS films in coastal ecosystems impacted by sea-level rise and saltwater intrusion
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•IRIS 膜检测到因咸水入侵引起的地下生物地球化学变化。•IRIS 膜检测到沿沼泽—高地断面 FeS 沉淀的梯度变化。•较短的接触时间使 IRIS 膜可预测孔隙水硫化物浓度。•较长的接触时间使 IRIS 膜可检测到低浓度硫化物。引言沿海生态系统易受海平面上升和咸水入侵的影响
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IRIS 膜检测到因咸水入侵引起的地下生物地球化学变化。
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IRIS 膜检测到沿沼泽—高地断面 FeS 沉淀的梯度变化。
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较短的接触时间使 IRIS 膜可预测孔隙水硫化物浓度。
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较长的接触时间使 IRIS 膜可检测到低浓度硫化物。
引言
沿海生态系统易受海平面上升和咸水入侵的影响（Kirwan 等，2025）。这些影响在许多地区已显现，特拉华半岛就有 400 km2 的旱地（森林和农田）已转化为潮汐沼泽（Schieder 等，2018）。这种土地转化主要由风暴潮自上层渗入或海平面上升导致的缓慢地下水位上升所引起的盐度升高驱动，二者都会使土壤和地下水盐碱化（Kirwan 等，2025）。这一转变使耐盐的沼泽植被得以定殖，并最终压制了耐受性较弱的森林和农业植被（Kirwan 和 Gedan，2019），形成被弃置的农田和"鬼森林"。虽然土壤盐度升高会导致植物胁迫，但咸水淹没还会使土壤转为缺氧乃至厌氧条件，从而引发微生物介导的硝酸盐、Mn 和 Fe 氧化物以及硫酸盐的还原，生成 N?、Mn(II)、Fe(II) 和硫化物。高浓度的 Mn(II)、Fe(II) 和硫化物对植物根系有负面影响，在淡水系统中尤为明显（Herbert 等，2015；Koch 等，1990）。地下生物地球化学的这些变化往往先于地上变化（如鬼森林形成和作物胁迫），但难以探测和预测。由于沿海生态系统易受预计更为频繁和强烈的气象事件影响（Walsh 等，2016），亟需工具来检测和预测沿海土壤生物地球化学变化的程度。
土壤还原指示膜（Indicators of Reduction in Soils，IRIS）已被用于界定水湿土壤，并快速识别土壤的还原条件（Dorau 和 Mansfeldt，2015；Evans 等，2021；Jenkinson 和 Franzmeier，2006；Rabenhorst 等，2010；Rabenhorst 和 Burch，2006；Sapkota 等，2022）。IRIS 膜由一张哑光乙烯片材涂覆合成的 Mn 或 Fe 氧化物浆料作为"漆"构成。插入土壤后，漆料剥落的时间和程度即可指示还原条件。在 IRIS 膜上可以观察到多种指标，用以区分土壤还原条件的不同等级（即 Mn、Fe 和 SO?2? 的还原）。还原性最弱的指标是 Mn 剥除：随着 Mn 氧化物被还原溶解，Mn 漆从膜上脱落，留下白色乙烯片材。类似地，Fe 剥除指示 Fe 氧化物的还原。最后，在 Fe IRIS 膜上，当硫化物浓度足够高时，可形成 FeS 矿物沉淀（Rabenhorst 等，2010；Vaughan 等，2016），其中硫化物将 Fe 氧化物漆还原生成 FeS [方程 (1)]（C. Duball 等，2020；Rabenhorst 等，2010；Rickard 和 Luther，2007）：Mn 剥除（Evans 等，2021）、Fe 剥除（Castenson 和 Rabenhorst，2006）以及 FeS 沉淀（Vaughan 等，2016）均被证实与土壤氧化还原电位有强相关性，因此被用于湿地划分。为符合"国家水湿土壤技术委员会"（NTCHS）（2015）制定的"水湿土壤技术标准"（Hydric Soil Technical Standard，HSTS），需满足特定的 Fe 剥除阈值。他们建议在土壤上层 15 cm 内至少 15 cm 厚的区域内，五个平行 IRIS 膜中至少三个必须有 30% 及以上的 Fe 剥除（包括 FeS 沉淀区域），方可判定为水湿土壤。此外，还有人提出了关于 Mn 剥除或 FeS 沉淀的其他阈值（C. Duball 等，2023；Rabenhorst 等，2021；Vaughan 等，2016）。尽管这些阈值仅建议在低温（5–11 °C）早期生长季节条件下使用，具有 30% Mn 剥除率的 Mn IRIS 膜仍满足水湿土壤的判定条件（Rabenhorst 等，2021）。然而，在较高温度（>11 °C）下使用 Mn IRIS 膜则需要 90% 的剥除阈值，以避免错误分类。此外，在 Fe 剥除率未达到 30% 阈值、但氧化还原电位低到足以使 FeS 沉淀发生的土壤中，人们建议将 2–5% 的 FeS 作为判定阈值（C. Duball 等，2023；Vaughan 等，2016）。
IRIS 膜是检测土壤还原条件的直接且经济的方法，相较于现有方法具有多项优势，但也需要谨慎解释。首先，IRIS 膜比传统孔隙水或氧化还原电极测量具有更高的空间分辨率，能够捕捉土壤中的空间变异和厌氧热点（Dorau 等，2024）。其次，IRIS 膜显著便宜于传统的氧化还原探头和孔隙水分析，且与这两类测量均表现出强相关性（Castenson 和 Rabenhorst，2006；Evans 等，2021；Rabenhorst 等，2010；Vaughan 等，2016）。然而，解释结果取决于膜的接触时间、关注的指标以及在何种环境中部署。Mn 和 Fe 剥除的接触时间从 6 至 12 h（Evans 等，2021）到 30 天不等（Dorau 等，2016；Rabenhorst，2008），后者是划分水湿土壤更常用的方法。然而，HSTS 中并未规定 IRIS 膜部署的标准时长（Berkowitz 等，2021）。类似地，不同研究中 FeS 分析的接触时间也不尽相同。在高硫化物浓度条件下，FeS 沉淀可在数分钟内形成（Rabenhorst 等，2010）；而在低硫化物条件下，则需数天到数周的接触时间才能发生 FeS 沉淀（C. Duball 等，2020）。此外，如果将 Fe IRIS 膜在硫化物浓度高的土壤中放置过长时间，FeS 会过度富集而不再附着在膜上，留下白色区域，这些区域可能被错误地解释为仅发生了 Fe 还原（C. E. Duball 等，2023）。因此，IRIS 部署的接触时间必须根据膜类型、关注的指标以及部署环境进行定制化，因为这些因素会严重影响结果解释。
尽管 IRIS 膜已被确认为记录土壤还原条件的有用工具，但尚未有人研究其作为检测海平面上升或风暴事件所引起的咸水入侵的工具。本研究将 IRIS 膜与沿海农业和森林系统中沿沼泽—高地断面的孔隙水硫化物和 Fe(II) 测量相结合，以检测海平面上升和咸水入侵导致的早期还原条件变化。我们采用 2 h 和 1 周两种接触时间，以捕捉断面内还原条件的变化范围。我们假设：1) 结合 Mn 和 Fe IRIS 膜，可以捕捉到沿沼泽—高地断面的还原条件梯度，其中 Mn 和 Fe 剥除在旱地占主导，FeS 沉淀在沼泽占主导；2) IRIS 膜可以预测高硫化物条件下的孔隙水硫化物浓度；3) 检测旱地土壤的还原条件并有效识别咸水入侵区域需要更长的接触时间。
章节片段
研究地点描述
本研究在特拉华半岛由沿海临界带网络（Coastal Critical Zone Network，CCZN）建立的四条沼泽—高地断面上进行。其中两条以森林为旱地端点，另外两条以农业为旱地端点（即 DE-Ag、DE-Forest、MD-Ag、MD-Forest）（图 1A）。这些断面已在前文描述，其土壤也已被特征化（Fettrow 等，2026；Pratt 等，2025a、2025b、2025c、2025d）。
孔隙水
在森林断面（<0.6 至 2419 μM）和农业断面（<0.6 至 2715 μM）上，孔隙水硫化物浓度总体上均向沼泽方向增加（图 2、图 3），最高浓度出现在各断面的"互花米草沼泽（Spartina Marsh）"位置（图 2C 和图 3C）。从旱地到低地，硫化物在过渡断面位置之前一直未检测到（<0.6 μM），此后向"互花米草沼泽"方向浓度急剧上升。孔隙水
讨论
本研究的目的是判断 IRIS 膜能否作为检测沿海沼泽—高地梯度上因咸水入侵所引起的早期生物地球化学变化信号的工具。结合使用 Mn 和 Fe IRIS 膜，我们希望捕捉从弱还原（即 Mn 剥除）到强还原（即 FeS 沉淀）的还原条件梯度。虽然我们观察到 Mn 剥除的梯度，但这几乎完全与 FeS 沉淀同时发生，且在
结论
本研究的目的是判断 IRIS 膜能否作为检测沿海土壤因咸水入侵所引起的地下生物地球化学早期变化的有用工具。IRIS 膜成功捕捉了四条受盐分影响的沿海断面上的还原条件梯度，主要的膜响应为 FeS 沉淀。在 2 h 的接触时间下，仅于沼泽断面位置或厌氧微区点检测到 FeS。我们还观察到快速的 Mn
CRediT 作者贡献声明
Ashleigh R. Montgomery：写作——审阅与编辑，写作——原稿撰写，可视化，方法学，调查研究，形式化分析，数据管理，概念化。Angelia L. Seyfferth：写作——审阅与编辑，指导，资源，项目管理，方法学，经费获取，概念化。
利益冲突声明
作者声明不存在任何可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。
致谢
感谢 Bailee Street 和 Tara Metters 在样品采集方面的帮助，以及 Matt Limmer 在 IRIS Imager 方面提供的协助。本研究部分得到 美国国家科学基金会（Grant No. 2012484）和 美国能源部（Grant No. DESC0023099）的资金支持。
Ashleigh R. Montgomery|Angelia L. Seyfferth
