底栖水交换通过古河道驱动三角洲海域的无机碳输出

《Journal of Hydrology》：Benthic water exchange drives inorganic carbon export via paleochannels in deltaic seas

　　

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  一种优化的多镭质量平衡模型可解析PEX过程中的SGD。
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  各季节PEX主导了黄河三角洲海域的底栖水体通量。
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  底栖水体交换贡献了一个不可忽视的海岸无机碳汇。

引言

海底地下水排放（SGD）被广泛定义为"大陆边缘任何和所有从海底流向海岸海洋的水流，无论流体组成或驱动力如何"（Burnett等，2003）。尽管淡水地下水（FSGD）向海洋提供溶解组分的"净"输入（Luijendijk等，2020），但区域和全球证据均表明，海水再循环（RSGD）在数米至数公里的空间尺度和数天至数年的时间尺度上占据SGD总量的主导地位（Burnett等，2006，Moore，2010，Haag等，2023，Liu等，2018a，Liu等，2018b，Tamborski等，2018）。与SGD不同，厘米级孔隙水交换（PEX）代表了溶解组分进入海洋的另一条重要平流途径，其时间尺度为几分钟至几天，在某些海岸区域可主导底栖输入（Hong等，2017，Rodellas等，2017，Rodriguez-Puig等，2025，Liu等，2026）。SGD可受液压梯度、含水层水位季节性变化和潮汐泵吸等大规模因素驱动（Luo等，2020，Santos等，2012），而PEX主要由短程驱动因素（如生物灌溉、生物扰动、波流剪切和潮汐泵吸）控制，这些因素可能在全球海岸海域更为普遍（Santos等，2012，Taniguchi等，2019）。SGD和PEX与相关的潮滩沉积物和地下河口发生反应，向海岸生态系统贡献了包括营养盐、碳和重金属在内的显著溶质通量（Burnett等，2003，Moore，2010，Santos等，2021）。高的时空变异性及复杂的生物地球化学相互作用意味着SGD和PEX端元通常反映不同的溶质浓度和组成（Burnett等，2006，Rodellas等，2017）。因此，解析并分离SGD与PEX，并量化各自的通量，对于理解它们在海岸生物地球化学循环中的协同效应是必要的。

古河道是由于构造活动或气候或地貌变化而被沉积物掩埋的残留河道（Evans等，2000，Mukherjee，2022，White等，2023）。地球物理调查（如电阻率异常）已突显古河道通常因粗颗粒的河道残积物而具有高渗透性（Abdou Mahaman等，2023，Ma等，2024，Mulligan等，2007，Zhang等，2024）。地球化学证据（如总溶解固体即TDS、稳定/放射性同位素）进一步表明，海水入侵、流体混合和蒸发等过程在这些古河道系统中普遍存在（Moore等，2019，Neal Farmer等，2008，Yang等，2025）。由于长距离连通性和高渗透性，古河道可作为承压含水层与海岸海洋之间的水力连接通道，从而促进大时空尺度上的SGD（Sarkar等，2021，Zhang等，2024）。这一观点也得到了若干全球古河道环境中记录的地球化学地下水示踪剂（如镭或氡同位素）活性升高的进一步支持（Attisano等，2013，Kolker等，2013，Russoniello等，2013，Xu等，2024）。然而，这些地质特征在塑造海岸环境中SGD和PEX动力学中的作用仍知之甚少。

由于镭同位素在地下水中高度富集且排出进入海洋后的地球化学行为约束明确，已被广泛用于解析海岸环境中的SGD和PEX通量（Duque等，2019，Garcia-Orellana等，2021）。不同的半衰期（²²⁴Ra为3.7天，²²³Ra为11.4天，²²⁸Ra为5.8年，²²⁶Ra为1600年）使得通过多镭质量平衡模型区分SGD与PEX成为可能（Garcia-Orellana等，2021，Xu等，2024，Zhang等，2020，Zhang等，2017）。成功解析质量平衡依赖于为SGD和PEX选择适当的地下水端元（Rodellas等，2017，Rodriguez-Puig等，2025，Liu等，2026）。然而，鉴于SGD、PEX以及沉积动力学的强时空异质性，进入海洋的地下水通常是多种水体交换过程的混合物（Burnett等，2006，Michael等，2011，Xu等，2024）。有限的采样，加上地下水和孔隙水中镭活性天然的广泛变异性，常常导致偏态分布，而单一摘要统计值（如均值、中位数或四分位数）难以良好地表征（Lamontagne等，2008）。例如，当端元分布呈偏态时，仅使用均值就可能使全球SGD通量估算偏倚2至3倍（Cho和Kim，2016）。即使在不对称分布下，基于四分位数的替代方案仍产生约20%的系统性偏差（Luo等，2024）。因此，需要一种稳健的方法，能够直接将端元变异性纳入SGD和PEX通量计算中，以识别最佳端元组成。

在蓝碳生态系统（如盐沼、红树林和海草）中，大气CO₂可被湿地植被高效捕获，并以有机碳形式储存在沉积物中（Han等，2023）。尽管仅占全球海洋面积不到0.5%，它们却贡献了海岸沉积物中约一半的碳埋藏（Duarte等，2013）。SGD和PEX诱导含水层基质生物地球化学条件（如氧化还原电位和离子强度）的变化，促进有机碳矿化为无机形态（如HCO₃^?和CO₃^2?）。这些无机产物随后被横向输运至海洋中，可能在千年时间尺度上贡献长期溶解碳汇（Millero，2007，Santos等，2021）。本地研究表明，SGD或PEX来源的无机碳通量与附近河流输入相当甚至更大（Liu等，2018a，Liu等，2018b，Wang等，2015a，Wang等，2015b）。通过平流过程产生的横向碳源可超过垂直碳埋藏，并贡献于蓝碳生态系统碳预算中的"缺失汇"项（Liu等，2025a，Reithmaier等，2023，Zhao等，2026）。一个关键的知识空白仍然存在，即在复杂的三角洲海域中SGD和PEX在横向无机碳输出中的不同作用，而季节性变化和 hydraulic 动力进一步增加了不确定性。

我们在黄河三角洲盐沼湿地及其邻近海域开展了两次季节性调查，以研究SGD和PEX在碳输出中的作用。过去几个世纪中黄河主河道的多次改道，在该区域形成了发育良好的地下古河道系统。我们假设：1）不同半衰期的镭同位素可用于区分SGD与PEX过程；2）地下古河道可能有利于大尺度SGD。我们采用集成的多镭质量平衡方法来解析SGD和PEX过程。这使我们得以揭示SGD和PEX输出的无机碳通量对海岸无机碳浓度的影响。先前对底栖水体交换通量的估算主要集中在利用单一镭或氡同位素质量平衡研究长尺度SGD上（Peterson等，2008，Taniguchi等，2008，Xia等，2016，Xu等，2013）。本研究为分别理解SGD和PEX提供了新的见解和优势，并阐明了它们在横向输出碳中的作用。

章节摘要

研究区

黄河三角洲位于中国渤海西南部（图1a–b）。三角洲东部已被划为国家级自然保护区。保护区范围内三角洲的边界由平坦的盐沼组成，向海延伸数公里，并在涨潮时被迅速淹没。三角洲沉积物主要由泥和砂质粉砂组成，主要植被物种为碱蓬、柽柳和芦苇

海水的空间与季节分布

在本研究中，我们在既往近岸SGD观测（如Xu等，2013，Xu等，2016，Xia等，2016，Xu等，2023）的基础上，提供了近岸SGD和PEX通量。海水中具有不同半衰期的不同镭同位素表现出明显不同的时空格局。在雨季采样期间，短半衰期的²²³Ra（活性范围：2–12 dpm 100L^?1，平均值：5 ± 2 dpm 100L^?1）和²²⁴Ra（活性范围：45至218 dpm 100L^?1，平均值：107 ± 43 dpm 100L^?1）

结论

在本研究中，我们在黄河三角洲盐沼的雨季和旱季均划分了SGD和PEX的通量。这通过使用改进的镭质量平衡模型完成，该模型量化了SGD和PEX来源的无机碳通量对海岸无机碳库的各自贡献。PEX是黄河三角洲及其邻近海域底栖交换的主导过程。这种短程交换比SGD高出2至4倍，并受……调节

CRediT作者贡献声明

张润泽：撰写—审阅与编辑、撰写—原稿、方法学、调查研究。陈广全：撰写—审阅与编辑。William C. Burnett：撰写—审阅与编辑。赵仕宾：撰写—审阅与编辑、调查研究。Tristan McKenzie：撰写—审阅与编辑。张红海：撰写—审阅与编辑。徐浩伟：撰写—审阅与编辑、调查研究。刘文：撰写—审阅与编辑、调查研究。朱天怡：撰写—审阅与编辑、调查研究。郭晓怡

未引用参考文献

Charette等（2008）。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。

致谢

我们感谢姚庆臻、张莎莎、杨雪和杨宜在现场采样和实验室分析期间给予的支持。本工作由国家自然科学基金委员会（编号：U22A20580、42506040、42306045和42425602）、国家重点研发计划（编号：2024YFC3711702）、部省合作项目（编号：2024ZRBSHZ024）、山东省自然科学基金（编号：2025GJJLJRC-003）、基础研究

张润泽|陈广全|William C. Burnett|赵仕宾|Tristan McKenzie|张红海|徐浩伟|刘文|朱天怡|郭晓怡|张佳宁|张苗苗|黄舒扬|江春梅|朱增辉|任硕|安然|吕晓鹏|刘思慧|于志刚|徐博超