日本对流层臭氧高时空分辨率化学再分析数据集的开发——基于浓度指标实现植物精准风险评估

《Atmospheric Pollution Research》：Development of a high-spatiotemporal-resolution chemical reanalysis dataset of tropospheric ozone over Japan toward an accurate risk assessment for plants using concentration-based metrics

　　

- 新的化学再分析数据集缓解了原始模型的高估问题。- 改进后的化学再分析数据提高了植物风险评估指标。- 春季日本西部风险较高，暗示作物产量可能受损。

引言

对流层臭氧（O?）是一种空气污染物和温室气体，由涉及氮氧化物（NOx）和挥发性有机物（VOCs）的光化学反应产生（Seinfeld and Pandis, 2016）。根据对流层臭氧评估报告（TOAR），O?在欧洲和北美呈下降趋势，而在东亚呈上升趋势（Chang et al., 2017; Fleming et al., 2018）。高浓度O?的暴露不仅影响人类健康，还会影响植物的生理和生产力（Agathokleous et al., 2020; Emberson, 2020）。O?损伤的症状包括可见的叶片损伤、光合抑制和生长减缓。当前东亚的高O?浓度存在超过临界水平的风险，超过该水平后可能发生直接不利影响，尤其是对敏感植被（Mills et al., 2018a; 2018b）。在日本，作为东亚的下风向区域，境外空气污染物的远距离传输是一个值得关注的问题（Nagashima et al., 2017; Chatani et al., 2020a; 2020b; Itahashi et al., 2020; Itahashi, 2023）。在日本当前的O?水平下，已报告了各种对作物产量（Yamaguchi et al., 2008; Yonekura and Izuta, 2017; Tatsumi et al., 2019）和森林树木（Watanabe et al., 2017; Yamaguchi et al., 2019a; Kinose et al., 2020; Yamaguchi et al., 2024）的负面影响。因此，需要准确评估这些影响。

已提出多种指标来评估O?对植物的影响，包括设定浓度阈值或加权高浓度O?。最简单的指标是SUM06，即在目标期间所有等于或超过0.06 ppm的小时O?浓度之和。其他基于浓度的指标包括AOT40和W126（Lefohn et al., 2018）。AOT40是超过0.04 ppm的小时O?浓度之和，主要在欧洲国家使用，而W126是将小时O?浓度通过S形函数加权以突出更高浓度范围的总和，在美国被推荐（Lefohn et al., 2018）。这些植物风险评估指标（即SUM06、AOT40和W126）可以从观测数据集计算得出；然而，由于意外的误差，测量数据可能不足。在这种情况下，将基于浓度的指标作为目标期间内定义浓度水平的总和来计算，很容易导致问题。此外，观测站点，尤其是连续监测的常规测量网络中的站点，分布不均匀。一般来说，站点位于人口稠密区，因此观测数据集在时间和空间上可能出现不连续性。为了克服测量中的这些问题，数值建模是一种计算评估风险评估指标的有前景的方法（De Marco et al., 2020; Tatsumi, 2022）。数值建模基于对排放、传输、化学反应和沉降过程的最先进科学理解，模拟大气中空气污染物的行为。然而，数值建模在实际应用中应考虑其局限性（Chen et al., 2019; Tan et al., 2020）。重要的是，当前数值建模倾向于高估O?浓度，尤其是在夏季（Itahashi et al., 2013; Li et al., 2019; Chatani et al., 2020b）。为了克服观测数据集和数值建模中的这些问题，在本研究中，我们开发了一个用于植物风险评估的化学再分析数据集。

化学再分析数据集是一种四维无缝（时间和空间上）数据集，通过数据同化技术结合数值模拟和观测数据开发而成。例如，欧洲中期天气预报中心（ECMWF）开发了ECMWF大气成分再分析4（EAC4；哥白尼大气监测服务（CAMS）全球再分析）（Inness et al., 2019; ECMWF, 2025）；美国国家航空航天局（NASA）开发了现代再分析资料第2版（MERRA-2）（Gelaro et al., 2017; NASA, 2025）；NASA/喷气推进实验室（JPL）和日本海洋研究开发机构（JAMSTEC）开发了第2版对流层化学再分析（TCR-2）（Miyazaki et al., 2019, 2020）；以及日本气象厅（JMA）/气象研究所（MRI）和九州大学开发了日本气溶胶再分析（JRAero）（RIAM, n.d.; Yumimoto et al., 2017）。这些化学再分析数据集已被广泛用于空气质量分析。然而，空间分辨率是当前化学再分析数据集的局限性；EAC4的分辨率约为80公里，MERRA-2为0.5°×0.625°，TCR-2和JRAero为1.1°×1.1°。此外，至少在公共网站上没有提供小时数据集。

在本研究中，我们开发了一个具有较高空间（约0.375°）和时间（小时级）分辨率的化学再分析数据集，尽管分析区域仅限于日本。将原始数值建模与化学再分析数据集进行了比较和评估。作为日本的案例研究，选择了2015年全年计算。对于建模输入数据集，需要使用高分辨率排放清单，在本研究开始时，日本环境省（MOE）提供的最新国内排放清单空间分辨率约为1公里，时间为2015年。除了开发化学再分析数据集外，我们还详细评估了基于浓度的植物风险评估（即SUM06、AOT40和W126）的性能，并从建模角度寻求更好的指标。本文其余部分组织如下。第2节描述了本研究中的空气质量建模（第2.1节）和开发的化学再分析数据集（第2.2节），以及对数值建模和化学再分析的评估协议（第2.3节）。第3节提供了结果和讨论，重点是利用独立观测数据集对O?浓度进行验证（第3.1节）、植物风险评估的验证（第3.2节）、建模和化学再分析获得的水平空间分布模式比较（第3.3节），以及开发的化学再分析在春季植物风险评估中的应用（第3.4节）。最后，第4节总结本研究并提出未来方向。

空气质量建模

区域空气质量建模基于美国环境保护署（EPA）发布的社区多尺度空气质量（CMAQ）版本5.3.1进行（Appel et al., 2021; U.S. EPA, 2019）。建模采用三重嵌套覆盖东亚（区域1；137×87网格）、日本（区域2；223×202网格）和日本主要部分（区域3；352×346网格），水平网格分辨率分别为45、15和5公里（图1）。来自

独立验证建模和再分析与EANET观测

作为独立验证，图3将数值建模和化学再分析与EANET观测在各站点的2015年全年小时数据时间序列以及月度和昼夜变化汇总进行了比较。表2显示了统计得分。总体而言，数值建模捕捉到了测量的O?浓度；然而，在月度变化图中，夏季尤其存在高估现象。在Banryu（图3b）和Ijira（图3d），被归类为

结论

在本研究中，研究了日本植物的基于浓度的风险评估。地面观测数据可用于计算植物风险评估的基于浓度指标（SUM06、AOT40和W126）；然而，这些观测数据存在时空不均匀性。为了克服这一局限性，此前已使用数值建模进行植物风险评估。然而，数值建模在变化方面也存在不确定性

CRediT作者贡献声明

伊田橋周市：撰写-初稿，可视化，验证，项目管理，方法论，调查，形式分析，概念化。早崎正光：撰写-审阅与编辑，方法论，调查，形式分析。弓元恵雅：撰写-审阅与编辑，验证，监督，项目管理，方法论，形式分析。山口雅博：撰写-审阅与编辑，撰写-初稿，方法论，调查，数据整理。未引用参考文献JMA, n.d.; RIAM, n.d.; MOE, n.d.-a; MOE n.d.-b; MOE; NCEP et al., 2015; EPA, 2013; EPA, 2014; EPA, 2019; Xu et al., 2018。

利益冲突声明

作者声明不存在利益冲突。

数据可用性声明

原始数值建模模拟使用社区多尺度空气质量（CMAQ）建模系统完成，源代码可在https://zenodo.org/records/3585898获得。用于验证本研究结果的观测数据集可免费在以下网站获取：对于大气环境区域观测系统（AEROS），https://soramame.env.go.jp；对于东亚酸沉降网络（EANET），http://www.eanet.asia。原始模型和

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

致谢

作者特别感谢提供AEROS可用的测量数据集的国家环境研究所（NIES）（http://www.nies.go.jp/igreen/）和来自公共网站（http://www.eanet.asia）的EANET数据。我们感谢国家环境研究所（NIES）的菅田清次博士对VENUS模型配置的宝贵意见。我们也衷心感谢

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