《Food Chemistry》：A novel temperature-responsive biphasic deep eutectic solvent for one-step extraction and selective enrichment of multi-polarity bioactives from green tea
编辑推荐：
•TRBDESs 实现了茶叶生物活性成分的同时提取与分离。•温度调节的相变驱动了多酚和叶绿素的定向分离。•TRBDES 优于传统方法：得率为 158.24 ± 6.30 mg/g，且具有更高的抗氧化活性。•DFT 计算阐明了 DES-分析物协同作用的分子机制。•该绿色方案减少
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TRBDESs 实现了茶叶生物活性成分的同时提取与分离。
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温度调节的相变驱动了多酚和叶绿素的定向分离。
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TRBDES 优于传统方法：得率为 158.24 ± 6.30 mg/g，且具有更高的抗氧化活性。
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DFT 计算阐明了 DES-分析物协同作用的分子机制。
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该绿色方案减少了对有机溶剂的依赖，提供了一种可持续的参考方法。
引言
绿茶源自Camellia sinensis植物，被认为是一种广泛流行的饮品，具有显著的促进健康特性（Li 等，2024）。茶叶富含多种生物活性成分和高提取价值的功能性物质。其中，没食子酸（GA）和儿茶素构成了主要的活性组分。儿茶素主要包括（?）?表没食子儿茶素没食子酸酯（EGCG）、（?）?表儿茶素（EC）、（?）?表儿茶素没食子酸酯（ECG）和（?）?表没食子儿茶素（EGC）。此外，茶叶中还含有叶绿素a和咖啡因（CA）等色素和生物碱（D?bczak 等，2024）。茶叶中的叶绿素主要由叶绿素a和叶绿素b组成，两者的分子结构中都含有亲脂性侧链，从而决定了它们的疏水性特征（Chen 等，2024）。叶绿素是一种天然色素，在食品着色和化妆品染料方面具有重要的应用价值（Nabi 等，2023）。
从植物中分离生物活性化合物的传统技术往往因有机溶剂消耗量过大而受阻，导致提取得率不理想、操作成本高昂且具有环境毒性（Zhang, Li, et al., 2023; Zhang, Zhao, et al., 2023）。在绿色溶剂体系中，深共晶溶剂（DESs）因其独特的物理化学性质而受到广泛关注。从结构上看，氢键供体（HBDs）和氢键受体（HBAs）通过质子转移和氢键相互作用构建了一个三维网络。同时，通过加入适量的水可有效调节体系的粘度（Zainal-Abidin 等，2017）。DESs 具有低生态毒性、环境兼容性和可回收性的特点，已被广泛应用于样品前处理（Jiang 等，2025; Li 等，2026; Plastiras & Samanidou, 2022）、天然产物的提取与分离（Chen 等，2021; Ran 等，2025; Wen 等，2023）、纳米材料应用（Perri 等，2025; Sugiarto 等，2024）以及其他相关领域。因此，DESs 被认为是传统有机溶剂的理想绿色替代品（Yan 等，2025; Zhang, Li, et al., 2023; Zhang, Zhao, et al., 2023）。
此外，天然植物材料通常含有具有不同极性的生物活性物质（Cvani? 等，2024）。以茶叶为例，基质中既含有亲水性的儿茶素，如 EGCG 和 EC，也含有疏水性化合物，包括 CA 和叶绿素。然而，目前大多数现有的 DESs 表现出单一极性特征，通常将富集限制在具有相似极性的特定类别组分上。这一局限性阻碍了对同一植物材料中具有不同极性的目标化合物进行同时、高效的提取和分离（Chakroun 等，2021; Shen 等，2025; Wang, Lei, et al., 2024; Wang, Shen, et al., 2024）。
Cao 等（2018）首次设计了一种由疏水性和亲水性 DES 组成的双相体系，用于富集并同时分离Ginkgo biloba叶中极性不同的活性成分。这些生物活性物质在上相或下相中实现了有效的分离和富集，从而最大限度地减少了资源消耗（Zhang 等，2026）。Longeras 等（2020）阐明了通过温度调节实现可逆相变的机制。据我们所知，本研究是首次将温度响应性与双相 DES 体系相结合，用于从茶叶中选择性提取极性不同的化合物。
在本研究中，通过调节亲水性 DES、疏水性 DES 和水的比例，筛选了一种温度响应性双相 DES 体系，用于从茶叶中提取六种极性不同的生物活性化合物（图 S1）。这种设计通过简单的温度调节即可实现相分离，无需辅助溶剂。将优化的提取方案与传统方法进行了比较。此外，系统地研究了温度响应性双相 DES（TRBDES）体系的提取机制。采用密度泛函理论（DFT）计算分析了分子间氢键网络以及 TRBDES 与目标分析物之间的理论相互作用。本研究的核心假设是：由亲水性和疏水性 DES 组成、含水量适当的双相 DES 体系，可以响应温度变化而发生可逆的单相-双相转变。这种转变预期能够实现对绿茶中亲水性和疏水性生物活性化合物的一步同时提取，目标分析物将根据极性分配到各自的相中。进一步假设 TRBDES 将表现出优于传统有机溶剂的提取效率，而各组分的相分配行为可以与其 Log P 值以及与 DES 组分的分子间相互作用相关联。因此，提出了一种新型的温度响应性双相 DES 体系。本工作的创新之处在于将温度响应性与双相 DES 体系相结合，通过可逆相变实现对多种极性茶叶生物活性成分的一步选择性提取，无需辅助溶剂或复杂的分离步骤。该体系以高效、简便和环保为特点，为从植物基质中同时选择性提取具有不同极性的植物化学物质提供了有价值的参考。
章节摘要
试剂和材料
化学品和试剂的详细信息见支持信息中的 Text S1。
仪器
仪器的详细信息见支持信息中的 Text S2。
样品制备和亲水性 DES 与疏水性 DES 的合成
商用西湖龙井茶购自杭州绿亿茶叶有限公司（中国杭州）。将茶叶研磨成粉末，并通过 40 目筛网过筛后使用。
亲水性和疏水性 DESs 按照文献方法（Yang 等，2025）及初步
DES 的表征
在本研究中，选取 TRBDES-20 体系中 DES-E（丙酮酸酸:甜菜碱 = 2:1）和 DES-Z（辛酸:月桂酸 = 2:1）的 FT-IR 光谱、1H NMR 光谱和 DSC 曲线作为代表性分析对象，如图 2 所示。DES-A、DES-B、DES-C、DES-D、DES-X 和 DES-Y 的 FT-IR 光谱和 1H NMR 光谱见 Fig. S2。
结论
基于温度响应性双相 DES 体系可通过可逆相变实现多极性生物活性成分选择性提取的假设，本研究开发了一系列 TRBDESs，用于从茶叶样品中同时提取和分离六种极性不同的生物活性化合物。实验结果证实了这一假设，TRBDES 体系表现出温度调节的可逆相变和极性依赖
CRediT 作者贡献声明
Xuerong Yang：审阅与编辑、初稿撰写、调查研究。Ying Shao：调查研究。Mengtao Jin：调查研究。Wentao Ye：调查研究。Zaifa Pan：调查研究。Zuguang Li：审阅与编辑、调查研究、概念构思。Jinsong Liu：审阅与编辑。
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本工作由国家自然科学基金（22674172、22174129）、浙江省自然科学基金（LZY21E030001）以及浙江省生态环境监测与质量控制重点实验室项目，浙江省生态环境监测中心（EEMFQ-2025-01）资助。
Xuerong Yang|Ying Shao|Mengtao Jin|Wentao Ye|Zaifa Pan|Zuguang Li|Jinsong Liu
