《Foods》：Point-of-Purchase Patterns of Cadmium, Lead, and Other Toxic Elements in Houttuynia cordata Thunb. Rhizomes from Retail Markets Across Guizhou, China
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鱼腥草（Houttuynia cordata Thunb.，HCT）是一种在中国西南地区广泛消费的食药两用根茎，但其对膳食有毒微量元素暴露的贡献仍表征不足。研究人员在贵州省76个县级单位采集101个市场级复合样品，对总汞（Hg）、砷（As）、镉（Cd）、铅（P
鱼腥草（Houttuynia cordata Thunb.，HCT）是一种在中国西南地区广泛消费的食药两用根茎，但其对膳食有毒微量元素暴露的贡献仍表征不足。研究人员在贵州省76个县级单位采集101个市场级复合样品，对总汞（Hg）、砷（As）、镉（Cd）、铅（Pb）和铬（Cr）进行定量，并评估了法规符合性、购买点变异、多元素共现及成人膳食暴露。鲜重平均浓度分别为Hg 4.8、As 4.1、Cd 111.5、Pb 291.3和Cr 6.3 ng/g。Pb和Cd分别在87.1%和49.5%的样品中超过适用的中国最大限量，而Hg在4.0%的样品中超限；As或Cr未观察到超限。错误发现率（FDR）校正相关性和主成分分析（PCA）表明多元素共现有限，而非单一均匀污染模式。五元素比较筛查危害指数（HI）随HCT消费量增加而增加，在低、中、高消费情景下分别有1、3和17个样品超过1。Cd和Pb是主要贡献者，平均样品水平贡献分别为55.5%和29.0%，合计占HI的84.5%。尽管As的中位贡献仅为4.0%，其第95百分位数达到49.5%，表明上尾变异性较大。由于Pb使用历史归一化基准纳入比较筛查HI，还通过基于效应的暴露边际（MOE）方法对其进行额外评估。在三种消费情景下，肾脏Pb MOE分别有1.0%、16.8%和32.7%的样品低于1。这些发现确定Cd和Pb为市场销售HCT中的优先元素，并支持针对性零售监测、供应链溯源以及对As或Pb升高样品的精细化评估。
研究背景与问题：鱼腥草（Houttuynia cordata Thunb.，HCT）是东亚和东南亚常见宿根草本，在中国西南尤其贵州、四川、云南、重庆常作为鲜菜、凉菜、调味或加工食品，根茎是贵州市场主要消费部位，且其可食根茎在地下发育，易接触土壤和灌溉水。已有研究表明HCT可积累多种有毒元素，尤其在汞矿、金矿和实验暴露条件下。贵州具有喀斯特地质、矿产资源、长期采矿冶炼历史，土壤可受自然地球化学背景、工业排放、农业输入等影响，Hg、Cd等生态风险突出。既往研究多集中于特定产区、实验系统或矿区，不能代表消费者从零售市场实际购买的HCT；市场产品来源多、流通复杂，且既往常关注单一或少数元素，而Hg、As、Pb、Cd、Cr在来源、环境行为、植物吸收、法规限量和毒性上差异明显。因此，研究人员开展全省范围购买点评估，以识别市场销售HCT中的优先污染物和膳食暴露风险。
研究人员在贵州省9个地级行政区、76个县级单位于2023年4—8月采集101个市场级复合样品；每个复合样由至少3个独立零售摊贩等鲜重混合，约1.0 kg，并记录县、州、市场、坐标等信息。样品经鲜重/干重转换后，Hg用直接汞分析仪（DMA-80）测定，As用氢化物发生原子荧光光谱（HG-AFS）测定，Cd、Pb和Cr用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测定，并以GBW 10020和GBW(E) 090066标准物质进行质量控制。空间格局用Kriging插值并与反距离权重（IDW）比较。健康风险以估计每日摄入量（EDI）、目标危害商（THQ）和危害指数（HI）筛查，Pb另用暴露边际（MOE）评估；多元素共现用Spearman秩相关、Benjamini–Hochberg错误发现率（FDR）校正和主成分分析（PCA）。
研究结果：
3.1 零售HCT中Hg、As、Cd、Pb和Cr的赋存：通过101个市场级复合样品测定，鲜重均值±标准差分别为Hg 4.8±8.7、As 4.1±20.8、Cd 111.5±64.6、Pb 291.3±295.0和Cr 6.3±3.7 ng/g，中位数分别为3.4、0.5、99.8、184.3和5.4 ng/g。按GB 2762–2022将根茎按茎类蔬菜比较，Pb超限87.1%，均值约为最大限量的2.9倍；Cd超限49.5%，均值约为适用限量的1.12倍，中位数接近但略低于限量；Hg超限4.0%；As和Cr无超限。结论是Pb为最广泛的法规符合性问题，Cd为重要合规关注，Hg与As总体上低但存在上尾高值，Cr低且稳定。
3.2 Kriging插值的贵州零售市场购买点模式：Kriging交叉验证表现可接受，且较IDW降低均方根误差。Hg和As多数市场低，局部较高Hg出现在关岭和铜仁部分地区，较高As出现在关岭、黄平和绥阳；Cd在铜仁、遵义、毕节、黔南等市场接近或超过茎类蔬菜限量；Pb在铜仁、黔西南、贵州南部和毕节部分地区分布较广且符合87.1%超限频率；Cr在毕节、铜仁、黔东南、遵义相对较高但均低于限量。结论是这些结果为横断面购买点变异，支持对高Hg、高As点重复采样和供应链溯源，并支持对Cd、Pb开展更广泛零售监测，但不能解释为生产源污染热点。
3.3 多元素共现与潜在源信号：因元素分布非正态，研究人员用Spearman秩相关；FDR校正后仅4个弱正相关显著，即Hg–As、Hg–Pb、As–Pb和Cd–Pb，ρ为0.254—0.323；Hg–Cd校正后不显著，Cr与其他元素无显著相关。PCA中PC1解释38.21%，PC2解释21.14%，累计59.35%；PC1为Pb、Hg、As、Cd的多元素浓度梯度，PC2为Cd–Cr导向的次要组成梯度。结论是元素共现有限，不支持单一均匀污染源，PCA仅作探索性多变量总结。
3.4 膳食暴露与筛查水平健康风险评估：以成人60 kg、低消费30 g/day、中消费76 g/day、高消费150 g/day评估。五元素比较筛查HI随消费增加而升高，均值分别为0.235、0.381和0.751，中位数分别为0.200、0.274和0.542，最大值分别为2.017、4.958和9.786，第95百分位数分别为0.433、0.793和1.566；HI>1样品数分别为1、3和17。结论是低、中消费下均中位低于1，但高消费上尾超过1。
3.4.1 五元素比较筛查HI总体分布：低消费HI均值0.235，中消费0.381，高消费0.751；相应HI>1比例分别为1.0%、3.0%和16.8%。高消费第95百分位HI为1.566。结论是均值和中位数不能完整代表暴露分布，上尾百分位和超限频率对识别需关注零售样品更重要。
3.4.2 元素对五元素比较筛查HI的贡献：Cd平均贡献55.5%，中位59.4%，但各消费情景下Cd商值均未超过1；Pb平均贡献29.0%，中位25.3%，高消费下仅1个样品Pb商值超过1；Cd与Pb合计平均占HI的84.5%。As中位贡献4.0%，均值9.1%，第95百分位49.5%，As商值超过1的样品数分别为1、2和3。Hg与Cr平均贡献均约3.2%，中位均2.8%，无商值超过1。结论是Cd和Pb主导综合筛查指数，As在少数样品中可显著影响上尾。
3.4.3 地级水平五元素HI变异：低消费下所有地州均值<1，安顺最高0.381，仅安顺1个样品HI>1；中消费下安顺、黔西南、黔东南、毕节、铜仁均值较高，分别有安顺、铜仁、黔东南各1个样品HI>1；高消费下安顺、黔西南、黔东南均值超过1，17个样品HI>1，其中黔西南5/7、毕节5/9、铜仁3/13，贵阳和六盘水无HI>1。结论是部分地州均值受个别高值样品影响，而黔西南、毕节高消费下超限分布更广。
3.4.4 基于效应的Pb MOE评估：肾脏中位MOE在低、中、高消费下分别为6.993、2.760和1.399，肾脏MOE<1比例分别为1.0%、16.8%和32.7%；心血管中位MOE分别为16.650、6.572和3.330，心血管MOE<1比例分别为0%、4.0%和12.9%。高消费下肾脏MOE<1以黔西南71.4%、铜仁53.8%、黔东南50.0%较高。结论是HCT消费增加会缩小Pb暴露与效应参考点之间的边际，且该MOE仅代表HCT单一途径贡献。
讨论总结：该研究强调市场销售HCT的购买点模式不能直接归因于购买地生产环境；与重污染汞矿区作物相比，零售HCT平均Hg较低，但少数高Hg供应链仍需溯源。Cd均值超过茎类蔬菜适用限量且约半数样品超限，支持广泛市场监测；Pb中位和超限频率最高，是首要购买点合规关注；As总体低但偶有高值；Cr低且稳定。管理应优先关注Pb法规符合性、Cd对HI的显著贡献、重复HI超限市场及孤立高As样品，并结合重复零售监测、生产来源溯源和供应链调查。
研究结论翻译：这项全省范围购买点调查揭示了贵州市场销售HCT根茎中明显的元素特异性污染模式。Pb是最广泛的法规关注元素，在101个市场级复合样品中有87.1%超过适用的中国最大限量，其次为Cd，超限频率49.5%。Hg仅在4.0%样品中超限，而As或Cr未观察到超限。FDR校正弱相关性和探索性PCA表明多元素共现有限，而非单一均匀污染模式。由于生产来源无法完全溯源，观察到的地理变异应解释为购买点模式，而非当地产区污染的直接证据。五元素比较筛查HI随HCT消费量增加；HI>1样品数从低消费1个增至中消费3个和高消费17个。Cd和Pb是主要贡献者，平均样品水平贡献分别55.5%和29.0%，合计占HI的84.5%。尽管As在多数样品中贡献较小，其第95百分位贡献达49.5%，表明孤立高As样品影响上尾。高消费下，升高的HI在黔西南和毕节分布更广，而安顺和黔东南较高的地级均值受个别高值样品强烈影响。由于Pb THQ使用历史归一化基准计算，五元素HI仅解释为比较筛查指标。补充MOE评估显示，肾脏MOE<1样品比例从低消费1.0%增至中消费16.8%和高消费32.7%；心血管终点相应比例为0%、4.0%和12.9%。这些结果证实增加HCT消费逐渐缩窄Pb暴露与选定效应参考点之间的边际。研究结果确定市场销售HCT为贵州Cd和Pb暴露的相关膳食途径。风险管理应优先考虑Pb法规符合性、Cd对综合HI的显著贡献、反复出现HI超限的市场以及孤立As升高样品。重复零售监测应与生产来源溯源和供应链调查相结合，未来评估应纳入元素形态、生物可及性以及洗涤和烹饪的影响。
