全氟和多氟烷基物质对水生大型植物毒性的多层元回归分析

《Aquatic Toxicology》：Multilevel meta-regression analysis of Per- and Polyfluoroalkyl Substances Toxicity to Aquatic Macrophytes

　　

摘要

全氟和多氟烷基物质（PFAS）因其毒性和在环境基质中的持久性而广为人知。水生大型植物是水生生态系统的关键组成部分，尤其容易受到这些化合物的影响。本研究首次对PFAS对水生大型植物的毒性进行了多层次元回归分析，综合了31项研究和13个物种中的1,091个效应量。PFAS暴露持续引发显著的抗氧化酶活化（Hedges g = +0.44，p = 0.049）和实质性氧化损伤（Hedges g = -0.95，p = 0.020），并导致总叶绿素下降（Hedges g = -0.62，p = 0.049）。在优先PFAS类型之间建立了具有统计学显著性的负线性浓度-响应关系（β = -0.155，p = 0.044）。毒理学途径按官能团分化：磺酸盐因强电负性导致系统性氧化损伤，而羧酸盐则在所有主要终点上实施更广泛的攻击，特别针对叶绿素生物合成。新兴短链替代品（如PFBA、GenX）在结构和生长性状上的毒性 potency 通常低于传统化合物，但仍能诱导非平凡的生理胁迫。根生沉水植物（主要由苦草代表）被确定为相对于挺水植物和漂浮植物最敏感的植物形态。当前结果可应用于点源污染场地和修复环境。我们的综合分析表明，生化胁迫标志物可作为主动收割假说的早期预警触发因素，可能减轻生物量崩溃及任何后续的PFAS再释放。检验该假说需要进行胁迫标志物阈值、生物量崩溃动态和PFAS向水柱通量的配对田间测量。

引言

全氟和多氟烷基物质（PFAS）代表了一类广泛的合成化学品，其特点是具有极高的化学和热稳定性。这一特性主要归因于其强碳-氟骨架，赋予其卓越的环境持久性和抗自然降解能力（Rekik et al., 2024）。因此，这些PFAS化合物在环境基质中持续存在，对生态系统健康构成重大威胁（Barnor et al., 2025）。由于其环境持久性和亚致死毒性，传统PFOS和PFOA分别于2009年和2019年被列入《斯德哥尔摩公约》（van der Veen et al., 2023; Wang et al., 2009）。然而，全球监管框架正迅速从管理单个传统物质转向类别全面管控（Brunn et al., 2023; DeWitt et al., 2024）。这一转变体现在2022年将PFHxS加入附件A（Zhong et al., 2022），以及2025年正式建议将长链PFCAs、其盐类和相关化合物列入该公约（Sheriff, 2025）

PFAS化合物通过废水排放、工业废水（Clara et al., 2008）和大气沉降进入水环境（Wang et al., 2012）。PFAS化合物的动态行为取决于其化学结构（Shi et al., 2018）。PFCAs、PFSAs、磺酰胺类、膦酸盐和醚酸等官能团影响PFASs的理化性质及其对水生生物的影响（Shi et al., 2018）。羧酸头和磺酸头的PFCAs和PFSAs使其溶于水，从而增强其在水环境中的迁移性（Fatima et al., 2025）。另一方面，中性PFASs，如羟基和磺酰胺基团（氟代二聚醇和全氟辛基磺酰胺/乙醇），虽然不可电离，但具有挥发性，因此能够通过大气传输至偏远地区（S. Wang et al., 2022）。中性PFAS化合物主要通过大气沉降和雨水径流进入地表水（Wang et al., 2012）。一旦进入水-沉积物基质，中性PFASs充当重要的前体库；它们经历微生物和根际生物转化，其中好氧途径将FTOHs和FOSAs降解为高度持久、终末离子型PFAAs，如PFOA和PFOS，从而为水生生物创造二次暴露风险（Eriksson et al., 2017; S. Wang et al., 2022）

链长是决定PFAS持久性和生物有效性的另一个主要因素。长链PFAS (PFAAs)定义为PFCAs（C ≥7或C ≥8）和PFSAs（C ≥6）。PFAAs倾向于生物累积、持久存在并强烈吸附于生物体和沉积物（Satbhai et al., 2022）。短链PFASs，如PFBA（C4）和PFBS（C3），生物累积倾向较低，但由于其高迁移性，仍然持久存在且难以修复（Brendel et al., 2018）。

大型植物作为关键初级生产者，通过为水生动物提供栖息地、调节养分循环和改善水质来贡献于环境稳定性（Reitsema et al., 2018）。水生大型植物是PFAS进入食物链的主要通道。短链、高溶解度的PFAS替代品容易通过水通道蛋白穿透生物膜，并转运至光合组织（X. qing Li et al., 2024; Xiao et al., 2024）。相反，传统长链变体通过质外体根屏蔽被隔离于根-沉积物复合体中，限制其向上迁移（X. qing Li et al., 2024; Wang et al., 2020）。此外，大型植物结构充当重要的生物载体，支持密集的附生生物膜，通过胞外聚合物物质生物吸附PFAS（Butzen et al., 2020; Yan et al., 2021），而根系局部径向氧损失改变了根际氧化还原化学，稳定沉积物结合态污染物（Qian et al., 2019; Zhang et al., 2019）。尽管已确定这些生理途径，但解决不同植物对PFAS变体毒性的相对敏感性需要汇集不同实验室设计的数据。因此，综合分析对于从经验试验中提取统一的生物学规律至关重要。

元分析提供了一个稳健的统计框架，用于整合多样化的数据集并得出个体研究无法实现的精确效应估计，这对于管理工作具有不可估量的价值（Wu et al., 2025; Zhan et al., 2023）。Luche et al., (2026)提供了植物生物量对PFAS响应的重要综合，表明暴露通常减少全株和地上部生长，同时在某些水生物种中诱导补偿性根系生长。然而，他们的分析仅限于宏观生长指标。本研究提供了关于这些宏观生长减少的确认性证据，但通过建立首个水生大型植物衰竭的高分辨率生化图谱推动了该领域发展。本研究的创新贡献包括：(i) 提供首个全球性、系统性的"防御-损伤悖论"量化评估，基于多样化的多物种水生大型植物数据集，确立其跨研究稳定性和时间转换节点；(ii) 揭示不同化合物特异性的毒性差异；以及(iii) 执行三层次方差分解，数学上揭示实验室异质性的"黑箱"。本研究的主要目标是：(a) 量化PFAS对生产力和细胞健康影响的全球量级；(b) 识别评估毒性最可靠的生物标志物；(c) 比较不同PFAS类型的毒理学特征；(d) 评估不同大型植物生活型的相对敏感性；以及(e) 评估危害的时间模式和剂量-响应模式。

章节摘要

文献收集与筛选

本元分析按照PRISMA 2020指南进行（Page et al., 2021）。研究文献从Web of Science、Scopus、PubMed检索，涵盖2000年至2026年发表的文献（图S1）。关键词及其组合（检索式）以及纳入/排除标准见附件补充材料（文本S1）。对于研究PFAS与非PFAS共污染物联合暴露的研究，我们从相对于

生物学终点主导性

本元分析共纳入31篇独立研究文献（图S1）。最终数据集包含1,091个效应量、13个水生大型植物物种和11种PFAS化合物。系统性证据映射显示，三种主要生物学性状占总数据集的76.5%。抗氧化酶主导了数据集（36.5%，n=398），其次是光合作用（26.9%，n=293）和以MDA衡量的氧化损伤（13.1%，n=143）（表S2）。抗氧化酶

PFAS毒性的生理指标

PFAS暴露对水生大型植物整体生理健康显示出统计学显著的负面影响（g = ?0.55，p<0.05）。这一全球性抑制信号证实PFAS作为水生大型植物的系统性胁迫因子。本研究识别出氧化损伤和总叶绿素作为PFAS毒性的稳定生理指标。这些生物标志物在各项研究中表现出一致的生物学危害，并经受住了严格的敏感性检验，包括

结论

本元分析是首次使用多层次层级元回归框架全面评估水生大型植物对PFAS暴露的生理响应。通过成功分离研究水平和剂量水平依赖性，我们的模型提供了数学上稳健的、集群校正的全球PFAS毒性剂量-响应斜率，表明生态元分析必须考虑嵌套依赖性，以避免过度自信的风险估计。本分析揭示

未引用参考文献

Chen et al., 2024b

Soha Hamdy Shabaka|Amany El Sikaily

埃及国家海洋学与渔业研究所（NIOF）海洋环境系水生物学实验室