《Environmental Technology & Innovation》：Regional patterns and food-category contributions to dietary intake of seven elements in China: Evidence from the sixth China total diet study
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中国七种元素膳食摄入的区域模式与食物类别贡献：第六次中国总膳食研究（China Total Diet Study, TDS）证据
• Cr、As和Cd在估计摄入量中显示出最大的区域变异。
• 前三个主成分（principal components, PCs）解
中国七种元素膳食摄入的区域模式与食物类别贡献：第六次中国总膳食研究（China Total Diet Study, TDS）证据
• Cr、As和Cd在估计摄入量中显示出最大的区域变异。
• 前三个主成分（principal components, PCs）解释了总方差的80.7%。
• 四个聚类（clusters）概括了区域多元素摄入模式。
• 绝对食物类别特异性摄入量区分了区域聚类。
• 高百分比贡献不一定表明区域摄入量升高。
研究背景：食品消费是人群暴露于可能毒性元素的主要途径，也是必需微量元素的主要来源。Pb、Cd、Cr、Hg、As主要作为食品污染物评价，Cu和Zn为必需营养素。人群摄入由元素浓度和不同食物消费量共同决定；一个食物类别可贡献多种元素，区域膳食可产生相关摄入。全国和地区研究显示，元素膳食暴露具有空间异质性：中国南方人群Cd暴露为北方人群的1.7–1.8倍，稻米占Cd总摄入的55.8%；Hg全国估计摄入平均为3.8 μg day
?1，华南和西南模型暴露风险较高；Pb主要来源在河北为谷物、黑龙江和宁夏为蔬菜、四川和湖南为肉类；广东和江苏稻米与鱼类对多元素危害贡献不同。总膳食研究（Total Diet Study, TDS）通过零售购买、按习俗制备、混样为代表性复合样并分析，再与食物消费数据结合，为估计慢性膳食暴露提供标准化基础。中国自1990年以来已开展六轮TDS。第六次中国TDS（2016—2019）扩展到24个省级区域和12类食物，获得288个区域食物复合样。已发表评估已建立单个元素区域变异并识别谷物、蔬菜、水产食品等主要来源，但仍缺乏多元素摄入模式及区分这些模式的元素–食物组合的联合区域比较。此外，区域食物类别比较需区分百分比贡献、绝对食物类别特异性摄入和食物复合样浓度；绝对食物类别特异性摄入指从某食物类别摄入某元素的估计每日量（μg day
?1），百分比贡献描述区域内总摄入在食物类别间的分布，绝对摄入才能比较区域间摄入大小。由于区域总摄入是百分比的分母，高贡献不一定表示高绝对摄入。德国研究中Cu浓度最高的食物不一定是贡献最大的食物组，Tarragona研究显示若干元素浓度升高而估计摄入随消费模式变化而下降。因此，百分比贡献和绝对摄入应共同解释，不能互换。研究人员分析第六次中国TDS中Pb、Cd、Cr、Hg、As、Cu和Zn汇总数据，目标为量化七元素估计摄入的区域变异，描述其区域食物类别贡献，用主成分分析（principal component analysis, PCA）和层次聚类（hierarchical clustering）识别共享区域变异方向并概括更细差异，描述与聚类相关的绝对食物类别特异性摄入，并用食物复合样浓度解释部分差异。通过整合总摄入、百分比贡献、绝对食物类别特异性摄入和食物复合样浓度，该研究提供国家均值无法给出的区域分辨多元素膳食暴露解释，为识别区域元素–食物组合和改进未来中国TDS评估的报告与解释提供实证基础。
关键技术方法概述：研究人员使用第六次中国TDS（2016—2019）汇总数据，覆盖24个省级区域；每省、自治区或直辖市作为一个调查区域，人口较少区域选3个点、人口较多区域选6个点，食物在当地购买并按区域膳食习惯制备后合并为食物类别复合样。分析纳入Pb、Cd、Cr、Hg、As、Cu和Zn，来源数据包括12类食物。关键方法包括：提取各区域总日摄入、各食物类别摄入、报告百分比贡献和食物复合样浓度，统一为μg day
?1和μg kg
?1；未检出（not detected, ND）以元素特异性检出限（limit of detection, LOD）的一半替代；计算描述性统计和变异系数（coefficient of variation, CV）；对24区域×7元素总摄入矩阵进行log
10转换和标准化后行PCA；对同一矩阵以Euclidean距离和Ward.D2法行层次聚类；计算聚类水平食物类别特异性摄入比值并作log
2转换；计算聚类水平贡献百分比均值。分析在R 4.4.2中完成。
研究结果：
3.1 区域总膳食元素摄入变异。通过描述性统计，研究人员发现24个区域七元素日摄入中位数分别为Pb 16.45、Cd 15.07、Cr 93.5、Hg 1.37、As 30.83、Cu 1.22×10
3、Zn 6.18×10
3 μg day
?1。Cd、Cr和As区域分布明显偏斜。CV最大为Cr（95.9%；32.0–588.9 μg day
?1），其次为As（73.7%；12.33–137.19 μg day
?1）和Cd（73.0%；5.46–63.05 μg day
?1），Hg为62.4%，Pb为58.8%，Cu和Zn最低，分别为23.7%和24.0%。最高摄入区域因元素而异：Pb最高在河北（47.00 μg day
?1），Cd在湖南（63.05 μg day
?1），Cr在河南（588.9 μg day
?1），Hg和As均在福建（3.10和137.19 μg day
?1），Cu和Zn均在山西（2.03×10
3和9.36×10
3 μg day
?1）。
3.2 区域食物类别对膳食元素摄入的贡献。通过提取报告百分比贡献，研究人员发现谷物在24个区域中的18个区域对Cd摄入贡献最大，在17个区域对Pb贡献最大；谷物对Cd和Pb的中位贡献分别为54.2%和37.8%，蔬菜分别为21.5%和24.6%。若干区域例外：贵州蔬菜占Cd摄入71.4%、Pb摄入75.2%；内蒙古其他食物占Cd摄入45.9%；辽宁豆类占33.4%；广东水和饮料为Pb最大贡献者，占42.5%。Hg和As主要贡献食物组的区域差异更明显：谷物在13个区域对Hg贡献最大，水产食品在8个区域最大，中位贡献分别为38.4%和28.2%；广东水产食品占Hg摄入84.5%，宁夏谷物占84.0%，陕西蔬菜占69.2%，内蒙古水和饮料占43.9%。对于As，蔬菜和谷物各在10个区域为最大贡献者，水产食品在4个区域最大；蔬菜、谷物和水产食品的中位贡献分别为39.4%、37.7%和17.0%；湖北蔬菜占As摄入81.6%，广东水产食品占76.1%。对于其他三元素，谷物在所有24个区域对Cu、23个区域对Zn、16个区域对Cr贡献最大；谷物对Cu、Zn和Cr的中位贡献分别为52.4%、44.4%和39.0%；Cr贡献在食物组间变异更大，蔬菜、动物性食物、豆类或其他食物在若干区域贡献最大。
3.3 多元素膳食摄入的区域模式。通过PCA，研究人员发现PC1、PC2和PC3分别解释总方差的40.4%、24.6%和15.6%，累计80.7%。七元素在PC1均为正载荷，最大为Zn（0.488）、Cd（0.468）、Cu（0.429）和Cr（0.413），PC1代表七元素共享的正区域梯度。PC2对Hg（0.657）和As（0.411）为正载荷，对Pb（?0.448）、Cr（?0.298）和Cu（?0.227）为负载荷，表明高Hg–As区域与高Pb–Cr区域形成对比。PC3进一步区分山西较高Cu和Zn摄入。Ward.D2层次聚类将24个区域分为四类：C1仅山西；C2为河南、江西、江苏、浙江、山东、广西、湖南、贵州；C3为河北、陕西、内蒙古、甘肃；C4为黑龙江、辽宁、北京、吉林、宁夏、青海、上海、福建、湖北、四川、广东。基于log
10转换总日摄入的聚类平均标准化得分为：C1中Cu和Zn为正，其他五元素为负；C2中Pb、Cd、Cr、As、Cu、Zn为正，Hg接近零；C3中Pb为正，其他六元素为负；C4中Hg和As为正，Cd接近零，Pb、Cr、Cu、Zn为负。
3.4 聚类间食物类别特异性摄入差异。通过食物类别特异性摄入比值，研究人员发现C1（山西）以谷物来源Cu和Zn为主，分别为24区域均值的2.33和2.19倍，肉类来源Zn亦升高至1.36倍。C2中谷物和蔬菜合计占Pb摄入71.4%、Cd 85.9%、Cr 72.2%、As 79.4%；最大相对食物类别特异性摄入为谷物来源Cr 1.88、蔬菜来源Pb和Cr均为1.80、谷物来源Cd 1.77、肉类来源Cu 1.62、谷物来源As 1.47；谷物仍是Cu（52.9%）和Zn（44.6%）最大贡献者，蔬菜、豆类和肉类拓宽元素–食物模式。C3仅Pb为正得分；谷物占Pb摄入59.7%，谷物来源Pb为24区域均值的1.89倍；水和饮料贡献14.1%，相应摄入为1.46倍；蔬菜贡献13.9%但相应食物类别特异性摄入低于24区域均值，比值为0.64。C4中谷物和水产食品分别占Hg摄入42.0%和40.2%，相应食物类别特异性摄入为24区域均值的1.36和1.60倍；蔬菜、水产食品和谷物分别占As摄入36.7%、29.0%和28.9%，蔬菜和水产食品来源As摄入为均值1.29和1.68倍，而谷物来源As低于均值，比值为0.83。总体上，C1—C3中谷物主导升高的Cu、Zn、Pb、Cd和Cr摄入，C4中水产食品对Hg和As模式居核心地位。
讨论部分总结：区域变异对Cr、As和Cd大于Cu和Zn，其他TDS也报告区域和调查期之间元素摄入及食物类别贡献差异；Tarragona研究显示食物消费变化时元素浓度和估计摄入可呈不同方向变化。谷物对Cu和Zn贡献一致，并常是Cd、Pb和Cr主要贡献者；Hg和As主要贡献者在谷物、水产食品和蔬菜间变化。德国TDS也发现谷物和谷物制品是Cu主要贡献者，但Cu浓度最高食物在其他类别；Hg最高浓度见于鱼和海鲜，Cd和Pb分布更广。中国TDS周期中元素–食物关联反复出现：谷物和蔬菜是Cd主要贡献者，江西、浙江和广西谷物为主；河北谷物为Pb主要贡献者，与C3中谷物来源Pb升高一致。Hg、As和Cr形态对解释很重要；中国水产食品研究显示有机As尤其砷甜菜碱可占很大总As比例，德国TDS显示总As和无机As暴露估计不同，因此当前总Hg、总As和总Cr结果不能解释为甲基汞、无机As或Cr暴露。PCA识别七元素共享正成分，Zn、Cd、Cu、Cr载荷最大；四聚类总结区域模式。C1仅山西，谷物来源Cu和Zn高。C2多元素模式与多个食物类别相关：谷物和蔬菜对应Pb、Cd、Cr，谷物、豆类、蔬菜和肉类对应Cu、Zn；江西、浙江、广西均属C2，与早期中国TDS谷物为Cd主要贡献一致。C3仅Pb正得分；谷物来源Pb摄入和谷物复合样浓度相对升高几乎相同（1.89和1.88），表明较高谷物浓度是C3对比的主要贡献；水和饮料Pb摄入也升高至1.46倍，而浓度比接近1，说明摄入对比不能仅由复合样浓度解释；河北谷物占主导与早期中国TDS一致。C4中Hg和As为正得分，Hg得分更大；水产食品和谷物来源Hg摄入均高于24区域均值；植物性食物对总Hg贡献在中国已有报道，而德国TDS和葡萄牙甲基汞估计中鱼和海鲜更突出，差异可能反映食物消费、食物分类和评估的Hg形态。As模式不同于Hg：水产食品和蔬菜来源As摄入升高，谷物来源As低于均值。食物类别特异性摄入和食物复合样浓度比在部分元素–食物组合一致，部分不一致；C2谷物来源Cr摄入和浓度均升高（1.88和1.69），C1肉类来源Zn摄入升高但复合样浓度较低（1.36对0.83），C3水和饮料Pb对比无相应浓度增加。因此，食物类别特异性摄入升高不一定伴随食物复合样浓度升高。贡献百分比和绝对摄入描述互补方面：蔬菜占C3 Pb摄入13.9%，但蔬菜来源Pb摄入仅为24区域均值的64%；贡献百分比描述聚类内膳食组成，摄入比识别特定元素–食物组合是否跨区域升高；绝对食物类别特异性摄入反映元素浓度和食物消费，百分比贡献描述聚类内总摄入组成。意义在于，一致TDS设计可直接比较24个区域七元素膳食暴露，整合总摄入、百分比贡献和绝对食物类别特异性摄入可识别国家均值掩盖的区域元素–食物组合；未来中国TDS报告应同时呈现这三项指标，更细的食物分类尤其谷物和水产食品可改善主要食物贡献者识别。局限包括：聚合复合样不能解析个体食物、品牌、产地或类别内组成；缺乏独立区域消费数据，无法正式分离消费和浓度效应；横断面设计支持区域比较但不支持因果归因；四聚类解总结当前调查周期，C1代表山西，后续中国TDS周期可评估其时间可重复性。
研究结论翻译：估计膳食摄入的区域变异对Cr、As和Cd大于对Cu和Zn。谷物是Cu和Zn的一致贡献者，并常是Cd、Pb和Cr的主要贡献者，而Hg和As的主要贡献者在区域间变化更大。因此，仅国家均值不能捕捉摄入量大小或食物类别组成上的区域异质性。PCA解析出一个广泛多元素梯度和元素特异性对比，这些对比由山西特异性Cu–Zn聚类、一个广泛多元素聚类、一个Pb导向聚类和一个Hg导向聚类概括。同时报告百分比贡献和绝对食物类别特异性摄入可区分膳食组成与区域摄入量大小，而食物复合样浓度有助于解释这些模式下的元素–食物组合。这些指标识别了区分中国多元素膳食暴露区域模式的元素–食物组合。
