热活化条件下氡在天然与合成沸石上的吸附行为

《Journal of Environmental Chemical Engineering》:Adsorption Behavior of Thoron (220Rn) on Natural and Synthetic Zeolites under Thermal Activation

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年09月30日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.5

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   •热活化将沸石13X的氡-220(thoron)吸附效率从73%提高到92%。•沸石13X表现出最高的吸附系数(11.88 ± 1.14 m3 kg?1)。•α能谱法和γ能谱法一致识别出氡-220的吸附趋势。•热活化增强了所有研究沸石的氡-220吸附。•热活化沸石13X是被动

  
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    热活化将沸石13X的氡-220(thoron)吸附效率从73%提高到92%。
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    沸石13X表现出最高的吸附系数(11.88 ± 1.14 m3 kg?1)。
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    α能谱法和γ能谱法一致识别出氡-220的吸附趋势。
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    热活化增强了所有研究沸石的氡-220吸附。
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    热活化沸石13X是被动氡-220缓解的有前景的吸附剂。

引言

氡-220(22?Rn)是一种自然界中存在的放射性惰性气体,在232Th衰变系列中产生,并贡献于人类的辐射暴露,特别是在含有含钍土壤和建筑材料的室内环境中[23]。虽然氡-220的半衰期仅为55.6秒,远短于氡-222,但其衰变产物,特别是212Pb和212Bi,可以附着在空气中悬浮的气溶胶上,并在吸入后沉积于呼吸道中[21]。其随后进行α衰变产生的衰变产物会贡献于支气管组织所接收的辐射剂量,并可能增加长期暴露后患肺癌的风险。由于其短半衰期,氡-220浓度表现出强烈的空间变异性,并且可能从排放源起在非常短的距离内发生显著变化,这使得局部缓解策略对于减少室内暴露尤为重要。
尽管基于吸附的放射性气体缓解方法引起了越来越多的关注,但氡-220吸附的实验研究仍然具有挑战性,因为放射性衰变、气体扩散和吸附过程都在极短的时间尺度上同时进行。此外,吸附行为还受到湿度、孔道可及性、气流条件和暴露几何结构等环境和实验参数的强烈影响[16],[8]。因此,氡-222观察到的吸附特性不能直接外推到氡-220,需要在受控实验室条件下进行专门的氡-220特异性研究。
沸石因其微孔晶体结构、高内表面积、离子交换能力和热稳定性而被视为惰性气体吸附的有前景的吸附材料[14],[17]。其性能与孔道结构和水分含量密切相关,因为水分子可以占据活性吸附位点并阻碍气体扩散。因此,通常采用热活化来去除吸附的水分并改善孔道可及性,从而增强吸附效率[19]。
除了热活化外,离子交换也被探索用于改善沸石材料的吸附性能。特别是,银交换沸石已在常温下表现出增强的放射性惰性气体吸附能力。Heinitz等人[10]报道了Ag-ETS-10和Ag-ZSM-5对氡-222的高吸附,而Senila等人[20]展示了使用银交换斜发沸石改善氡-222去除的效果。这些发现表明,银交换可以进一步增强惰性气体吸附,是改善沸石吸附剂性能的有前景的策略。然而,本研究专注于未改性的沸石,以评估骨架类型和热活化对氡-220吸附的影响。
虽然以前的研究表明沸石能够吸附氡-222(222Rn),吸附效率强烈依赖于沸石类型、孔道结构和处理条件[10],[20],[7],但氡-220吸附的研究仍然很有限,留下了对沸石与氡-220相互作用以及热处理对吸附性能影响的理解空白[2]。特别是,在相同暴露和活化条件下获得的不同沸石骨架的对比性氡-220特异性数据仍然有限。此外,将原位α能谱法对室活度降低与离位γ能谱法对保留212Pb活度的联合评估尚未系统应用于比较未经处理和热活化的天然及合成沸石。本研究通过提供互补的氡-220吸附测量和材料特异性吸附参数来填补这一空白。
在这项研究中,使用三种具有不同结构骨架和来源的沸石材料研究了氡-220吸附:天然斜发沸石和合成沸石4A和13X。实验在专用氡-220暴露室中在受控实验室条件下进行。吸附性能通过基于原位α能谱法(检测暴露期间的21?Po)和离位γ能谱法(测量暴露后保留的212Pb活度)的联合分析方法进行评价。此外,进行了扫描电子显微镜(SEM)分析,以调查热活化引起的形态变化并支持吸附行为的解释。
本研究的目的是:(i)比较不同沸石材料在相同暴露条件下的氡-220吸附性能;(ii)评估热活化对吸附效率的影响;(iii)验证使用互补的α和γ能谱技术进行吸附评估;(iv)提供氡-220特异性吸附参数,以支持未来开发基于沸石的被动室内氡-220监测和缓解系统。

章节片段

材料与方法

氡-220吸附在受控实验室条件下进行评估,包括样品制备、热活化、专用室中的氡-220暴露、暴露期间的α能谱监测、暴露后的γ能谱分析和选定样品的SEM表征。

结果与讨论

结果首先通过建立测量系统的背景和基线响应来呈现,然后评估沸石暴露期间氡-220的吸附。随后使用室活度降低、保留212Pb活度、吸附效率和吸附系数来讨论吸附性能。最后,使用SEM观察和与文献的比较来支持对研究的沸石吸附行为的解释。

结论

本研究系统地评估了天然斜发沸石和合成沸石4A和13X在未经处理和热活化条件下的氡-220吸附性能,使用了互补的α和γ能谱技术。
结果表明:(i)氡-220吸附强烈依赖于沸石骨架和热活化,热活化沸石13X表现出最高的吸附效率、保留子体活度和吸附系数。

资金

本研究未从公共、商业或非营利部门的任何资金来源获得任何专门资助。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。

致谢

本工作是两个项目的一部分:(i)那不勒斯费迪南德二世大学大学研究资助计划(FRA 2022)的ZEBRA项目;(ii)国家科学委员会5(CSN5)-国家核物理研究所(INFN)的MOZART项目。
M. Javed|C. Imparato|G. La Verde|C. Sabbarese|S. Manenti|F. Broggi|F. Groppi|M. Colucci|V. Giannelli|M. Pugliese|F. Ambrosino
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