基于Syagrus romanzoffiana棕榈废弃物与短剑麻纤维的混合生物复合材料吸水行为研究：人工神经网络（ANN）、响应面法（RSM）优化及Fick扩散模型的应用

《Journal of Natural Fibers》：Water-Absorption Behavior of Hybrid Biocomposites Based on Syagrus romanzoffiana Palm Waste and Short Sisal Fibers: Application of ANN, RSM Optimization, and Fick’s Diffusion Model

　　

摘要专业翻译 本研究聚焦于农业废弃物的再利用，以推动可持续生产方法的发展。研究人员探讨了以环氧树脂（epoxy，E）为基体、以源自Syagrus romanzoffiana棕榈废弃物（SrPW）制备的生物炭及龙舌兰（Agave sisalana）纤维（AsF）为增强材料的混合生物复合材料的吸水行为。研究的主要目标是评估不同AsF含量（10%、15%、20%及30%）如何影响含有固定2%生物炭的混合生物复合材料的动态行为。研究人员采用响应面法（response surface methodology，RSM）及经遗传算法（genetic algorithm，GA）优化的人工神经网络（artificial neural network，ANN），用以评估与模拟吸水特性。与RSM相比，ANN方法展现出更优异的准确性与稳健性，模型预测值与实验结果之间的相关系数（R2）在训练阶段为0.9999、测试阶段为0.9702、验证阶段为0.9970。该预测方法可最大限度地减少大量实验测试的需求，从而节省时间与资源。最终制备的绿色复合材料以环氧树脂、棕榈废弃物及剑麻为基材，为潜在的可持续应用提供了环境友好的替代方案。

论文解读文章

一、研究背景与意义

植物纤维增强环氧树脂（epoxy，E）及聚酯聚合物因其可生物降解性、可再生性和低碳足迹等环境与健康优势，正逐步替代合成纤维而受到广泛关注。然而，此类材料的广泛应用需要对环境湿度如何影响其力学性能的逐步退化进行精确评估。植物纤维固有的吸湿性及其与聚合物基体的相容性差是主要挑战，通常需要表面处理以维持复合材料性能。水分在复合材料中的扩散会导致材料性能老化，且不同聚合物在环境变量或内在不稳定性作用下表现出不同的老化行为。

在此背景下，农业废弃物的高值化利用成为可持续材料发展的重要方向。在北非地区，Syagrus romanzoffiana（Sr）棕榈植物的养护产生大量农业废弃物，其中叶轴（SrPW）资源丰富但利用不足，修剪废弃物常被丢弃或焚烧。本研究首次将Sr棕榈废弃物制备的生物炭与短剑麻纤维（Agave sisalana fiber，AsF）协同引入环氧树脂基体，开发新型混合生物复合材料。生物炭的使用可改善纤维-基体界面相互作用、限制吸水率，并为农业残留物赋予附加值，符合循环经济理念。

已有研究表明，吸水率是影响天然纤维生物复合材料长期耐久性和力学性能的关键因素。尽管已有研究采用人工神经网络（artificial neural network，ANN）和响应面法（response surface methodology，RSM）对天然纤维增强生物复合材料的吸水行为进行建模与优化，但针对Sr棕榈废弃物生物炭与剑麻纤维协同增强体系的系统研究尚属空白。本研究旨在确定并优化影响新型混合生物复合材料吸水率的SrPWB比例和浸泡时间，并首次将ANN与RSM数值建模结合遗传算法（genetic algorithm，GA）进行多目标优化。

二、主要技术方法

研究人员采用接触成型法制备了300×300 mm、厚度6 mm的层合板，设置四种剑麻纤维含量（10%、15%、20%、30%）并固定添加2%生物炭。生物炭由Sr棕榈废弃物在500°C、氮气氛围下热解制备。吸水率测试按照ASTM D1037-99标准进行，样品在蒸馏水中浸泡共计504小时至完全饱和。研究人员采用Fick扩散模型分析吸水动力学，应用响应面法（RSM）结合中心复合设计（central composite design，CCD）建立二次多项式预测模型，并利用MATLAB R2016a Neural Fitting Tool构建三层多层感知器人工神经网络（ANN）模型，采用Levenberg-Marquardt算法训练，数据集按70%训练、15%测试、15%验证划分。此外，采用遗传算法（GA）对ANN模型进行优化，并与RSM的期望函数（desirability function，DF）优化结果进行对比。

三、研究结果

吸水率（WA）与Fick扩散行为

实验结果表明，所有层合板的吸水动力学曲线均呈现纯Fick扩散特征，即初始线性吸收阶段后进入饱和平台期，约432小时后达到稳定饱和平衡。最大饱和吸水量（M_m）随剑麻纤维含量增加而升高：10%AsF含量时约为1.35%，30%AsF含量时接近2.01%。通过幂律方程Mt/M_m = ktⁿ计算扩散指数n，四种配比（10%、15%、20%、30%）对应的n值分别为0.48、0.49、0.51和0.52，与理论值n=0.5高度吻合，定量证实了纯Fick扩散机制。理论Fick定律模型与实验动力学曲线的拟合优度R2>0.985。吸水率的增加归因于剑麻纤维中丰富的羟基（?OH）基团增强了极性亲水区域，促进了水分在疏水性环氧基体中的保留。

人工神经网络（ANN）建模

研究人员构建了包含输入层（2个神经元，对应纤维含量和浸泡时间）、隐藏层（8个神经元）和输出层（1个神经元，对应吸水率）的三层多层感知器ANN模型。采用Levenberg-Marquardt算法（LMA）训练，通过早停正则化协议防止过拟合。训练过程仅2个epoch即收敛，验证性能MSE为0.0037928。误差直方图显示残差集中在零误差线附近，表明网络在训练、验证和测试阶段均实现了高精度学习。ANN预测值与实验结果的对比显示：训练阶段R2=0.9999，验证阶段R2=0.9970，测试阶段R2=0.9702，总体R2=0.9857，数据点紧密分布于等值线附近，表明模型具有出色的预测能力。

基于方差分析（ANOVA）的RSM统计建模

研究人员采用Design-Expert软件建立二次多项式回归模型，通过方差分析（analysis of variance，ANOVA）评估纤维含量和浸泡时间对吸水率的影响。模型F值为214.26，p<0.0001，表明模型高度显著。纤维含量的线性效应（A）、浸泡时间的线性效应（B）、两者的交互作用（AB）以及二次效应（A2和B2）均为显著影响因素。模型整体R2=97.63%，调整后R2=97.17%，预测R2=96.50%，均满足精度要求。诊断图分析确认了模型的有效性：预测值与实验值高度相关，残差呈正态分布且随机分散，无系统偏差。二维等高线图和三维响应面图显示，吸水率随纤维含量和浸泡时间增加而系统升高，三维响应面的凹形特征表明两参数间存在显著非线性交互作用。

RSM与ANN模型的比较评估

对比实验数据与RSM和ANN模型的预测值，两种方法均与观测结果吻合良好，但ANN模型展现出更高的预测精度和更小的误差幅度。残差分析显示，ANN残差更接近零参考线，分布更紧凑、误差范围更窄；而RSM模型偏差更为明显，出现极端值，反映了多项式方法在捕捉高度非线性行为方面的局限性。两种模型的RMSE值均低于4 wt.%，但ANN在建模SrPWB/AsF环氧生物复合材料吸水动力学方面具有更优的准确性和泛化能力。

基于RSM期望函数（DF）的优化

以最小化吸水率为优化目标，采用期望函数（desirability function，DF）确定最优参数组合。在浸泡时间4至504小时、纤维含量10%至30%的范围内，最优配方为27%纤维含量、404小时浸泡时间，期望值达到1，预测最大吸水率为2.03%。

基于ANN-GA混合方法的优化

研究人员采用遗传算法（GA）引导高预测性能的ANN元模型进行全局寻优。GA超参数设置为：种群规模100，交叉率0.75，变异率0.01，采用轮盘赌选择、启发式交叉和均匀变异算子，迭代100次。优化结果显示：30%AsF含量、420小时浸泡时间条件下，模型收敛至最大吸水率2.02%。

多准则优化结果对比

ANN/GA与RSM/DF两种优化方法的结果与实验数据对比显示，两者均与实验室观测值高度一致。ANN/GA方法在420小时、30%AsF条件下获得2.02%的吸水率，与实验结果偏差仅0.5%，表明ANN/GA算法是优化该生物复合材料配方更可靠的模型。

四、讨论与结论

本研究表明，所有层合板的动力学曲线均呈现严格Fick扩散行为，约432小时浸泡后达到稳定饱和平台；最大饱和吸水量（M_m）随增强比例增加从1.34%线性升高至1.99%，这归因于剑麻纤维的高亲水性和丰富羟基（?OH）基团。方差分析（ANOVA）确认浸泡时间和纤维百分比均为统计显著因素。ANN模型在预测精度上优于RSM回归分析，训练、验证和测试阶段的R2分别达到0.9999、0.9970和0.9702，最小均方误差为0.0211，训练仅2个epoch即收敛。多准则优化方面，RSM期望函数和遗传算法分别确定了最优配方（27%AsF、404小时和30%AsF、420小时），证明计算工具的集成可显著减少大量、劳动密集且资源消耗大的实验室测试需求。

ANN模型在捕捉生态材料复杂非线性行为方面展现出优于RSM的预测能力。该计算方法能够精确估算SrPWB/AsF环氧生物复合材料的吸水动力学，从而减少对劳动密集且成本高昂的实验程序的需求。尽管该材料在环保部件方面具有应用前景，但面向汽车或结构应用的成熟度仍有待未来力学、热学和循环耐久性表征的验证。研究结果证实，神经网络是工业决策的宝贵工具，可为设计人员提供快速优化方案，显著降低开发成本，促进耐久、环境可持续生物复合材料的更广泛采用。