《Computational Materials Science》：Efficient thermal and mechanical property prediction of highly filled bimodal particle-reinforced polymer composites using a modified embedded-element method and machine learning
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•改进的嵌入式单元方法避免了高填充双峰粒径复合材料的高填充比要求。•局部电导率修正将基准测试差异限制在3%以下。•填料占比主导材料性能；双峰堆积提高了可达到的填充量。•目标特定的高斯过程回归和人工神经网络模型实现了快速多性能筛选。引言高填充颗粒增强聚合物复合材料在热管理和电子
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改进的嵌入式单元方法避免了高填充双峰粒径复合材料的高填充比要求。
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局部电导率修正将基准测试差异限制在3%以下。
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填料占比主导材料性能；双峰堆积提高了可达到的填充量。
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目标特定的高斯过程回归和人工神经网络模型实现了快速多性能筛选。
引言
高填充颗粒增强聚合物复合材料在热管理和电子封装应用中受到越来越多的关注，因为其导热系数、刚度和热膨胀系数可通过填料选择和微观结构设计进行调控[1], [2], [3]。在这些应用中，增强的散热需求需要与机械可靠性和热力学相容性相平衡，其中合适的弹性模量和热膨胀系数是缓解由材料不匹配引起的变形和热应力的必要条件[4], [5]。与单尺寸颗粒体系相比，包含大小颗粒的双峰颗粒分布为优化填料堆积和调控有效热学及力学性能提供了额外的灵活性[6], [7]。
尽管双峰颗粒体系为复合材料设计提供了额外的灵活性，但建立颗粒成分与有效性能之间的定量关系仍然具有挑战性。填料占比、粒径组成和组分性能之间的耦合作用需要在广泛的参数空间中进行大量研究，而实验方法往往受限于难以独立控制各个设计变量。因此，能够有效建立颗粒设计参数与有效性能之间定量关系的建模方法对于高填充复合材料至关重要。解析模型和半经验模型已被广泛用于估算颗粒填充复合材料的有效导热系数[8], [9]。细观力学方法也被开发用于描述弹性性能和热膨胀系数行为[10], [11], [12]。然而，这些模型通常依赖于理想化的颗粒分布、简化的相互作用假设或经过实验标定的参数。在高填料含量下，由于颗粒拥挤和增强的颗粒相互作用，其精度可能会下降[13], [14]。对于双峰体系，这些局限性变得更加显著，因为粒径组成可以改变堆积结构和有效性能[6], [7]。最近的研究引入了更明确的热力学相互作用；例如，Peng等人开发了一种球形颗粒增强环氧复合材料的热膨胀系数模型，并通过有限元模拟和实验结果进行了验证[15]。然而，现有的解析模型在同时预测宽范围内填料占比、粒径组成和组分性能对比下的多种有效性能方面仍然有限，特别是对于双峰复合材料。
微观结构分辨的有限元分析为建立复合材料中颗粒设计参数与有效性能之间的定量关系提供了一种灵活的方法。与解析模型相比，有限元模拟可以明确考虑颗粒分布、形态和组分性能，从而实现更准确的热学和力学响应评估。以往的研究已利用有限元方法研究了颗粒特性、空间分布和界面相互作用对复合材料有效性能的影响[16], [17], [18], [19], [20], [21]。基于代表性体积元的有限元方法进一步实现了对颗粒复合材料微观结构-性能关系的定量分析[14], [22]。然而，传统有限元模型通常需要在颗粒和基体区域之间采用协调网格。对于高填充双峰复合材料，减小的颗粒间距和复杂的颗粒排列显著增加了界面重建和局部网格细化的难度，导致计算成本高，限制了大规模参数研究的开展[6], [7]。当探索涉及填料占比、粒径组成和组分性能组合的广泛设计空间时，这一局限性尤为关键。
嵌入式单元方法通过允许不同材料区域独立离散化而无需完全协调网格，为建模复杂颗粒填充复合材料提供了一种替代策略。这些方法可以简化基于微观结构的有限元模拟的复杂性[23]。然而，仍然需要高效的计算框架来研究颗粒设计参数对高填充双峰复合材料有效性能的影响，特别是对于大规模参数研究。与此同时，机器学习代理模型作为一种高效的工具，已被用于基于数值模拟数据库加速有效性能预测[24], [25], [26], [27]。通过建立颗粒设计参数与模拟输出之间的关系，机器学习模型可以降低与大量参数探索相关的计算成本[28], [29]。然而，机器学习模型的可靠性强烈依赖于训练数据库的质量和多样性，这对于高填充双峰复合材料仍然具有挑战性，因为传统有限元模拟的计算成本高昂。
在本工作中，开发了一种改进的嵌入式单元有限元框架，用于高效模拟高填充双峰复合材料。所提出的方法避免了颗粒与基体之间复杂的协调网格，同时提高了高填充颗粒体系有效热性能预测的精度。建立了全面的有限元数据库，以研究填料占比、粒径组成和组分性能对导热系数、弹性模量和热膨胀系数的影响。进一步开发了机器学习代理模型，以在所研究的参数空间内预测有效性能并促进快速配方筛选。所提出的数值-数据驱动框架为设计具有平衡热学和热力学性能的高填充双峰复合材料提供了一种高效的方法。
章节摘要
方法
本节描述了随机双峰颗粒结构的生成方法、用于获取有效性能的改进嵌入式单元有限元公式，以及机器学习代理模型的构建与评估。分析仅限于球形颗粒、线性组分行为、理想颗粒-基体结合以及表1中列出的材料性能范围。
改进嵌入式单元方法的基准对比
如图8所示，采用四种简化的基准配置来评估改进的嵌入式单元预测与传统协调网格有限元解之间的一致性。模型(a)包含间距小于一倍单元长度的密集排列颗粒，模型(b)代表随机颗粒排列，模型(c)和(d)考察高填料体积分数。分别使用氧化铝和环氧作为填料和基体，组分性能列于表1。
结论
开发了一种集成的数值-数据框架，用于高效预测高填充双峰复合材料的导热系数、弹性模量和热膨胀系数。该框架将改进的嵌入式单元有限元模拟与机器学习代理模型相结合，能够在广泛的设计空间内实现快速性能评估和配方筛选。主要结论如下：
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改进的嵌入式单元有限元公式消除了颗粒-基体协调网格的需求，并实现了自动化批量处理
作者贡献声明
刘强：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿，方法论，资助获取。周一丁：撰写——初稿，验证。王志强：撰写——审阅与编辑，数据整理。吴智翰：撰写——审阅与编辑，调查。段可：撰写——审阅与编辑，数据整理。张伟健：验证。何永禄：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿。
利益冲突声明
作者声明不存在已知的可能影响本文报告工作的竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金委员会（项目编号12272174，No.52303116）、国家重点研发计划（2021YFF0501800）、双创团队基金（JSSCTD202206）、湖南省自然科学基金（2026JJ40050）以及航天结构与材料重点实验室基金（MCAS-I-0125K011）的支持。
刘强|周一丁|王志强|吴智翰|段可|张伟健|何永禄
