基于ANN–PSO多目标优化的DBD冷等离子体增强竹芋淀粉功能与结构特性研究

《Frontiers in Sustainable Food Systems》：Enhancing the functional and structural properties of arrowroot starch through DBD cold plasma treatment: an ANN–PSO modeling approach

　　

竹芋淀粉（arrowroot starch）在食品、制药和可生物降解包装应用中具有较大潜力；然而，天然淀粉功能有限限制了其工业利用。尽管已有报道冷等离子体处理可改善竹芋淀粉的理化性质，但整合工艺优化与智能预测建模的研究仍较少。因此，本研究旨在通过介质阻挡放电（DBD）冷等离子体处理增强竹芋淀粉的功能特性，并采用混合人工神经网络–粒子群优化（ANN–PSO）方法优化工艺条件。同时评价处理对理化、热学、结构和技术功能特性的影响。竹芋淀粉在DBD不同电压（15–25 kV）、DBD暴露时间（2–10 min）和水浴温度（70–90 °C）下处理。建立ANN模型预测溶胀力（swelling power）和溶解度（solubility），采用PSO进行多目标优化。冷等离子体处理通过提高结晶度、水与油吸收能力和热稳定性，同时降低pH和浊度，显著改变淀粉特性。优化ANN结构（3-16-8-2）在训练和测试数据集显示优异预测性能，R²为0.93–0.98。溶解度和溶胀力的训练与测试R²分别为0.966、0.926、0.982和0.960。多目标ANN–PSO优化确定最佳工艺条件：在19.99 kV、2 min和90 °C下最大化溶解度（49.94%），或在15 kV、10 min和90 °C下最大化溶胀力（33.05 g/g），实验验证预测误差低于2%。研究结果表明，DBD冷等离子体是调控竹芋淀粉功能特性的有效绿色改性技术，而ANN–PSO框架为工艺优化提供稳健工具。该集成方法为开发用于先进食品和工业应用的定制淀粉配料提供可持续路径。

研究背景与问题：竹芋（Maranta arundinacea）是热带地区，尤其印度喀拉拉邦、泰米尔纳德邦、卡纳塔克邦的淀粉根茎作物，生产有限，利用多限于小众市场。竹芋淀粉质地细腻、风味中性，适合可食用包装、水果涂膜、稳定剂、增稠剂、婴儿配方等。但天然淀粉耐热剪切差、易回生、糊透明度高，限制工业应用。已有HCl水解、autoclaving冷却、超声、pin-to-plate冷等离子体等改性可提升溶胀力、溶解度、水/油结合能力、结晶度并降低pH和浊度。冷等离子体为非热绿色技术，可改变淀粉颗粒表面与功能而不破坏分子完整性；相比热处理、化学和酶法有优势。然而，此前竹芋淀粉冷等离子体改性虽有功能变化，但优化未见报道。RSM等统计优化对复杂非线性关系预测有限，ANN和PSO适合复杂优化。因此研究人员以DBD冷等离子体改性竹芋淀粉，以提高溶胀力和溶解度为目标，采用ANN–PSO优化，并评价理化、热、结构和技术功能特性，旨在扩展食品工业应用。

研究人员开展的研究与结论意义：研究人员用DBD大气压冷等离子体在不同电压、时间和水浴温度下处理竹芋淀粉，建立ANN预测溶解度与溶胀力，用PSO多目标优化，并进行实验验证。结果表明，冷等离子体显著改变理化、结构、热学和技术功能特性，ANN–PSO可准确预测并给出最优条件，预测误差低于2%。意义：DBD冷等离子体是有效的绿色改性技术，ANN–PSO为定制淀粉功能提供稳健优化工具，可促进竹芋淀粉在食品、包装和制药中的应用。

关键技术方法：所用淀粉由Dornish Starch and Additives Pvt. Ltd.提供；分析试剂为ACS级。采用Zeonics Systech设计的大气压DBD冷等离子体系统（型号Z/45/19），处理电压15、20、25 kV，时间2、6、10 min；水浴温度70、80、90 °C；采用3³全因子设计，每处理重复三次。表征包括理化、SEM、XRD、DSC及技术功能测定。以电压、时间、温度为输入，以溶解度、溶胀力为输出，建立前馈反向传播ANN，采用ReLU和Adam优化器，数据经bootstrapping从27扩至100，按75:25划分训练与测试，最优拓扑3-16-8-2；再用PSO进行多目标优化，粒子数50、迭代50、权重0.1–0.9，并进行实验验证。

研究结果：

3.1 Physicochemical properties（理化性质）
3.1.1 Proximate analysis：通过AOAC方法测定，水分11.99±1.30%，总固形物88.01±1.31%，灰分0.19±0.13%，粗脂肪1.3±0.19%，粗蛋白0.68±0.02%，碳水85.59±0.06%，纤维0.25%。结论：水分低于15%利于贮藏，低灰分、低蛋白和低脂肪指示纯度，高碳水适合淀粉原料。
3.1.2 Amylose content：比色法测定直链淀粉含量。PARS为25.88%，CPTARS为19.36–27.98%。2和6 min处理降低，10 min处理增加。结论：等离子体活性物种导致解聚、氧化和糖苷键断裂。
3.1.3 Powder flow properties：密度法。BD和TD随电压和时间下降，CP-25-10最大降22.65%和17.12%；HR从1.337升至1.438，CI从25.23升至30.43%。结论：蚀刻增加摩擦，流动性变差，可能影响包装与制药填充。
3.1.4 pH and colour characteristics：pH计和色度计。pH随处理降低，CP-25-10最大降6.48%至7.07；L*由96.77升至98.77，b*由3.32降至3.12。结论：ROS/RNS生成酸性基团，氧化、解聚和美拉德反应改变颜色。
3.1.5 Morphology：SEM观察。PARS呈球形、表面粗糙并有小孔；处理颗粒出现压痕、蚀刻、凹坑和空腔。结论：表面蚀刻增强水合与分子间亲和。
3.1.6 X-ray diffraction (XRD)：XRD分析。保持A型晶型，2θ为15°、17°、23°。相对结晶度由11.20%升至CP-25-6的61.99%，CP-25-10降至48.05%。结论：短支链排列和交联提高结晶度，高剂量解聚降低结晶度。
3.1.7 Thermal properties by DSC：DSC分析，仅CP-25-10。T_o、T_p、T_c、ΔH分别为79.8、108.6、123.9 °C、186.7 J/g；PARS为53.6、96.9、113.6 °C、249 J/g；T_c–T_o由60降至44.1 °C。结论：糊化所需能量降低，多孔结构增强水合，热稳定性改善。

3.2 Techno-functional properties（技术功能特性）
3.2.1 Turbidity：分光光度法。浊度由29.53降至26.46%（CP-25-10）。结论：分子改性、解聚、表面蚀刻或减少直/支链淀粉浸出，提高分散澄清度，与溶胀力和溶解度相关。
3.2.2 Water uptake potential and oil uptake potential：离心法。WUP最大增46.76%（CP-25-10），OUP最大增32.14%（CP-25-10，从1.12至1.48 g/g）。结论：表面改性、交联、蚀刻增加表面积和孔隙，增强水/油结合。
3.2.3 Freeze–thaw stability：冻融循环。第一循环非单调，CP-25-6为68.73%高于对照66.85%；第二循环由4.15%降至0.04%，第三由1.54%降至0.13%。结论：处理后回生倾向降低，凝胶稳定性提高。

3.3 ANN–PSO algorithm optimization
3.3.1 ANN modeling：以电压、时间、温度为输入，溶解度和溶胀力为输出。最优3-16-8-2，ReLU、Adam，200 epochs，学习率0.01，75:25。R²：溶解度训练/测试0.966/0.926，溶胀力0.982/0.960。结论：ANN准确捕捉非线性关系。
3.3.2 Hybrid ANN–PSO algorithm for multi-objective optimization：将溶解度和溶胀力整合为单一目标函数。w₁=0.9、w₂=0.1时，19.99 kV、2 min、90 °C，溶解度49.94%，溶胀力9.65 g/g；w₁=0.1、w₂=0.9时，15 kV、10 min、90 °C，溶解度29.73%，溶胀力33.05 g/g。收敛于6次迭代，运行<50 s。结论：ANN–PSO可定制优化，90 °C为强边界驱动。
3.3.3 Experimental validation of optimized results：极端权重验证。预测49.94%、9.65 g/g和29.73%、33.05 g/g；实验49.99%、9.62 g/g和30%、32.55 g/g。误差0.10%和1.51%。结论：模型稳健，可高精度预测。

讨论部分总结：冷等离子体通过ROS/RNS、蚀刻、解聚、交联和氧化作用改变竹芋淀粉理化、结构、热学与技术功能；提高结晶度、水/油结合、热稳定性和冻融稳定性，降低pH、浊度和回生。ANN–PSO能高精度建模与多目标优化，实验验证吻合。与Devi等、Gupta等、Okyere等、Thirumdas等的相关观察一致或可解释。局限：未研究体外消化、流变、长期贮藏稳定性和工艺可放大性，需中试和应用研究。

结论部分译文：本研究成功证明介质阻挡放电冷等离子体是一种有效、非热、环保的工具，可改变天然竹芋淀粉的结构和功能特性。在溶解度、溶胀力、热稳定性、结晶度和形态属性等关键性质上观察到显著变化，这些性质直接影响淀粉在食品体系中的应用。冷等离子体处理显著降低溶解度，增强水和油结合能力，并改善糊化曲线，表明在配方中具有增强的稳定性和可用性。然而，ANN建模根据输入参数准确预测淀粉特性响应，PSO成功识别使冷等离子体处理竹芋淀粉溶胀力和溶解度最大化的最佳设置。实验验证与预测输出匹配，确认优化框架的稳健性。本研究填补了未充分利用淀粉绿色改性中的关键研究空白，并引入混合建模–优化技术用于功能增强。尽管研究了冷等离子体对竹芋淀粉的积极影响，本研究仍缺乏体外消化率和流变学研究，而这些都是将淀粉作为食品配料或包装应用时的重要表征。此外，长期贮藏稳定性、工艺可放大性未研究。因此，需要进一步中试规模和应用导向研究以确认其实际和工业潜力。总体而言，研究结果强调将冷等离子体技术与智能算法结合，创建适合现代食品应用的定制、清洁标签淀粉解决方案的潜力，从而促进可持续食品加工和创新。