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  • 由含氮的三膦配体稳定的高核数铜氢化物纳米簇(Cu22H19和Cu20H13):合成、表征及催化性能研究

    氢化铜纳米簇的合成及其原子级精确结构的确定有助于深入理解结构与性质之间的关系。含有氮(N)和磷(P)的配体兼具硬性和柔性供体特性,展现出多样的配位模式,这对于调控氢化铜纳米簇的结构及其性质具有潜在价值。本文合成了两种氢化铜纳米簇:[Cu22H19(NP3)4(CH3CN)4]·(ClO4)3(记为1)和[Cu20H13(NP3)4(CH3CN)3Cl4]·(ClO4)3(记为2),这两种纳米簇均基于三苯基膦胺(NP3)这种三齿含氮配体构建。通过1H NMR、高分辨率ESI-MS和单晶X射线衍射技术确定了它们的组成和结构。氢原子的位置是基于密度泛函理论(D

    来源:Dalton Transactions

    时间:2025-11-21

  • 二氟卡宾与胺类的多方面反应:合成与机理研究

    二氟卡宾(Difluorocarbene,化学式:CF2)是一种高活性的含氟中间体,由于其独特的电子结构和多样的反应性,在现代氟化学与合成方法学的跨学科领域中成为了核心研究课题。这种中间体作为多功能“碳源”的应用范围不仅限于传统的氟化反应,还涵盖了许多非传统的转化方式。在有机合成中,二氟卡宾与胺类化合物展现出丰富的反应性:伯胺可发生亲核反应生成氟亚胺和异氰化物中间体,这些中间体可进一步转化为氟化杂环化合物、其他杂环化合物以及腈类;仲胺则通过亲核取代反应实现氮中心的二氟甲基化或甲酰化;而叔胺则通过N-二氟甲基化反应生成铵酰基离子(ammonium ylid

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-11-21

  • 利用金属-配体协同作用在钴催化的非极性不饱和化合物的氢化物转移反应中

    开发高效的有机金属催化剂一直是现代有机合成领域长期追求的目标。虽然基于4d和5d过渡金属的贵金属催化剂已经实现了许多氢化物转移反应,但人们对地球上丰富的3d金属替代品的兴趣日益增加,因为这些金属在成本、可持续性和反应性方面具有优势。其中,钴作为一种特别多功能的候选材料,在催化氢化物转移化学中展现出了显著的潜力。在这篇综述中,我们总结了我们近期在开发一类钳形钴配合物方面的努力,这些配合物利用金属-配体协同作用(MLC)来克服钴催化氢化物转移反应中的关键挑战。特别强调了催化剂设计原则及其在非极性不饱和化合物转化中的应用,包括烯烃异构化和炔烃及茂烯的半氢化。我

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-11-21

  • 利用芳胺配体调控铜基催化剂的电子缺陷状态及润湿性,以促进电催化氧还原反应

    调控氧还原反应(ORR)电催化剂的电子结构和表面性质对于提升其性能至关重要。在本研究中,基于铜的催化剂通过引入芳胺配体进行了改性,这些配体使电子从Cu–N中心转移到炭黑上,从而增强了表面的润湿性。含有更多氨基和较少共轭环的苯四胺(BTA)配体显著促进了4e电子参与的ORR反应路径,选择性达到了97.8%。这项研究为设计高效的分子级ORR电催化剂提供了新的思路。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-11-21

  • 用于海水中汞(II)和pH值半定量可视检测的光子晶体/DNA水凝胶

    开发了一种基于DNA的光子水凝胶,可用于同时检测海水中的Hg2+和pH值两个参数,通过智能手机能够识别的RGB颜色变化实现快速的原位监测。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-11-21

  • 由熵驱动的无序多孔碳(高熵碳)电极用于高性能超级电容器

    熵是热力学中一个非常重要的状态函数,近年来高熵材料已成为一个热门的研究领域。由于活性组分种类和浓度的可调性、高熵混合状态以及多种元素的协同效应,高熵材料能够提供多种吸附或反应位点,因此在电化学领域受到了广泛关注。在这篇综述中,我们尝试从熵驱动的角度总结无序多孔碳的设计原理,正式提出了“高熵碳材料”这一新概念,并归纳了三种具有“小石墨烯域”特性的高熵碳设计原则:单元熵、环熵和元素熵。单元熵通过减小石墨烯域的大小并增加系统的基本单元数量来提升系统熵(将“基本单元”定义为“石墨烯域”)。环熵则着眼于石墨烯平面六元碳环的变形,从而形成不对称的五元/七元碳环(基于

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-11-21

  • 综述:不对称双金属催化领域的最新进展

    不对称双金属催化已成为开发新型对映选择性转化方法的一种强大而高效的技术。通过使用具有互补反应性的两个金属中心,双金属催化剂能够实现双重底物活化,稳定反应中间体,并促进具有高对映选择性的独特转化。本综述总结了该领域最近的重要进展,包括三种不同的反应模式:双金属路易斯酸催化、过渡金属/金属路易斯酸催化以及双过渡金属催化。通过探讨最新的突破,并全面展示不对称双金属催化的巨大潜力,我们旨在激发这一快速发展的领域的进一步进步,并指出其应用范围的拓展方向。

    来源:Chemical Society Reviews

    时间:2025-11-21

  • 具有铁杂质的高温重构碳纳米管,这些铁杂质可作为内置催化剂,增强超级电容器电极的导电性能

    本研究在3000°C下对碳纳米管(CNTs)进行了重构,同时添加了微量的铁杂质作为内置催化剂,以提高其石墨化程度和分散性。将这些重构后的碳纳米管用作超级电容器电极中的导电添加剂后,获得了优异的电容性能和循环稳定性,为导电碳材料的制备提供了一种有前景的策略。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-11-21

  • 酞菁组装形态的调控在光动力治疗中的应用

    酞菁(Phthalocyanines, Pcs)因其优异的光物理和光化学性质而被广泛用作光动力疗法(Photodynamic Therapy, PDT)中的光敏剂(Photosensitizers, PSs),这些性质包括长波长吸收、高摩尔消光系数以及通过化学修饰可调节的特性。通过适当修改酞菁的取代基,而不是添加各种添加剂,可以调整其分子组装形态。例如,可以使酞菁完全溶于水溶液中,形成在肿瘤微环境中能够恢复光活性的可切换聚集体,或者在保持光动力活性的同时维持稳定的聚集体。这种定制化的修饰将有助于改善光动力疗法的效果。在这篇综述中,我们总结了近年来在水溶性

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-11-21

  • 单分子温度计:具有温度响应性的核壳聚合物刷状结构(其变色机制基于溶剂化作用)

    这种核壳结构分子聚合物瓶刷(MPB)由热响应性的聚(DEGMA)核心和稳定的聚(PEGMA)外壳构成。嵌入核心中的溶致变色荧光团在脱水或受热收缩时会发生极性变化,从而产生明显的荧光响应。这些稳定且单分子结构的纳米结构可作为水基纳米传感器使用。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-11-21

  • 二氧化钛(TiO2)表面的边缘位点是具有光催化活性的位点

    尽管TiO2已被广泛用作高效的光催化剂,但其光催化活性位点仍存在争议。通过使用具有明确缺陷的金红石型TiO2(110)表面,我们明确地发现:含有间隙Ti3+缺陷的TiO2表面的边缘位点具有光催化活性。在含有TiO2岛屿的氧化TiO2(110)表面上,化学吸附的CO2和CO不具备光催化活性;而在含有表面桥接氧空位和体相间隙Ti3+缺陷的TiO2(110)表面上,吸附在空位处的CO2和CO具有光催化活性;在同时含有TiO2岛屿和间隙Ti3+缺陷的TiO2(110)表面上,吸附在TiO2岛屿边缘处的CO2和CO也具有光催化活性。吸附在表面氧空位处的CO表现出最

    来源:Catalysis Science & Technology

    时间:2025-11-21

  • 硅烯–铜(I)催化:末端炔烃的区域选择性原硼化反应

    本文报道了一种高效的区域选择性原硼化末端炔烃的方法,该方法由新合成的硅烯–铜(I)–芳基配合物催化。该方法具有广泛的底物适用范围、良好的官能团兼容性以及克级合成能力。通过实验和理论研究,我们对反应机理也有了深入的了解。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-11-21

  • RYR2基因第3外显子缺失作为导致儿茶酚胺能多态性室性心动过速和心肌病的原因

    来源:Circulation: Heart Failure

    时间:2025-11-21

  • 芝加哥社区暴力犯罪与高血压相关急诊就诊之间的关联

    摘要背景:生活在暴力事件较多的社区中,与较高的心血管疾病风险相关。然而,基于地点的研究结果的解读受到方法学挑战的阻碍。为了解决与社区相关暴露因素影响相关的挑战,我们采用了病例交叉设计来研究患者在因高血压就诊于急诊科(ED)前一个月内,是否比就诊前后的对照期更有可能遭遇暴力犯罪。方法:参与者是2016年至2019年间在西北医学健康系统(Northwestern Medicine Health System)的某家医院就诊的病人,并且拥有芝加哥的有效地址。社区暴力犯罪情况在街区层面进行了量化,将其视为两种类型的暴露:一种是二分类暴露(测试绝对效应,即任何犯罪都会增加高血压风险);另一种是连续暴露(

    来源:Circulation: Cardiovascular Quality and Outcomes

    时间:2025-11-21

  • 儿茶酚胺多形性室性心动过速患者的神经认知延迟

    来源:Circulation: Genomic and Precision Medicine

    时间:2025-11-21

  • 非肌肉α-肌动蛋白-4复合物通过调节肌节功能促进心脏重塑

    心脏收缩肌节是心脏每次跳动所生成基本力量的核心结构。心脏肌细胞(CMs)会表达非肌肉版本的肌肉特异性收缩肌节蛋白,这些蛋白在收缩肌节功能或心脏生理中的作用尚不明确。本研究通过直接比较CMs中非肌肉细胞骨架蛋白与肌肉特异性对应蛋白的表达水平,结合小干扰RNA(siRNA)介导的敲低、过表达以及药理学扰动方法,研究了非肌肉蛋白ACTN4(α-actinin 4)在诱导多能干细胞来源的心肌细胞(hiCMs)中的功能和亚细胞定位。同时,在斑马鱼胚胎中评估了ACTN4缺乏或敲除对心脏结构功能的影响。在慢性压力超载的小鼠模型中,评估了左心室ACTN4水平的变化。通过BioVU生物库,测试了人类ACTN4基

    来源:Circulation Research

    时间:2025-11-21

  • 在超厚煤层中,具有坚硬顶板的采矿巷道变形的机制与控制

    在Tashan煤矿的Datong矿区,厚煤层(3-5号煤层)的开采过程中,巷道围岩变形问题日益突出,尤其是在硬顶板条件下,这种变形不仅影响巷道的稳定性,还对矿井的安全生产构成威胁。针对这一问题,研究团队采用了一种系统性的方法,结合现场调查、理论分析、数值模拟和工程实践,深入探讨了厚煤层巷道围岩变形的机制,并提出了相应的控制技术,以确保巷道的长期稳定。### 一、研究背景与问题分析Tashan煤矿的3-5号煤层厚度范围从7.24米到21.55米,平均厚度约为14.39米,属于超厚煤层的典型代表。这种煤层的开采通常伴随着强烈的地压作用,尤其是在硬顶板条件下,顶板的悬顶现象尤为显著,导致巷道围岩变形

    来源:Frontiers in Materials

    时间:2025-11-21

  • 1990年至2021年间阿片类药物使用障碍的全球和地区负担,以及对2050年的未来预测:基于2021年全球疾病负担研究的系统分析

    全球阿片类药物使用障碍(OUD)的疾病负担在过去的几十年中呈现出显著的增长趋势,这一现象不仅对个人健康造成严重影响,也对社会经济和公共政策提出了严峻挑战。本研究基于全球疾病负担(Global Burden of Disease, GBD)2021数据库,系统分析了从1990年至2021年全球范围内OUD的发病率、患病率、死亡率以及伤残调整生命年(DALYs)的变化趋势,并利用贝叶斯年龄-时期-队列(BAPC)模型预测了未来29年的疾病负担情况。研究结果揭示了OUD在全球范围内的分布特征、性别差异以及不同社会经济指数(SDI)区域之间的差异,同时也指出了影响疾病负担增长的关键因素,包括人口增长和

    来源:Frontiers in Public Health

    时间:2025-11-21

  • 综述:关于人工智能在医疗保健领域伦理问题的不断发展的文献:一项PRISMA范围评估

    人工智能(AI)在医疗健康领域的应用正在迅速发展,为疾病预防、诊断和治疗带来了新的可能性。这一技术的普及不仅提高了医疗服务的效率,还降低了成本,改善了患者护理体验。然而,AI的广泛应用也引发了诸多伦理问题,这些问题可能成为临床采纳和政策制定的重要障碍。本研究通过一项系统性的文献综述,分析了2020年至2024年间关于AI医疗工具伦理问题的研究,旨在识别研究趋势、共识与分歧,并揭示尚未充分探讨的伦理挑战。研究发现,尽管AI在医疗领域的潜力巨大,但当前的研究重点仍然集中在某些伦理议题上,而其他关键问题则未得到足够关注。### 人工智能与医疗健康:机遇与挑战并存AI技术在医疗健康领域的应用涵盖了从疾

    来源:Frontiers in Digital Health

    时间:2025-11-21

  • 当“更多并不等于更好”时:多媒体设计中教学等效性假设的证据

    多媒体教学设计在教育领域一直被认为能够有效促进学习,通过减少认知负担并帮助学习者构建概念模型。然而,一项最新的研究挑战了这一普遍观点,发现当教学内容和教学方法已经足够清晰和有效时,多媒体形式的丰富与否对学习成果的影响并不显著。这一发现引发了对多媒体教学设计理论的重新审视,并提出了“教学等效假设”这一新的框架。### 多媒体教学设计的理论基础多媒体教学设计的理论基础主要源自认知心理学和教育学的交叉研究。认知负荷理论(Cognitive Load Theory, CLT)认为,学习效果最佳的情况是当学习者的认知负荷被合理管理,避免不必要的负担,从而让其能够将更多资源用于处理和理解关键教学内容。根据

    来源:Frontiers in Psychology

    时间:2025-11-21


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