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利用含有水凝胶复合电催化剂的蒸汽电解器,从非传统水源直接生产绿色氢气
直接利用普遍存在的非传统水源,通过水电解技术,可以增强分散式氢能(H2)经济的灵活性,尤其是在有剩余可再生能源电力的情况下。然而,由于杂质的存在,副反应和腐蚀会严重限制水电解系统的使用寿命,除非对水进行预处理。在这里,我们展示了一种从非传统水源直接生产氢气(H2)的策略。该水蒸气电解系统(WVES)的关键改进包括通过水蒸气生成实现原位水净化,以及利用复合水凝胶提高水蒸气的传质效率。该系统实现了高达500 mA cm–2的电流输出,并且在150 mA cm–2的电流下能够稳定运行超过60小时。实验表明,使用合成盐水以及天然非传统水源均可以实现持续的氢气生产。经济分析和生命周期评估结果显示,与传统
来源:ACS Energy Letters
时间:2025-10-28
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通过其质子化氨基酸的电还原触发的Tau蛋白折叠与组装过程
本研究探讨了一种通过电化学方法诱导tau蛋白形成β-结构纤维的新方法。这一方法不仅能够替代传统依赖磷酸化修饰的手段,还能够在无需任何辅因子的情况下快速形成tau纤维。该技术结合了电化学还原、圆二色光谱(CD)和紫外吸收光谱(UV)等手段,实现对tau蛋白构象变化的实时监测和动力学分析。研究发现,电化学还原能够有效地中和tau蛋白中带正电的氨基酸残基,从而触发其不可逆的聚集过程,形成富含β-结构的纤维。这一过程在15分钟内即可完成,为快速筛选小分子药物提供了新的可能性,特别是在阿尔茨海默病和其他tau蛋白病相关的研究中。tau蛋白在生理条件下通常与微管结合,其功能受到磷酸化修饰的调控。磷酸化通过
来源:ACS Electrochemistry
时间:2025-10-28
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在氢演化反应过程中,电双层内质子化缓冲物种的场增强均相解离的数值分析
在电化学水分解反应(HER)中,第二维恩效应在强电场的作用下增强了弱电解质的解离过程。这种增强的解离对反应物交换机制产生影响,促进了游离质子的产生,从而促进HER的进行。本研究利用广义修正泊松-纳尔斯特-普兰克(GMPNP)模型,探讨了电场诱导解离的程度。该模型结合了电场增强的离子解离,以模拟离子分布和由此产生的质子限制电流密度,研究对象包括非缓冲体系中的KClO₄和缓冲体系中的K-碳酸盐及K-磷酸盐。研究结果表明,强电场敏感性可能会导致对水解离的高估,特别是在非缓冲条件下。值得注意的是,在存在缓冲物种的情况下,电场增强的质子解离使得游离质子能够作为有效的HER反应物,即使在电流密度超过数百毫
来源:ACS Electrochemistry
时间:2025-10-28
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肿瘤病房中可植入静脉端口的管理:一项最佳实践实施项目
摘要通俗语言总结 引言: 植入式静脉导管(IVP)在癌症患者中广泛用于静脉给药和输液。对IVP的护理不当会增加导管堵塞或感染的风险,从而需要拔除导管。 目的: 本项目旨在通过实施基于证据的推荐措施,提高护士对肿瘤患者的IVP护理水平。 方法: 该项目在台湾的一家医疗机构进行。利用JBI证据实施框架(JBI Evidence Implementation Framework),制定了四个审核标准来进行基线和后续审核。通过客观结构化临床评估(OSC
来源:JBI Evidence Implementation
时间:2025-10-28
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反键态导致边缘共享金属硫属化合物的非谐性以及较低的热导率
在具有边缘共享多面体的热电材料中,立体化学活性孤对(SCALPs)和轨道杂化在抑制晶格热导率(κL)方面起着关键作用。磷族元素(s)和硫族元素(p)轨道之间的强烈混合会产生活性孤对,这些孤对会增强晶格的非谐性,从而导致极低的κL值。在这项研究中,我们利用机器学习方法来系统地探究由键合驱动的机制及其对非中心对称磷硫化合物中热传输的影响。我们发现,SCALPs、Pn–Pn键合以及边缘共享多面体的共同作用能够在价带最大值附近形成反键态,从而加剧声子散射。为了量化这种非谐性,我们引入了一组键合描述符——孤对角度、孤对距离、离子性和杂化程度——这些描述符能够捕捉价带边缘附近局部结构特征和反键效应的影响。
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-10-28
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烷基取代的碳三吡啶的合成及其在碳卟啉和氧杂碳卟啉制备中的应用
近年来,科学家们对一类名为“三吡咯烷”(carbatripyrrins)的化合物进行了深入研究,这些化合物被发现是合成“苯基三吡咯烷”(benzocarbaporphyrins)及其相关结构修饰的衍生物的重要中间体。然而,未取代的三吡咯烷往往导致产物溶解性较差,限制了其应用范围。在本研究中,通过碱催化反应,成功合成了四种具有烷基取代的三吡咯烷,并进一步利用三氟乙酸(TFA)等试剂,得到了一系列的三吡咯烷类化合物和氧三吡咯烷类化合物(oxacarbaporphyrins)。这些结果表明,烷基取代的三吡咯烷是构建新型三吡咯烷类结构的重要前体。三吡咯烷类化合物的合成方法通常涉及二氢满烯(dihydr
来源:ACS Omega
时间:2025-10-28
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蛋白质组学视角下小分子对斑马鱼尾鳍再生调控的机制研究
在本研究中,我们探讨了三种小分子(乙醇、葡萄糖和氯化钠)对斑马鱼尾鳍再生过程的影响。这些分子因其微小的体积,能够穿透组织和细胞膜,从而在体内条件中产生显著作用。斑马鱼作为研究再生机制的理想模型,因其尾鳍在断肢后具有出色的再生能力,能够重新生长出组织结构,这使其成为研究组织修复和再生的有力工具。研究通过系统评估这些分子对尾鳍再生的长期影响,揭示了它们在生理、行为和分子水平上的不同作用。研究结果表明,这些小分子对尾鳍再生过程产生了不同程度的干扰。其中,葡萄糖暴露对尾鳍再生的影响最为显著,导致再生速度的明显减缓。乙醇则在行为层面表现出更强的抑制作用,尤其是在运动距离和速度方面。氯化钠对尾鳍再生的影响
来源:ACS Omega
时间:2025-10-28
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从Neoglaziovia variegata (Arruda) Mez中提取的物质与介孔TiO2结合后所具有的光保护性能
随着全球对健康和环境保护意识的不断提升,开发安全且高效的光保护剂已成为科研领域的重要课题。传统的防晒产品多采用有机或无机合成分子,这些物质虽然在一定程度上能够吸收、反射或分散紫外线,但其可能对生态系统和人体皮肤造成不良影响。因此,寻找一种既具备良好防护效果又具有较低毒性的替代材料,成为当前研究的热点。本研究提出了一种创新的防晒剂开发方法,即通过将巴西东北部特有植物Neoglaziovia variegata(俗称“caroá”)的提取物与介孔二氧化钛(TiO₂)结合,从而形成一种新型的天然防晒剂。这一方法不仅能够提升防晒效果,还展现出良好的生物相容性,为开发安全、有效的天然防晒产品提供了新思路
来源:ACS Omega
时间:2025-10-28
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建立用于表征油水管道中污泥特征的协议
在石油工业中,从钻井、生产、处理、运输到精炼的各个环节,常常会观察到污泥的形成。这种污泥通常由多种化合物构成,包括有机物(如蜡、沥青质、环烷酸盐)和无机物(如碳酸盐、硫酸盐、腐蚀产物)等。污泥的形成不仅影响生产效率,还可能导致设备堵塞、腐蚀加剧以及环境问题,因此对其形成原因进行深入分析显得尤为重要。本研究旨在建立一套系统性的污泥分析方法,通过一系列综合技术手段,如热重分析(TGA)、连续溶剂萃取、微差热分析(μDSC)、硫化物测试、X射线荧光(XRF)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM),来识别不同污泥的组成及形成原因。该方法的建立对于有效防止污泥形成具有重要意义,也为石油行业的生
来源:ACS Omega
时间:2025-10-28
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甲苯胺蓝衍生物与人血清白蛋白的生物偶联物及其与葫芦[7]脲基的复合物作为光动力疗法的药物递送载体
光动力疗法(Photodynamic Therapy, PDT)作为一种癌症治疗手段,因其非侵入性和靶向性而受到广泛关注。PDT通常涉及三种关键成分:光敏剂(Photosensitizer, PS)、特定波长的光以及分子氧。在治疗过程中,光敏剂被引入体内并积累在癌细胞中,随后在光照射下激发产生具有细胞毒性的活性氧物种(Reactive Oxygen Species, ROS),从而诱导癌细胞死亡。然而,传统的PDT在实际应用中面临诸多挑战,如光敏剂在水中的溶解性较差、对正常组织的选择性不足以及难以有效递送至目标细胞。为了解决这些问题,研究人员开发了多种药物递送系统(Drug Delivery
来源:ACS Omega
时间:2025-10-28
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控制钙钛矿氧载体中的Ni-Fe共析现象,以提升甲烷化学循环干重整的效率
甲烷化学循环干重整(CL-DRM)是一种新型的二氧化碳利用技术,能够生产出高质量的合成气。本文研究了钙钛矿氧载体La(Fe0.8–xNixAl0.2)O3(其中x分别为0、0.2、0.4、0.6和0.8)在CL-DRM过程中的性能。值得注意的是,La(Fe0.4Ni0.4Al0.2)O3在800°C时表现出93%的甲烷转化率、100%的二氧化碳转化率以及100%的二氧化碳选择性。综合活性测试和表征结果表明,铝的掺杂促进了镍(Ni)纳米颗粒的成核和生长。由于循环过程中的氧化还原作用,这些氧载体表面形成了大量的镍铁催化活性位点,从而具备了优异的催化活性、氧气储存能力和结构稳定性。此外,甲烷分解和碳
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-10-28
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双途径氧化还原靶向催化作用提升基于溴的液流电池的电化学动力学性能
基于溴的液流电池(BFB)具有高能量密度、固有安全性和低成本等诸多优点,因此在大规模储能领域具有很大的应用潜力。然而,溴阴极的活性较低且存在显著的渗透性问题,严重阻碍了其商业化进程。为此,研究人员设计了一种普鲁士蓝类似物Co2Fe(CN)6(CoHCF),并在其表面涂覆了含氮碳复合材料(CoHCF@NC),以催化溴阴极处的氧化还原反应。CoHCF中的CoIII/CoII阳离子对以及FeIII(CN)6/FeII(CN)6阴离子对均与Br2/Br–处于相同的氧化还原电位范围内,从而实现了双途径的氧化还原催化作用,显著提升了电池的电化学动力学性能。此外,源自ZIF的含氮碳(NC)框架为均匀嵌入其中
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-10-28
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Al4B2O9:Tb3+ 玻璃-陶瓷闪烁体,用于深地极端环境中的反热淬火X射线成像
200°C)、高湿度等极端条件。然而,由于玻璃闪烁体本身的声子能量较高且缺陷较多,它们容易发生热猝灭(TQ),从而导致在高温下的检测效率降低。为了抑制高温下的热猝灭现象,研究人员通过引入氟化物来降低声子能量,并通过纳米晶化技术调控浅层缺陷的状态,从而研究辐射发光过程中声子和缺陷的机制。研究发现,较低的声子能量可以有效减少热载流子弛豫过程中的能量损耗,而浅层缺陷状态则有助于载流子在迁移至发光中心时的传输效率。这两种策略共同提升了辐射复合效率。基于以上研究,成功合成了一种具有较低声子能量(0.74 eV)和大量浅层缺陷状态的Al4B2O9:Tb3+玻璃陶瓷(GC)。该材料在400°C时的抗热猝灭性
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-10-28
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在MXenes支撑的单原子催化剂中,通过配体场工程调控前沿轨道对齐以增强丙烷脱氢反应
单原子催化剂(SACs)通过最大化原子利用率并实现活性位点的精确控制,为丙烷脱氢(PDH)提供了一种变革性的策略。然而,它们的性能与载体的电子性质密切相关。本研究揭示了配体场在决定基于V3C2O2 MXene载体的SACs的稳定性和活性方面所起的关键作用。我们发现,配体场能够消除金属d轨道的简并性,强配体场会引发较大的轨道分裂能,从而减小HOMO–LUMO能隙。这种电子调控增强了SAC与底物的结合力,并提高了催化活性,使得C–H键的活化能显著降低。在纯金属位点(P3)上,丙基片段和氢原子共同吸附的反应路径比在金属-氧混合位点(P2)或纯氧位点(P1)上的反应路径更有效。通过氢脱附实现催化剂再生
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-10-28
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利用卤化铵进行界面能级工程调控,以实现高效且稳定的钙钛矿太阳能电池
在钙钛矿太阳能电池(PSCs)中,界面能级对电荷的有效提取和非辐射复合的抑制至关重要。然而,卤素取代基在二胺配体中调节这一特性的具体作用尚未得到充分理解。本研究使用卤素取代的二胺配体(C6-DAX2,其中X = Cl、Br、I)来调节钙钛矿薄膜的表面电子结构。逐步进行卤素取代会降低功函数,并同时使费米能级上升,从而减小与C60的导带偏移。这种界面调控作用有助于电子传输并减少复合损失。结果表明,含有C6-DAI2的倒置钙钛矿太阳能电池实现了25.0%的优异光电转换效率,并且在连续运行1100小时后仍保持初始效率的85%。
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-10-28
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在同型半胱氨酸修饰的Au(111)单晶电极上,漆酶对映选择性吸附用于氧气还原反应
金属酶修饰电极的高效直接电子转移(DET)对于包括酶燃料电池在内的生物电化学设备的高性能至关重要。在这项研究中,我们探讨了对映选择性对金属酶修饰电极在氧还原反应(ORR)中基于DET的电催化活性的影响。我们使用从Rhus vernicifera中提取的漆酶(Lac),通过与其自组装的单层(SAM)——由l-或d-同型半胱氨酸(l-/d-Hcy)组成的氨基酸层——进行共价结合,对Au(111)单晶电极进行了修饰。与Lac-l-Hcy/Au(111)电极相比,Lac-d-Hcy/Au(111)电极在ORR过程中表现出更高的电催化电流密度。电化学测量和高速原子力显微镜(HS-AFM)观察证实了Lac
来源:ACS Catalysis
时间:2025-10-28
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利用纳米气泡选择性氧化苯乙烯生成苯甲醛
最近,气-水界面因其能够显著加速反应并在体相中引发原本不可能发生的反应而受到了广泛关注。理解气-水界面性质在生成羟基自由基(•OH)过程中的关键作用对于阐明反应机制至关重要。本研究提出了一种直接、无需催化剂且环保的方法,利用纳米气泡在体相中高选择性地将苯乙烯氧化为苯甲醛。实验结果表明,在纳米气泡破裂过程中产生的•OH自由基优先氧化了苯乙烯中的C═C键。生成的亲水性苯甲醛产物与气-液界面分离,有效抑制了其进一步氧化为苯甲酸的过程。同位素标记实验(使用18O富集水)证实,来自水分解的•OH是主要的氧源,同时溶解氧也参与了反应。密度泛函理论(DFT)计算阐明了•OH诱导苯乙烯氧化为苯甲醛的机制,并指
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-10-28
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通过优化制备工艺,在基于p型(Mg3.2Sb2)0.5(YbZn2Sb2)0.5的材料中实现优异且稳定的热电性能
开发高性能的p型Mg3Sb2基热电材料对于构建高效的全Mg3Sb2基热电器件至关重要。本文以(Mg3.2Sb2)0.5(YbZn2Sb2)0.5为例,证明了优化制备工艺对于实现优异且稳定的热电性能至关重要。通过对熔融-退火-制备的YbZn2Sb2与Mg和Sb粉末进行高能球磨处理,再经过火花等离子烧结,可以得到具有致密微观结构和稳定热电性能的(Mg3.2Sb2)0.5(YbZn2Sb2)0.5颗粒。此外,优化的合成工艺还便于制备出具有高相对密度和稳定热电性能的Ag掺杂(Mg3.2Sb2)0.5(YbZn2Sb2)0.5样品,其中Ag掺杂有效提高了载流子浓度和功率因子。最终,(Mg3.18Ag0.
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-10-28
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具有三重界面结构的Pd–Fe–Zn催化剂协同催化作用,用于选择性地将二氧化碳加氢转化为乙醇
将二氧化碳(CO2)氢化为乙醇被认为是一种有前景的途径,既能回收碳资源,又能缓解全球变暖。然而,关键的科学挑战在于如何在多步骤级联催化过程中高效地协调CO2的吸附/活化、中间产物的稳定/解离以及选择性C–C键的形成。在这项研究中,我们提出了一种含有空间耦合活性中心的PdFe/NaZnOx催化剂,以增强级联催化效果。系统的表征和密度泛函理论(DFT)计算表明,该催化剂具有由Pd、Fe3O4和ZnO之间的协同作用驱动的动态三界面结构。这种独特的配置使得CO2氢化为乙醇的时空产率达到87.5 mg·gcat–1·h–1。机理分析表明,经过改性的NaZnO提供了主要的CO2吸附位点(0.125 mmo
来源:ACS Catalysis
时间:2025-10-28
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水形成-能量驱动的电化学过程调控
概述水通过H+/OH–重组反应生成的过程,传统上被认为是一个电化学上不活跃的、非氧化还原反应。然而,从电化学的角度重新审视这一过程时,会发现其中蕴藏着巨大的潜力。最新研究表明,每年全球因此产生的能量接近160000万亿焦耳,这些能量在工业中和过程中常常被浪费掉。通过利用氢的氧化还原反应(尽管不涉及净氧化还原过程),可以在酸碱体系中实现能量的电化学捕获。这一范式的转变为电化学过程调控带来了独特的机遇和可能性,使得某些原本需要消耗大量能量的反应能够在常温常压下自发进行,超越了传统电化学能源设备的限制。在本文中,我们总结了近期在理解水生成能量(WFE)机制及其功能实现方面的概念性突破和实验进展,以及
来源:Accounts of Chemical Research
时间:2025-10-28