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在低温和高浓度条件下,高效催化分解高分子量的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)
为减少废弃聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)造成的资源浪费和环境污染,我们展示了一种简便的合成方法以及高效催化降解高分子量PMMA的技术。通过将MMA与易获得的甲基α-氯丙烯酸酯进行自由基共聚,将少量的C–Me键替换为可被催化活化的C–Cl键。利用Cu(0)在低温下的高效催化作用,所合成的聚合物具有高回收率的同时仍保持理想的性能。对于分子量Mn超过300 kg/mol(380–1010 kg/mol)的PMMA,在温度远低于200°C(160°C)且[MMA]0浓度为400–8800 mM的条件下,Cu(0)催化的降解效率可达90%(4小时内完成)。回
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-28
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氧空位-羟基配对形成的受阻路易斯对,使得二氧化碳能够进行环加成反应,从而实现无卤素条件下环状碳酸酯的合成
电子级环状碳酸酯是通过CO₂与环氧树脂的环加成反应合成的,这类化合物作为锂离子电池电解质、极性非质子溶剂和聚合物单体被广泛使用。然而,现有的制造工艺依赖于含有卤素的催化剂,这会导致设备腐蚀并在产品纯化过程中消耗大量能量。开发无卤催化剂对于实现环状碳酸酯生产的绿色升级具有重要意义。本文制备了一系列基于氧空位(Ov)诱导的表面羟基化钴氧化物催化剂(Co₃O₄−x(OH)ₙ-T)。在富含氧空位和羟基的钴氧化物表面,成功构建了由氧原子(Ov)和末端羟基组成的独特“受挫路易斯对”(FLP)结构,这些羟基连接在相邻的配位不饱和钴原子上(Ov–CuS·Co–OHt)。其中活性最高的催
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-28
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有机-光催化脱氧烷基羧化反应:烯烃与醇及二氧化碳的反应
在此,我们报告了一种通用的协议,用于在光催化作用下实现含有二氧化碳(CO₂)的烯烃的烷基化羧基化反应。在该反应中,醇类作为烷基源,通过原位生成的黄原酸盐的脱硫过程提供烷基自由基。与现有的研究相比,我们的方法使用了更易获取的烷基源,并且底物范围更广,能够处理伯碳、仲碳和叔碳。初步的机理研究表明,该反应是由光激发催化剂与黄原酸盐之间的单电子还原反应引发的。
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-28
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通过石墨化工艺改良的生物炭,用于太阳能驱动的营养物质回收及可持续的沼气浆料增值利用
利用低成本的生物炭蒸发器进行太阳能驱动的界面蒸发是一种可持续且极具前景的方法,可用于实现富含营养物质的沼气浆液的增值利用。然而,这一技术的进展受到限制,主要是因为人们对生物炭可调的物理化学性质如何调控光热转换、水分传输以及营养物质结晶过程之间复杂相互作用的理解还不够深入。本研究通过结合先进的实验方法和第一性原理模拟(DFT和MD),系统地阐明了这些结构与性能之间的关系,从而填补了这一知识空白。高温生物炭蒸发器(HBE)实现了高达3.58 kg m−2 h−1的蒸发速率,这一优异性能得益于其电子结构和物理结构的协同优化,尤其是生物炭石墨化程度的提升
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-28
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协同作用的可见光/布伦斯特酸促进的螺二氢喹唑啉酮的解构性氨基烷基化反应:α-功能化非天然氨基酸的模块化合成
本文介绍了一种在可见光和Brønsted酸的协同作用下,利用芳香胺及乙基乙二氧基酸对螺二氢喹唑啉酮类化合物进行分解性氨基烷基化的方法。该无需光催化剂的反应体系能够高效地合成多种含有喹唑啉-4(3H)-酮结构片段的非天然N-芳基α-氨基酯,且对官能团的适应性较强。机理研究表明,原位形成的磷酸-醛亚胺复合物既可作为单电子氧化剂,也是这一转化过程的关键参与者。
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-28
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在客观CT测量中,下肠系膜动脉残端长度较短与直肠癌手术的更好的肿瘤学结果相关:一项基于倾向评分匹配的分析
摘要 背景 研究表明,在直肠癌手术中,对下肠系膜动脉蒂进行“高位结扎”切除对肿瘤治疗效果的影响甚微,但这些研究均基于主观的手术意图,而非客观、可量化的测量结果。在本研究中,我们旨在客观评估这种切除方式的影响,并探讨其对长期肿瘤结局的作用。 方法 研究纳入了2012至2020年间在三级医疗机构接受根治性直肠癌切除术的所有患者。通过术后CT扫描测量IMA残端长度,并将患
来源:Colorectal Disease
时间:2025-10-28
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倾听患者的心声:一项关于早期结直肠癌诊断延迟、应对策略及污名化的质性研究
早期结直肠癌(EOCC)是指在50岁以下患者中被诊断出的结直肠癌(CRC),近年来在西方国家的发病率急剧上升。尽管已有大量研究关注该疾病的潜在风险因素、诊断方法和治疗策略,但患者自身的主观体验和未满足的需求仍未得到充分探讨。本研究旨在揭示瑞士这一拥有高质量医疗资源、医疗等待时间短且医疗保障体系完善的国家中,EOCC患者所面临的具体挑战,以及他们如何应对这些挑战。在研究方法上,本研究采用构建主义扎根理论的方法,通过19次半结构化访谈,深入挖掘患者在诊断、治疗和生活调整过程中的感受。研究参与者涵盖了不同癌症阶段的患者,年龄范围为30至50岁,他们均来自瑞士不同地区的医疗机构。这些访谈被逐字转录,并
来源:Colorectal Disease
时间:2025-10-28
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双模式可持续纺织品:采用非对称光学与润湿性设计,实现高效的人体水分与热量管理
摘要将辐射冷却或太阳能加热技术整合到个人热管理(PTM)纺织品中引起了极大的兴趣。然而,目前大多数PTM纺织品仅具备单一功能,生物相容性和可降解性有限,并且往往忽略了大量出汗的影响。本文通过层状电纺技术设计了一种具有非对称光学特性、润湿性和孔径分布的双模式聚乳酸基PTM纺织品(DMTex),以实现高效的个人湿度和热管理。独特的光学结构以及功能性颗粒的添加使DMTex的冷却面具有优异的太阳反射率(96.97%)和红外发射率(86.93%),而加热面的太阳吸收率为85.83%。与白色和黑色的聚乳酸织物相比,在1100 W m−2的太阳辐射下,DMTex可额外实现14.32 ℃的冷却效果和13.09
来源:Advanced Fiber Materials
时间:2025-10-28
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揭示低应变纳米多孔Li0.33La0.55TiO3纳米纤维作为锂离子电池有前景负极材料的潜力:探讨碳添加剂和粘结剂的影响
在锂离子电池的发展过程中,寻找高效、持久、安全且可靠的电极材料是关键。传统电极材料在锂离子嵌入和脱嵌过程中会发生显著的体积变化,从而产生机械应变和应力,这不仅会导致电极材料与集流体之间的剥离,还可能引发锂枝晶的形成和热失控现象。相比之下,低应变嵌入型氧化物电极能够有效防止锂枝晶生长,提高安全性,增强电接触,提升库仑效率,促进稳定且均匀的SEI(固体电解质界面)层,延长电池的使用寿命,同时减少体积变化以保持机械完整性。因此,多种低应变电极材料,包括Li₄Ti₅O₁₂、LiCrTiO₄、LiY(MoO₄)₂、LiAl₅O₈以及Li₃.08Cr₀.02Si₀.09V₀.9O₄,已被广泛研究和应用。然
来源:Energy Advances
时间:2025-10-28
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将过渡金属封装在基于铅的金属有机框架(MOF)孔隙中,以促进高氯酸铵的有效热分解
高热分解温度和非放热性的特点限制了高氯酸铵(AP)在固体推进剂领域的应用发展。构建具有均匀分布催化活性位点的催化剂是实现AP高效热分解的有效策略。基于此,我们创新性地提出将过渡金属M(II)(M = Co/Ni/Zn/Mn)封装到Pb-BTC的孔隙中,从而制备出一系列新型的双金属MOF催化剂(Pb–M-BTC),用于高效催化AP的热分解。研究结果表明,Pb–M-BTC金属活性中心在分子层面的均匀分布,结合其独特的电子结构以及双金属之间的协同效应,确保了AP热分解过程的高一致性和高效率。引入过渡金属进一步降低了AP的高温分解温度。
来源:Dalton Transactions
时间:2025-10-28
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利用碳纳米管(CNT)串联铜-苯乙酰亚胺结构构建高速电荷传输/分离通道,以实现多环芳烃(PAHs)的有效光催化降解
多环芳烃(PAHs)的致畸性、致癌性和诱变性对人类健康构成了严重威胁。由于其具有高键能的芳香环结构和强疏水性,合理设计高效且稳定的光催化剂以去除PAHs已成为环境光催化领域中的一个重要挑战。本文报道了一系列1D结构的CNT-P光催化剂,这些催化剂通过将高导电性的碳纳米管(CNTs)与铜-苯乙酰亚胺(PhC2Cu)单元依次串联连接来制备,用于PAHs的降解。其中,3 wt%的CNT-P光催化剂在70分钟、60分钟和50分钟内分别实现了对萘(100 ppm)、菲(10 ppm)和芘(10 ppm)的几乎完全降解,其降解效率分别比纯铜-苯乙酰亚胺高出20.9倍、24.7倍和4
来源:Dalton Transactions
时间:2025-10-28
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近年来,三唑-5-亚基(MIC)加合物(如MIC·E,其中E = BR3、CS2、CO2或CSN)及相关的中离子物种MICX(其中X = CR2或NR)在研究与应用方面取得了显著进展
N-杂环卡宾(NHCs)是一种非常特殊的亲核试剂,能够与多种亲电试剂反应生成稳定的加合物。研究表明,NHCs对异茂烯类亲电试剂(如二氧化碳、二硫化碳、异硫氰酸酯和碳二亚胺等)的亲核攻击可以生成具有多种结构特征的加合物,并在多种应用中发挥作用。与基于传统NHC配体的加合物研究领域相比,基于介离子型三唑-5-亚烯(mesoionic triazol-5-ylidene)的相关化合物近年来才得到较多关注。利用三唑-5-亚烯配体相比传统NHCs更强的σ-供电子能力,研究人员最近合成了一系列稳定的加合物,如MIC·亲电试剂及其衍生物(MIC·E = BR₃
来源:Dalton Transactions
时间:2025-10-28
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Ag@Cu2O-MXene核壳纳米结构:用于超灵敏SERS检测的等离子体耦合与电荷转移
MXene 的二维(2D)层状结构具有较大的比表面积,使其成为优化表面增强拉曼散射(SERS)应用中几何配置的理想平台。在这项研究中,我们开发了一种新型的三元核壳纳米结构——Ag@Cu₂O-MXene,其中 Ag@Cu₂O 核壳纳米颗粒(NPs)均匀地附着在二维 Ti₃C₂Tₓ MXene 纳米片上。Ag NPs 显示出强烈的局域表面等离子体共振,而 Cu₂O 表壳的窄带隙和高电子迁移率促进了高效的电荷传输。重要的是,Ag 核与 MXene 基底之间的等离子体耦合进一步增强了等离子体吸收,从而显著提高了 SERS 活性,实现了高灵敏度的分子检测。
来源:CrystEngComm
时间:2025-10-28
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通过沉淀法获得溶剂化物和无溶剂晶体:实现双溶剂介导的蒸气致变色发光
近年来,蒸气致变色发光有机晶体因其在环境监测和溶剂检测方面的潜力而受到了广泛关注。通常,要恢复这些晶体在蒸气作用后的原始发光颜色,需要额外的刺激,如加热、真空处理或长时间暴露在空气中。本文介绍了通过重新沉淀一种有机发光物质制备的三种微晶体,它们表现出双溶剂介导的蒸气致变色发光现象:其发光颜色可以通过依次暴露于两种不同的有机溶剂蒸气中来可逆地调节。含有氯仿的绿色发光晶体和无溶剂的黄色发光晶体分别通过暴露于乙酸乙酯蒸气和氯仿蒸气之间实现相互转化;具有相同晶体结构但取向不同的黄色和橙色发光无溶剂晶体在暴露于氯仿蒸气后会转变为绿色发光晶体。值得注意的是,这两种晶体在暴露于乙酸乙
来源:CrystEngComm
时间:2025-10-28
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高熵层状钙钛矿型氧硫化物Gd2/3Y1/3Sm1/3Tb1/3Ho1/3Ti2O5S2单晶的生长过程
> 高熵材料是一类新型材料,它们具有较高的构型熵,能够稳定多种组分元素,并展现出独特的物理性质,这使得它们在能量存储、能量转换和催化等领域具有广泛的应用前景。在这项研究中,研究人员利用LiCl–CaCl₂熔剂体系通过熔剂生长法制备了高熵层状钙钛矿型氧硫化物(RE₂Ti₂O₅S₂,其中RE为稀土元素)单晶,用于开发新型的氢气释放光催化剂。首先,研究了不同稀土元素替代体系中的组合效果;随后探讨了构型熵对材料性能的影响,并成功制备了尺寸约为1微米的Gd₂−4xYxxSmxxTbxxHoxxTi₂O₅S₂(x = 0.10–0.33)单晶。透射电子显微镜结合能量色散X射线光谱分析
来源:CrystEngComm
时间:2025-10-28
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经溶液处理的Cu@Au纳米线,用于制备透明导电薄膜和电磁屏蔽材料
铜纳米线(Cu NWs)由于其优异的电导率、光电性能、机械性能以及低廉的成本,已成为金属纳米线领域的研究热点。然而,铜纳米线的不稳定性会导致导电性能下降,这严重限制了它们在光电功能器件中的应用。本文提出了一种水相合成方法,用于直接制备Cu@Au复合纳米线。通过真空过滤法制备了Cu@Au纳米线/聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)柔性透明导电薄膜(FTCFs)。稳定性测试表明,Cu@Au纳米线/PET薄膜的电阻在60天内保持稳定,远优于Cu纳米线/PET薄膜。经过10,000次弯曲循环后,Cu@Au纳米线/PET薄膜的导电率和透射率仍然保持高度稳定。为了
来源:CrystEngComm
时间:2025-10-28
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分层BiOBr/ZnWO4异质结的表面功能化及其作为可见光驱动光催化剂的应用
成功制备了一种p–n型的BiOBr/ZnWO4异质结,并将其用于在可见光照射下水溶液中光催化降解RhB。值得注意的是,优化后的0.15BZ复合材料(摩尔比)表现出优异的光催化活性,其活性是纯ZnWO4的14.7倍。将p–n异质结整合到层状纳米片组装的BiOBr结构与ZnWO4纳米片组装的蛋黄壳微球之间的界面,可以有效促进电荷分离和迁移,从而显著提高光催化性能。电子顺磁共振(EPR)光谱表明,·OH自由基是主要的反应组分。此外,经过四个循环后,降解效率仍保持在89.8%,显示出该BZ光催化剂具有良好的耐久性。这项工作为异质结材料的经济合成提供了一种
来源:CrystEngComm
时间:2025-10-28
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一种用于通过火焰喷雾热解实现“按需”高速催化剂合成的自动化平台
火焰喷雾热解(Flame-Spray Pyrolysis, FSP)是一种广泛应用于无机混合金属纳米颗粒合成的多功能气溶胶方法,常用于催化剂、电池材料或光谱材料的制备。本文介绍了一种基于FSP的新型自动化机器人平台——AutoFSP,旨在加快材料的发现与优化过程,同时提供标准化、可机器读取的合成步骤记录。AutoFSP的性能在速度、准确性和可重复性方面得到了验证,其操作显著降低了操作员的工作负担,节省了时间,同时提升了文档的准确性并减少了人为实验误差。通过该平台,研究人员能够以更高的效率和更小的误差生产高纯度、可调的纳米材料,为化学发现提供了强有力的支持。在催化剂研究与开发过程中,材料的合成与
来源:Digital Discovery
时间:2025-10-28
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常见药物二甲双胍的一种新型盐酸盐的分析
本研究聚焦于一种新型的盐形式——二盐酸二甲双胍(metformin dihydrochloride),其结构与已知的单盐酸二甲双胍(metformin hydrochloride)的α和β晶型存在显著差异。二甲双胍是一种广泛用于治疗2型糖尿病的常用药物,其作用机制虽然已被部分阐明,但仍存在诸多未解之谜。除了治疗糖尿病外,二甲双胍还被用于改善生育率以及作为潜在的抗癌药物,这使得其在药理学研究中的重要性不断提升。然而,二甲双胍的使用也伴随着一些局限性,例如全球超过1.2亿患者中,许多人会经历不良反应,包括胃肠道不适、维生素缺乏和低血糖等。这些副作用通常与药物的高溶解度和快速释放特性有关,而解决这些
来源:CrystEngComm
时间:2025-10-28
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非手性聚(3-烷基噻吩)自组装过程中的手性现象
在对称性破缺方面,非手性体系很难实现目标,因为非选择性的超分子自组装通常会导致外消旋混合物的形成。在这里,我们报道了在非手性聚(3-烷基噻吩)(P3AT)中自发产生手性结构的新发现。我们的结果为从非手性聚合物中制备圆偏振发光(CPL)特性提供了一种有效的方法。
来源:Chemical Communications
时间:2025-10-28