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  • 通过分子前体工程合理合成Pd双原子催化剂,以实现选择性氢化反应

    钯双原子催化剂(Pd DACs)在选择性加氢反应中表现出平衡转化率和选择性的卓越潜力,但其合理设计却面临挑战。在这项研究中,通过分子前体工程的方法,成功地合成了Pd DACs,该过程涉及金属-有机多面体(MOPs)的转化。MOP Pd4L4由钯盐和含氮配体构成,能够与氧化石墨烯(GO)有效相互作用,从而确保Pd4L4分子在石墨烯表面的良好分散。经过热处理后,钯原子被锚定在掺氮的石墨烯上,形成Pd-DAC。高角环形暗场扫描透射电子显微镜和X射线吸收精细结构分析证实了Pd DACs的成功制备。在苯乙炔的半加氢反应中,Pd-DAC实现了100%的转化率和93%

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-11-27

  • 孪晶超晶格中的热传输:从声子相干现象到孪晶界面处高能声子的异常激发

    孪晶技术因其能够赋予材料卓越的机械性能而受到越来越多的关注。在这项研究中,我们探讨了孪晶超晶格的热传输特性,这些特性与机械性能密切相关。研究结果表明,并非所有由孪晶界(TBs)形成的超晶格结构都能因声子相干效应而表现出增强的热导率(TC)。其中,只有∑3孪晶结构显示出非单调的热导率趋势;然而,对热导率贡献模式的分析显示,∑5和∑9结构中的长波长声子也具有相干效应。这证实了超晶格结构引起的相干性的普遍性,尽管这种相干性的有效性受到孪晶界形态的影响。进一步的深入分析表明,∑5和∑9孪晶界能够异常激发高能声子,这些高能声子表现出更强的局域化特性,并对玻璃态热导

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-11-27

  • 关于静电边界效应:图案化摩擦电传感器中的关键影响因素及潜在机制

    摩擦电纳米发电机(TENGs)的性能取决于其传感电极的静电场分布特性。必须认识到,由边界效应引起的场畸变在决定系统输出的灵敏度和稳定性方面起着关键作用。本研究系统地探讨了控制滑块宽度和电极图案设计的调节机制,旨在阐明静电边界效应的影响。通过理论建模和静电模拟,研究表明增加滑块宽度可以有效抑制边缘引起的场畸变,并降低电荷密度梯度,从而减轻边界效应对传感器性能的影响。同时,引入具有曲线几何形状的电极(如椭圆形或抛物线形轮廓)可以实现边缘电场的战略性重新分布。这种方法有助于减少电极之间的干扰,从而提高动态响应的准确性。实验结果表明,优化电极曲率设计并结合滑块宽

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-11-27

  • Ni–P纳米晶体的胶体相控制研究揭示了一种与富镍类似物不同的P位点氢演化反应机制

    镍磷化物作为一种富含地球资源的催化剂,在氢气演化反应(HER)中展现出巨大的潜力。然而,大多数研究都集中在富镍相(例如Ni2P、Ni5P4)上,其催化活性通常归因于金属镍表面的活性位点。相比之下,由于合成上的挑战导致难以获得纯相样品,富含磷的相的催化潜力尚未得到充分探索。在这里,我们报道了通过胶体法制备了可控相结构的Ni–P纳米晶体,从而获得了四种不同的相(Ni12P5、Ni2P、Ni5P4、NiP2),并克服了长期以来存在的难题,如磷的挥发性和两相形成的问题。这一合成平台使我们能够直接且系统地比较不同成分下的催化性能,发现富含磷的相中氢气的吸附和演化主

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-11-27

  • Mg0.2Co0.2Ni0.2Cu0.2Zn0.2O的X射线分析:解析这种典型高熵氧化物中各元素的贡献

    高熵氧化物中化学组分对结构稳定性和磁性的影响研究一、研究背景与意义高熵氧化物(HEOs)因其独特的 configurational entropy 特性,在功能材料领域备受关注。这类材料通过多组分混合形成单相固溶体,其物理性质受组分间相互作用的复杂影响。本文以典型的高熵氧化物Mg0.2Co0.2Ni0.2Cu0.2Zn0.2O(5HEO)为研究对象,系统考察了化学组分对晶体结构、电子态及磁性质的作用机制。二、实验方法与技术路线1. **晶体结构分析**: - 采用X射线衍射(XRD)技术结合Rietveld精修法确定晶体结构类型 - 通过PDF分析获取原子间短程结构信息 - 使用硬

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-11-27

  • 用于高效且选择性地将硝酸盐还原为氨的双苯撑支撑双原子催化剂的设计原理

    电化学硝酸盐还原反应(NO3RR)作为将硝酸污染物转化为氨气的可持续方法,其高效催化剂的开发成为研究热点。本文以双原子催化剂(DACs)在 biphenylene(BPN)基底上的应用为核心,系统研究了28种过渡金属双原子催化剂的催化性能,并揭示了其电子结构-催化性能的关联规律。**1. 研究背景与意义** 硝酸污染已成为全球性环境问题,传统治理方法存在成本高、能耗大或效率低等缺陷。电化学硝酸盐还原反应(NO3RR)在常温下可将硝酸转化为氨气,兼具污染治理与资源回收双重价值。尽管单原子催化剂(SACs)因原子利用率高备受关注,但双原子催化剂(DACs)通过协同效应可优化多步反应动力学,尤其适

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-11-27

  • 应变调控下LaCoO3钙钛矿外延薄膜的分解效率

    应变工程已成为一种强大的策略,用于优化材料结构并在广泛的应用中提升性能。在这里,我们报告了利用基底施加的应变来控制外延牺牲层的溶解动力学。外延LaCoO3(LCO)被用作牺牲层:这是一种晶格匹配且对环境友好的钙钛矿材料,可用于释放独立的氧化物膜。有趣的是,LCO的分解效率可以通过基底应变(无论是拉伸还是压缩)精确控制,这种应变可以诱导化学键的变化和晶格畸变,从而改变LCO与分解溶液的反应性。在SrTiO3基底上施加2.09%的拉伸应变时,LCO的分解效率比在LaAlO3基底上施加压缩应变时提高了66.7%。同步辐射X射线吸收光谱、高角环形暗场扫描透射电子

    来源:Inorganic Chemistry Frontiers

    时间:2025-11-27

  • 一种基于多层双钙钛矿铁电材料的环保型自供电X射线探测器

    基于铅卤化物钙钛矿(LHPs)的自供电X射线探测器由于其低能耗和易于制造的特点,最近受到了越来越多的关注。然而,LHPs中铅的毒性对人类和环境安全构成了威胁,这阻碍了它们的商业化。本文成功开发了一种环保型自供电X射线探测器,该探测器采用了多层双钙钛矿铁电材料(C6H5CH2NH3)2CsAgBiBr7(记为1)。材料本身具备铁电自极化特性(Ps = 3.19 μC cm−2),能够产生0.5 V的极化光电压,为材料内部的激子解离提供了理想的驱动力,从而实现无需外部电源的X射线检测。基于这种材料的X射线探测器具有高达47.2 μC Gy−1 cm−2的灵敏

    来源:Inorganic Chemistry Frontiers

    时间:2025-11-27

  • 通过固相研磨法掺杂Si的γ-Al2O3,可实现L,L-乳酸的高效一步法生产

    L,L-乳酸是可生物降解聚乳酸的重要前体,因此受到了广泛关注。基于纳米限域效应的一步合成方法主要利用多孔催化剂来诱导L-乳酸二聚体定向环化生成L,L-乳酸;然而,已报道的多孔催化剂存在制备工艺复杂和成本较高的问题。我们通过固相研磨(SPG-Si-Al2O3)方法开发了一种新的掺硅γ-Al2O3催化剂,其中微量硅的添加精确调控了孔径大小,从而为L-乳酸向L,L-乳酸的转化提供了理想的空间限域环境。在10 mL的o-二甲苯中,0.5克90 wt%的L-乳酸与0.25克催化剂在170 °C下反应3小时后,获得了产率为77.9%(

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-11-27

  • 在水环境中,利用可回收的石墨氮化物进行无金属、可见光介导的环加成反应

    开发环境友好的光催化方法用于[2 + 2]环加成反应具有重要意义,因为这些方法在获取天然产物和药物中的环丁烷结构单元方面具有实用性。传统方法通常依赖于贵金属光催化剂、苛刻的反应条件或有机染料,这限制了其可持续性和可扩展性。在此,我们报道了一种利用异质石墨碳氮化物(g-CN)在可见光驱动下进行的无金属[2 + 2]光环加成反应,反应对象为查尔酮和苯乙烯衍生物。机理研究和密度泛函理论(DFT)分析表明,该反应通过能量转移(EnT)途径实现,而非氧化还原激活。这一策略展示了g-CN的潜力,使其能够超越单纯的氧化还原转化,朝着可持续的能量转移驱动型光催化方向发展

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-11-27

  • 一种绿色高效的策略,用于从废弃的LiNixCoyMnzO2正极中浸出关键金属:调控介电材料SiO2的接触-电催化活性

    由于全球向碳中和转型的趋势,锂离子电池(LIBs)作为关键的能量存储组件,正经历着前所未有的需求增长。由于工艺经济性、效率和环境可持续性,接触电催化(CEC)方法已被用于废旧LIBs的回收一段时间。然而,关于介电材料的微观结构和表面化学环境对其在CEC过程中催化活性影响的系统研究仍然很少。在这里,我们证明了金属的浸出效率同时取决于SiO₂微球的大小和多孔结构。适当的大小和狭窄的分布可以显著减少超声波的散射强度,从而聚集能量,并促进空化泡的形成,生成大量的电子和自由基。同样,多孔结构通过增强水相接触界面也促进了电子和自由基的生成。此外,我们通过添加海藻酸钠

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-11-27

  • 通过酰氧磷鎓离子实现电化学促进的多种糖模拟物的模块化合成

    糖残基的引入可以显著提高天然产物和生物活性化合物的亲水性、药理活性和生物利用度。在这项研究中,我们开发了一种电化学策略,用于将糖单元高效地连接到目标分子上,从而实现了糖模拟物(C-酰基和C-杂芳基糖苷)的合成。该方法利用碘离子的阳极氧化作用来介导三苯基膦(Ph3P)的氧化,从而在原位生成亲电性的酰氧磷鎓离子。这一机制使得亲核分子(N-、S-、O-、C-)与糖基羧酸直接偶联,无需额外的氧化剂、金属催化剂或缩合剂。在优化条件下,该反应适用于多种糖基羧酸和结构复杂的靶分子,表现出优异的功能基团兼容性,产率可高达99%。此外,这种方法已成功应用于将糖基结构引入各

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-11-27

  • 无应激试验会有压力吗?一项关于孕妇对产前监测认知的定性研究

    摘要 引言 产前胎儿监测(包括无应激试验)旨在降低死产的发生率。尽管该措施被广泛使用,但关于其有效性的数据仍然有限,因此建议采取共同决策的方式。我们的目标是评估孕妇对产前胎儿监测原理的理解,并探讨其实际影响。 方法 本研究选取了在美国弗吉尼亚州朴次茅斯一家大型医疗机构接受

    来源:Birth: Issues in Perinatal Care

    时间:2025-11-27

  • 在经过表面工程处理的BiVO4光催化剂上,Pd和MnOx的空间构型有利于高效去除草甘膦农药

    ### 草甘膦光催化降解的突破性进展:双催化剂协同机制与多场景应用#### 1. 研究背景与科学意义草甘膦作为全球最广泛使用的除草剂,其环境残留问题日益严峻。现有治理技术存在效率低、二次污染或成本高等瓶颈。光催化技术因其绿色环保、矿化彻底等优势成为研究热点,但传统半导体催化剂在活性物质生成效率、电荷分离能力等方面存在明显局限。本研究的创新性在于首次提出基于BiVO4单晶多面体异质结的**双功能催化剂设计**,通过精准调控Pd和MnOx的晶面沉积,实现电荷分离与活性物种生成的协同优化,为解决复杂环境污染物治理提供了新思路。#### 2. 核心发现与机制解析**2.1 BiVO4晶面工程与电荷分离

    来源:Inorganic Chemistry Frontiers

    时间:2025-11-27

  • 聚醚脲作为锂离子电池的水性粘合剂

    锂离子电池正极材料粘合剂的创新研究在锂离子电池领域,电极材料的粘合剂选择直接影响电池的循环寿命和安全性。传统正极粘合剂如聚偏氟乙烯(PVDF)需使用有毒的N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶剂,不仅存在环境风险,还涉及高能耗的脱溶剂过程。近年来,开发绿色水基粘合剂成为研究热点,但现有材料如CMC(羧甲基纤维素)仍存在性能局限性。本文报道了一种新型聚醚脲(PEU)水基粘合剂,其与SBR复合后展现出与CMC相当的电池性能,同时具有环境友好和可回收特性。1. 环境友好型粘合剂的突破研究团队创新性地采用钯基催化剂,通过脱氢偶联反应将聚乙二醇二胺与二氧化碳制得的甲醇反应,合成了聚醚脲。这种制备工艺完全避免了传统

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-11-27

  • 光催化将PET升级转化为甲烷、氢气和高价值液态产品

    随着全球塑料污染问题的加剧,如何将废弃塑料转化为高价值资源成为研究热点。光催化升级技术因其环境友好和资源回收的双重优势备受关注。近期一项突破性研究通过系统优化催化剂、反应条件及氛围,成功实现了聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)微塑料的高效光催化转化,为可持续塑料处理提供了新路径。### 催化剂优化与反应条件调控研究团队以商业化的P25 TiO₂催化剂为基础,通过光沉积法引入铂(Pt)作为共催化剂。表征结果显示,Pt纳米簇(平均尺寸4.05 nm)均匀分散在P25表面,形成金属-半导体异质结结构。这种设计不仅未改变TiO₂的禁带宽度(3.08-3.19 eV),还通过增强光生电荷分离效率,使催化剂对

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-11-27

  • 果糖催化转化为二果糖酐

    在葡萄糖转化为高附加值化学品的研究中,Difructose Anhydride(DFA)因其独特的结构和广泛的应用前景备受关注。传统生产工艺依赖昂贵酶催化剂和复杂预处理步骤,难以实现规模化生产。近期研究通过优化溶剂体系与催化剂结构,实现了从廉价的生物质衍生物中高效制备DFA的创新突破。### 溶剂选择与反应动力学研究团队采用β沸石为催化剂载体,发现其酸性位点与溶剂体系存在协同效应。当使用γ-戊内酯(GVL)作为溶剂时,在1.5%葡萄糖浓度、50 mL/min氦气流量和125℃反应条件下,实现了92%的葡萄糖转化率和75%的DFA选择性产率。该溶剂的极性适当且具备生物降解特性,能有效维持葡萄糖分

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-11-27

  • 基于深度强化学习的自动驾驶卡车战术决策:以总运营成本优化为核心的新架构与课程学习策略分析

    在全球化贸易背景下,货运网络效率已成为社会经济命脉,其中超过70%的货物依赖卡车运输。然而,卡车因其庞大体积和惯性,在密集交通中极易引发安全风险,且传统驾驶辅助系统(如自适应巡航控制ACC)基于规则模型,难以应对非确定性环境。更严峻的是,卡车运营涉及能源消耗、人力成本、保险费用等复杂因素,如何平衡安全与经济效益成为行业痛点。以往研究多聚焦乘用车自动驾驶,且强化学习(RL)agent通常直接控制底层动作(如加减速),导致决策效率低下。例如,Hoel等人(2020)虽将RL应用于卡车驾驶,但agent需学习每一步的加速度控制,即使前方无车也难以快速达到最高速。此外,鲜有研究将总运营成本(Total

    来源:ARTIFICIAL INTELLIGENCE REVIEW

    时间:2025-11-27

  • 同构金属1,3,5-苯三磷酸酯MBP-1(成分可变):制备、晶体结构及电化学性质

    一系列由1,3,5-苯三膦酸(BTP或H6btp)与各种二价金属阳离子反应得到的同质化合物(记为MBP-1,其中M = Mn、Zn、Cd、Mg、Ni、Co和Ca)被证实具有非化学计量组成的特性。通过高分辨率粉末X射线衍射数据确定的MBP-1晶体结构显示,其基本单元为通过平行堆叠的BTP单元连接而成的面共享八面体二聚体(M2O9)。尽管该框架的理想化学式为[M2H2(btp)],但实际上其组成可表示为[MxH6−2x(btp)]·nH2O(其中x ≤ 2),并且存在金属位点的空缺。研究发现,这些非化学计量组成可以通过改变起始溶液的pH值来调控。这意味着不仅

    来源:Dalton Transactions

    时间:2025-11-27

  • 基于Pb的MOF/FCNT复合材料的伪电容性能得到提升,适用于高稳定性超级电容器应用:这是迈向能源存储领域的重要一步

    随着社会向低碳未来迈进,全球对高效和可持续能源存储平台的重视日益增加,这加速了人们对先进电极材料的探索,这些材料需要具备高电容、快速充放电能力和长期循环稳定性。然而,大多数传统材料存在电导率低、充放电速率性能差或在长时间循环使用后结构退化的问题。为了解决这些问题,研究人员开发了一种基于铅基金属有机框架(YK-2)和功能化碳纳米管(FCNTs)的新型复合电极材料,并对其进行了系统的研究。成功合成了三种复合材料:YK-2@FCNT(5)、YK-2@FCNT(10) 和 YK-2@FCNT(15),并通过循环伏安法(CV)、恒电流充放电法(GCD)和电化学阻抗

    来源:Dalton Transactions

    时间:2025-11-27


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