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  • SF6分解产生的有毒气体(H2S、SO2、SO2F2)在Pt修饰的Janus SnSSe单层上的吸附机制:基于密度泛函理论的研究

    本研究利用密度泛函理论(DFT)探讨了经过铂(Pt)修饰的Janus SnSSe单层结构对六氟化硫(SF6)分解气体(H2S、SO2和SO2F2)的传感能力。研究结果表明,在SnSSe单层的硫(S)端或硒(Se)端引入铂原子后,材料的吸附强度和结构稳定性均显著提高。通过分析吸附能量、吸附距离、电荷密度、态密度、轨道相互作用、恢复时间、灵敏度和功函数等参数,全面研究了不同气体-基底系统下的吸附行为和传感机制。实验发现,未经修饰的SnSSe单层仅表现出物理吸附作用,无法检测到这三种目标气体;而经过铂修饰的SnSSe单层则显著增强了气体吸附能力。在硫表面上,H2S、SO2和SO2F2的吸附能量分别为

    来源:Langmuir

    时间:2025-11-21

  • 聚丙烯酰胺在高岭石及腐殖酸-高岭石复合物上的吸附原子机制:实验与分子动力学研究

    聚丙烯酰胺(PAM)在土壤改良中得到了广泛应用。它与土壤中的粘土矿物和有机质的相互作用影响着许多物理化学和生物化学过程,包括碳循环。然而,PAM在土壤中的环境行为及其背后的机制尚未完全明了。本研究结合了分子动力学(MD)模拟和一系列实验技术,研究了PAM与高岭石以及腐殖酸(HA)-高岭石(HA-Kao)复合物之间的相互作用,从原子层面阐明了PAM在高岭石和HA-Kao复合物上的吸附机制。吸附实验表明,HA-Kao复合物对PAM的吸附能力比单独的高岭石高8.51%;分子动力学模拟结果也显示,PAM吸附在HA-Kao复合物上的相互作用能比单独吸附在高岭石上的相互作用能高6.23%,这表明HA-Ka

    来源:Langmuir

    时间:2025-11-21

  • 掺铁的TiO2中空纳米球作为光响应型过氧化物酶类似纳米酶,用于食品和环境中的d-青霉胺的比色和荧光双重模式检测

    开发具有集成活性和稳定性的光响应纳米酶对于食品安全和环境保护中的高灵敏度和高精度检测具有重要意义。在此,我们基于掺铁的TiO2纳米球开发了一种双模式(比色和荧光)传感器,用于检测d-青霉胺(D-PA)。Fe-TiO2独特的空心结构提供了较大的表面积和丰富的氧空位,同时促进了快速的Fe(II)/Fe(III)循环,从而增强了类似过氧化物酶(POD)的活性。在光照下,Fe-TiO2促进了大量活性氧的生成,这些活性氧将TMB氧化为蓝色oxTMB。此外,Fukui指数和反应动力学试验表明,该检测机制主要基于D-PA的抗氧化效应和氧化还原活性。所提出的传感器在牛奶、自来水和胎牛血清中的检测限(LODs)

    来源:Langmuir

    时间:2025-11-21

  • 综述:为能源“劈开海洋”:海水电解催化剂稳定性的最新进展

    全球淡水资源的短缺促使研究人员重视海水电解技术,以实现大规模的绿色氢气生产。海水是一种丰富的资源,可以通过电解过程生成氢气。这对于基于氢气和碳中和的经济体系具有重要意义。此外,通过分解海水来生产氢气有助于减少温室气体排放并解决能源危机。目前,在新兴的高性能海水电解催化剂领域已经取得了显著进展,这些催化剂包括贵金属、合金、金属过渡金属、氧化物、碳化物、氮化物和磷化物等。人们提出了多种创新方法来开发适用于海水氢气生产的高稳定性金属基催化剂。本文系统地探讨了未来研究的方向和前景,以提升海水电解系统与技术的实际应用效果。文章总结了当前在提高海水电解催化剂稳定性方面所取得的进展,包括开发新型催化剂材料(

    来源:Langmuir

    时间:2025-11-21

  • 超扩散和非超扩散三硅氧烷表面活性剂的中子反射测量

    这项研究探讨了两种具有相似化学结构的三硅氧烷(TSO)表面活性剂在固液界面的行为,其中一种具有超润湿性(superspreading),而另一种则不具备。通过使用中子反射率(Neutron Reflectivity, NR)技术,研究人员深入分析了这些表面活性剂在界面处的分子组织情况,并试图揭示其润湿行为背后的分子机制。这些表面活性剂在农业中具有重要应用,特别是在降低喷洒量的同时实现植物叶片的快速和均匀润湿,从而提高活性成分的渗透效率。然而,超润湿现象的机制仍存在争议,因此有必要从分子尺度上研究其在润湿过程中的行为。### 分子结构与润湿行为表面活性剂的润湿能力与其分子结构密切相关。研究中提到

    来源:Langmuir

    时间:2025-11-21

  • 基于左旋戊二酸供体的深共晶溶剂在二氯甲烷吸收中的环境可持续性

    以左旋戊烯酸(LEV)为原料的深共晶溶剂(DESs)在吸收二氯甲烷(DCM)方面表现出优异的性能。为了评估这些溶剂的环保性和可持续性,研究人员进行了从摇篮到坟墓的生命周期评估(LCA),以分析这些溶剂的制备过程及其在DCM吸收中的应用。研究将它们与常用的基于氯化胆碱(ChCl)的DESs、有机吸收剂三乙二醇(TEG)以及离子液体[BMIM][SCN]进行了对比。结果表明,生产过程是环境影响的主要决定因素,这凸显了选择使用环保原料和简化合成路径的吸收剂的重要性。在所有评估的选项中,考虑到合成复杂性、吸收效率和能源需求等因素,TEAC-LEV被认定为最环保的选择。敏感性分析表明,溶剂回收是影响环境

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 含有木质素的纤维素纳米纤维增强PVA/MXene水凝胶:兼具韧性和导电性,实现耐用可穿戴传感器

    导电水凝胶(CHs)在人工智能和数字医疗领域的柔性电子应用中具有巨大潜力,但它们仍缺乏机械耐久性和长期稳定性。本研究采用含有木质素的可持续纤维素纳米纤维(LCNFs),通过一种简单的“一锅法”工艺(简称为P(LxMy)z),增强了聚(乙烯醇)(PVA)/过渡金属碳化物和氮化物(MXene)水凝胶的性能。由于木质素上具有刚性和极性的酚羟基,LCNFs与PVA和MXene形成了密集的氢键,有效分散了外部应力,使复合水凝胶具备了优异的机械性能(拉伸强度约为1.55 MPa,韧性约为2.85 MJ m–3)、导电性(约为0.13 S m–1)、稳定性以及生物相容性。综合这些特性,P(LxMy)z水凝胶

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 离子聚合物嵌入多孔碳纳米笼中,用于在常压下增强二氧化碳向环状碳酸盐的化学转化

    由于碳材料具有较高的比表面积和有利的物理化学性质,它们被广泛用于二氧化碳(CO2)的吸附和催化。在这项研究中,采用苯作为碳前驱体,MgO纳米颗粒作为牺牲模板,通过化学气相沉积(CVD)方法制备了中空碳纳米笼(hCNC)。随后,将羟基功能化的离子聚合物(PILs–OH)原位引入hCNC中,制备了用于CO2转化的异相PILs–OH@hCNC催化剂。所得的PILs–OH@hCNC-55催化剂表现出显著增强的比表面积(282 m2·g–1,而PILs–OH的比表面积为5 m2·g–1),这有助于提高活性位点的暴露程度。该催化剂在常压下、90°C条件下有效促进了CO2与多种环氧物的环加成反应,产率高达9

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 利用柔性独立非贵金属电极实现氟苯尼考的快速电化学脱卤反应

    原子氢(H*)是一种高反应性但寿命极短的中间体,它在间接电还原过程中产生,能够有效断裂碳-卤素(C–X)键,从而促进废水的脱卤和解毒。然而,H*的生成仍然严重依赖于贵金属催化剂,而纳米颗粒催化剂在实际应用中存在不可避免的局限性。在这项研究中,成功合成了无粘合剂的钴基(Co)碳纳米纤维电极。该电极具有柔韧性和独立性,表现出优异的机械强度,可以直接作为流动电池中的阴极进行实际应用。在2.5 mA·cm–2的电流密度和10 mL/min的流速下,氟苯尼考(FLO,初始浓度为10 mg·L–1)被完全去除,降解速率为0.086 min–1。FLO可以在单次通过流模式下被完全去除,几乎100%的氯离子(

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 基于壳聚糖的粘合剂,用于制备具有优异界面结合性能和阻燃性的有机-无机混合木材复合材料

    在这项研究中,开发了一种基于界面工程改性的阻燃功能性木质复合材料,旨在满足建筑物对防火保护的需求,并解决传统木质复合材料存在的问题,如易燃性和粘合剂释放甲醛的问题。通过物理化学协同交联方法,将植酸溶解壳聚糖(CS)、甘油三缩甘油醚(GTE)和原位聚合聚丙烯酰胺制备了一种具有优异粘合性能和阻燃特性的壳聚糖基粘合剂(CPG),形成了相互渗透的缠结结构。同时,通过浸渍硅酸钠(SS)和氢氧化铝(AH)对木质基材进行改性以增强阻燃效果,并使用APTES对木质表面进行接枝处理,从而在粘合剂和木质基材之间形成反应位点。CPG粘合剂通过形成三维互穿网络结构和良好的木质粘合界面,表现出优异的内聚强度和耐水性。胶

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 用于锂金属电池隔膜的氧化石墨烯超声喷雾涂层

    本研究探讨了在锂金属电池中使用氧化石墨烯(GO)涂层对聚丙烯(PP)隔膜的影响,以有效抑制锂枝晶的生长。通过超声喷雾涂层技术,GO被均匀地涂覆在PP隔膜表面,不仅提升了隔膜的性能,还显著增强了电池的安全性和稳定性。在实际应用中,锂枝晶的无序生长可能导致内部短路,从而严重降低电池的使用寿命和安全性。因此,开发一种能有效抑制枝晶形成的隔膜表面改性方法成为锂金属电池研究的重要方向之一。目前,商用的聚烯烃隔膜(如PP)存在一些固有的缺点,包括电解液润湿性差、极性低以及孔隙率有限,这些因素导致了较差的离子导电性(0.5–0.9 mS cm⁻¹)和较低的锂离子迁移数(0.3–0.4)。这些问题不仅增加了电

    来源:Chem & Bio Engineering

    时间:2025-11-21

  • 由脂肪酸通过非共价键组装而成的生物基表面活性剂作为绿色发泡剂:对泡沫性能及界面/整体特性的研究

    由于含氟发泡剂对环境造成的影响,传统的泡沫灭火剂面临越来越多的限制,这促使全球范围内寻找更环保的替代品。基于生物的伪-Gemini表面活性剂通过脂肪酸的非共价相互作用制备而成,成为可持续泡沫生成的有希望的候选材料。在本研究中,使用聚醚胺和不同链长的脂肪酸合成了一系列环保型伪-Gemini表面活性剂。通过1H NMR和FTIR对结构进行了验证,确认了这些物质具有两亲性结构。系统地研究了这些表面活性剂的发泡能力和稳定性,并分析了从宏观和界面性质角度得出的泡沫性能差异。结果表明,过短或过长的疏水尾部都会阻碍泡沫的形成,而泡沫稳定性与尾部长度呈正相关,这是因为较长的尾部会形成大的聚集体,从而阻塞泡沫的

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 通过原位形成的cPIM-1网络填料提高基于PIM-1的混合基质膜的界面相容性

    高效捕获二氧化碳(CO2)对于减少过量碳排放和推进碳中和目标至关重要,这有助于推动碳捕获、利用与封存(CCUS)技术的发展。膜技术在二氧化碳捕获过程中具有环保和节能的优势。由具有内在微孔性的聚合物(PIMs)与复合填料接枝后形成的混合基质膜(MMMs)在气体分离方面展现出巨大潜力。然而,传统的双相MMMs通常面临一个根本性挑战:即渗透性与选择性之间的权衡,以及由于聚合物基质与填料之间兼容性不佳而产生的非选择性界面缺陷。此外,复合填料的合成过程通常较为复杂,且高度依赖于填料与接枝聚合物之间的合理匹配,这限制了该材料系统的广泛应用。为从根本上解决界面兼容性问题,我们重点设计了界面处的第三相结构。本

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 在无金属Nb2O5催化剂作用下,芳香塑料中C–O键和C–C键的氢解断裂的比较研究

    将废弃塑料升级回收为有价值的化学产品和燃料,已成为一种潜在的可行策略,以应对化石能源资源的枯竭和不断增长的能源需求。C–O键和C–C键是芳香族塑料中的基本连接结构,因此精确地活化并断裂这些键具有很高的研究价值。在本研究中,我们使用了一种无金属的Nb2O5催化剂来研究芳香族塑料中C–O键和C–C键的氢解断裂过程。在不含氧的塑料(如聚苯乙烯PS)中,Csp2–Csp3键的氢解断裂是可行的,而在聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)和聚苯醚(PPO)中则不可行。电子顺磁共振(EPR)、X射线吸收近边结构(XANES)、程序升温脱附(TPD)以及原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)实验结果表明,C–O

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 在介观尺度限制下Pt–Co协同作用的理性设计:实现常温条件下稳定的C=O选择性加氢

    由于α,β-不饱和醛中C=C键活化的热力学优势,开发高效的选择性C=O加氢催化剂仍然具有挑战性。为了解决这一限制,我们通过结合真空辅助浸渍和空间受限的自组装技术,在乙二胺功能化的介孔二氧化硅(MS)中制备了Pt1Co10纳米合金。这种双重空间-时间控制策略能够在金属界面实现精确的电荷重新分布,几何限制抑制了Ostwald熟化过程,并通过分级孔结构优化了加氢路径。在工业可行的条件下(25°C,0.5 MPa H2),Pt1Co10/MS体系能够实现96.8%的肉桂醛转化率和72.1%的肉桂醇产率,优于传统的Pt或Co催化剂。更重要的是,MS框架的应变适应能力使得催化剂在循环测试中保持活性,而Pt

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 双(草酸根)硼酸膦盐双阳离子离子液体:一种用于无卤功能流体的平台

    这项研究介绍了一种新型的无卤素、纳米结构的离子液体(ILs),具体为一系列基于双阳离子的离子液体,称为双阳离子离子液体(DILs)。这些DILs由双磷onium阳离子和双草酸硼酸根([BOB]−)阴离子组成,结构为[Pn,n,n-C12-Pn,n,n][BOB]2,其中n分别为4、6和8。这些新型离子液体具有较高的热稳定性,其热操作窗口几乎达到300°C,玻璃化转变温度低至−60°C,分解温度超过250°C,展现出优异的热性能。此外,它们在应用中展现出广泛的前景,包括热管理、能量存储、催化反应、气体分离以及润滑等领域。### 研究背景与意义离子液体因其独特的物理化学性质,如低蒸气压、宽液态范围

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 设计一种基于吡啶氮-镍单原子催化剂的低温高效二氧化碳甲烷化反应体系

    低温甲烷化技术能够将二氧化碳(CO2)近乎平衡地转化为甲烷(CH4),从而显著提高能源利用效率并带来经济效益。然而,设计出能够在低温下活化二氧化碳且不依赖贵金属的催化剂仍是二氧化碳转化领域的一个核心挑战。在这项研究中,我们提出了一种吡啶氮-Ni单原子结构(Ni–N3),其中镍原子以原子级分散的形式被三个吡啶氮原子固定。这种精确的氮原子配位环境使得在250°C时实现了100%的甲烷选择性以及78.9%的二氧化碳转化率。在400°C时,当气体时空速达到320,000 mL gcat.–1 h–1时,甲烷的产率达到创纪录的1972 mmolCH4 gcat.–1 h–1,超过了现有文献中的最佳水平。

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 实验室规模下玻璃/ITO基底的重复利用,用于单结钙钛矿太阳能电池的生产

    钙钛矿太阳能电池研究的迅速发展使得全球每天都能生产出数百甚至数千个实验室规模的太阳能电池,这导致了铟锡氧化物(ITO)涂层玻璃基底的大量消耗。鉴于铟的稀缺性以及地缘政治因素导致的价格波动,开发可持续的玻璃/ITO基底回收和再利用策略至关重要。在这项研究中,我们提出了一种简单且环保的方法,在实验室环境中重新利用玻璃/ITO基底,该方法使用丙酮和标准清洁程序,避免了有毒溶剂的使用。生命周期评估(LCA)显示,溶剂的使用和废弃物是回收过程中的主要环境问题,但从摇篮到坟墓的温室气体总排放量比使用新鲜玻璃/ITO的情况略低(约低10-30%)。将基底再利用与溶剂回收相结合,可以进一步降低从摇篮到坟墓的温

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 在La2NiO4钙钛矿电催化剂上高效电化学还原氧气生成过氧化氢

    两电子氧还原反应(ORR)是生成过氧化氢(H₂O₂)的一种极具前景且高效的方法,但其实际应用仍受到高性能、低成本电催化剂缺失的制约。本文中,通过简单的溶胶-凝胶法制备了一种La₂NiO₄钙钛矿氧化物,该材料具有较低的Ni位点氧化态和丰富的氧空位,能够高效催化H₂O₂的电合成反应。La₂NiO₄在碱性条件下表现出优异的ORR活性,并在宽电位范围(0.15–0.65 V)内具有高达约88%的H₂O₂选择性。此外,在H型电池配置中,该催化剂在-0.05 V时达到2.43 mM h⁻¹的最大H₂O₂产率,在0.40 V时实现85.7%的峰值法拉第效率。在9小时内,La₂NiO₄的H₂O₂产率可稳定维持

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21

  • 用于燃料生产的沼气升级过程的生命周期温室气体排放

    将废物转化为可再生燃料的废物转可再生天然气(RNG)为缓解废物管理问题提供了有前景的解决方案。通过全面的生命周期分析表明,这一过程可以显著减少温室气体(GHG)排放。虽然提高沼气的甲烷浓度至关重要,但这一过程可能耗能较多,并且存在甲烷泄漏的风险。本文研究了四种常用的沼气提纯技术:变压吸附、膜分离、化学吸收和水洗涤。我们的研究评估了美国主要废物来源(包括废水污泥、食物废弃物、填埋场气体、奶牛粪便和猪粪便)生产RNG的生命周期温室气体排放情况。通过元分析评估了沼气提纯过程中的甲烷泄漏和能源消耗以及相关的温室气体排放,并考虑了传统废物管理方法可能带来的减排量(范围从-481.0到101.8克二氧化碳

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-21


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